Fase Skyrmion en películas delgadas MnSi cultivadas en zafiro por pulverización convencional

Resultados y discusión

El crecimiento de las películas de MnSi se ha descrito bien en informes anteriores con varios métodos [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Sin embargo, la mayoría de las técnicas para cultivar MnSi requieren instalaciones específicas con un entorno de vacío ultra alto, mientras que aún no se ha introducido el desarrollo de la pulverización catódica con magnetrón convencional con una presión base relativamente baja. Dado que se estima que el desajuste de la red entre el sustrato de Si (001) y la estructura cúbica de MnSi es aproximadamente del 19%, probamos las condiciones óptimas de crecimiento de las películas de MnSi en sustratos de Si (001). Se empleó un método de co-pulverización catódica con objetivos de Mn y Si, y las condiciones de crecimiento como la potencia de RF, la temperatura de crecimiento y los tratamientos de recocido se controlaron minuciosamente para hacer crecer las películas de MnSi (archivo adicional 1:Tabla S1). Aguf y otros . informaron que las películas de MnSi depositadas eran amorfas a menos que se cristalizaran mediante un tratamiento de recocido [23]. De hecho, encontramos que el MnSi amorfo depositado inicialmente se convirtió en una fase de MnSi cristalizada después del tratamiento de recocido (archivo adicional 1:Fig. S1). Sin embargo, la mayoría de los resultados con sustratos de Si (001) mostraron que las fases mixtas de MnSi y Mn ₅ Si ₃ fueron observados por mediciones de XRD. Por esta razón, los sustratos de Si (001) fueron reemplazados por Al ₂ O ₃ sustratos que tienen un desajuste de celosía bajo (~ 4.2%).

La Figura 1 presenta los patrones XRD de las películas de MnSi cultivadas en Si (línea continua negra) y Al ₂ O ₃ (líneas continuas azules y rojas), donde el MnSi se filma en Si (001) y en Al ₂ O ₃ # 1 se depositaron en las mismas condiciones de crecimiento (potencia de 15 W para Mn, potencia de 100 W para Si, tratamiento de recocido a 590 ° C). Tenga en cuenta que los picos del sustrato no se muestran para todas las muestras porque se utilizó la técnica de difracción de rayos X incidente rasante. El asterisco en la figura indica el Mn ₅ Si ₃ (Tarjeta ICSD nº 04–003-4114) fase. Para la película de MnSi sobre Si (001), se observaron principalmente picos de MnSi; además, cinco picos coincidieron con el Mn ₅ Si ₃ fase y se detectaron varios picos de impurezas desconocidas. Sin embargo, encontramos que los picos relacionados con el Mn ₅ Si ₃ se suprimieron y los picos desconocidos desaparecieron para MnSi en Al ₂ O ₃ # 1. Además, el MnSi en Al ₂ O ₃ La muestra n. ° 2, en la que la potencia de Mn y la temperatura de recocido disminuyeron a 10 W y 550 ° C, respectivamente, solo mostró picos de MnSi (tarjeta ICSD n. ° 04–004-7568).

Patrones XRD de películas de MnSi en Si [(001), línea continua negra] y Al ₂ O ₃ (líneas continuas azules y rojas) sustratos. Todos los picos están indexados a la fase MnSi de tipo B20 cúbico, marcada con líneas de puntos verdes. Los asteriscos en las líneas continuas negras y azules indican picos del Mn ₅ Si ₃ fase

Aunque el MnSi adulto en Al ₂ O ₃ # 2 mostró una superficie algo defectuosa, se observó una superficie muy uniforme y poco irregular, como se muestra en la imagen SEM de la Fig. 2a y la imagen topográfica AFM de la Fig. 2b. En la escala de 15 × 15 μm de la imagen AFM, se midió que la rugosidad de la raíz cuadrada media (RMS) era inferior a 1 nm. Para caracterizar la estructura detallada y la composición química, análisis TEM transversales de MnSi recién crecido en Al ₂ O ₃ # 2 se llevaron a cabo. La Figura 2c muestra una imagen TEM de sección transversal representativa de MnSi en Al ₂ O ₃ # 2 en la región interfacial. Tenga en cuenta que no se observaron fallas de apilamiento ni defectos significativos. Cuando las películas de MnSi se cultivan mediante pulverización catódica convencional en una cámara de vacío relativamente bajo, es difícil esperar que MnSi crezca epitaxialmente en la dirección preferida de la superficie de los sustratos, considerando parámetros estructurales como el desajuste de la red y la unión química. Nuestras películas MnSi cultivadas en Al ₂ O ₃ tienen una naturaleza policristalina, como lo confirman los patrones XRD (Fig. 1) y la transformada rápida de Fourier (FFT) de la imagen TEM [recuadro de la Fig. 2c]. Examinamos la composición química de las películas de MnSi recién desarrolladas. Como se ve en el mapeo TEM-EDS de la Fig. 2d, se detectó la presencia de solo elementos Mn y Si en varias regiones diferentes, y se estimó la relación atómica de Mn / Si =1:1,1. Probamos la tasa de crecimiento de las películas de MnSi controlando el tiempo de crecimiento. El grosor de las películas de MnSi recién desarrolladas mostró un comportamiento lineal para el tiempo de crecimiento (archivo adicional 1:Fig. S2).

Caracterización morfológica y estructural de la película de MnSi cultivada en Al ₂ O ₃ sustrato. un Imagen SEM de la película MnSi recién desarrollada. b Imagen topográfica AFM correspondiente a a . Se estima que la rugosidad RMS es inferior a 1 nm. c Imagen HR-TEM representativa de la película de MnSi cultivada en zafiro. Recuadro:FFT del área seleccionada de MnSi en la imagen HR-TEM. d Mapeo elemental de EDS de la película MnSi transversal

La Figura 3a muestra la dependencia de la temperatura de la magnetización para MnSi en Al ₂ O ₃ (espesor 25 nm) medido en un campo magnético fuera del plano de 1 kOe. La magnetización se redujo significativamente a temperaturas superiores a 25 K, lo que indica una temperatura de transición ferromagnética ( T _C ), similar al MnSi a granel [26, 27]. La resistividad dependiendo de la temperatura exhibió un comportamiento metálico por encima de T _C , como se muestra en la Fig. 3b. Debajo de T _C , la resistividad tendió a disminuir con T ² dependencia a medida que la temperatura disminuyó, debido al acoplamiento de los portadores de carga a las fluctuaciones de giro en la fase helimagnética [28]. Como se ve en el recuadro de la Fig. 3b, la derivada de resistividad versus temperatura resaltó la T _C de películas de MnSi a aproximadamente 25 K. Los policristales y defectos en la superficie dan lugar a una relación de resistividad residual baja, es decir, [ ρ (300 K) / ρ (5 K)] ~ 1.7.

un Magnetización refrigerada por campo en función de la temperatura para una película de MnSi de 25 nm de espesor en un campo magnético externo de 1 kOe. b Resistencia longitudinal de campo cero en función de la temperatura. Recuadro:derivada de la resistencia en función de la temperatura destacando la anomalía de la transición magnética. c Magnetorresistencia perpendicular a 2, 25 y 50 K. Para mayor claridad, se agregan compensaciones arbitrarias y la magnetorresistencia medida a 50 K se aumenta 10 veces

La Figura 3c muestra la magnetorresistencia para los campos magnéticos perpendiculares al plano de la película a diferentes temperaturas de 2 K, 25 K y 50 K. la magnetorresistencia no se observó claramente. Sin embargo, en campos magnéticos bajos, la dependencia de la temperatura de la magnetorresistencia exhibió características distinguibles. A medida que aumentaba la temperatura, la forma de la magnetorresistencia en las proximidades del campo magnético cero cambiaba de picos planos (2 K) a agudos (25 K) y anchos (50 K).

Con respecto al efecto Hall impulsado por quiralidad de espín, THE puede ser inducido por DMI que surge de un fuerte acoplamiento espín-órbita y estructura cristalina de B20 no centrosimétrica [29], que se considera un sello distintivo de la existencia de la fase skyrmion. Realizamos mediciones de resistividad Hall para observar resistividad anormal relacionada con THE. La resistividad Hall total se puede expresar como una combinación de tres componentes:

donde ρ _normal , ρ _AHE y ρ _EL son las resistividades de Hall normal, anómala y topológica, respectivamente. R ₀ es el coeficiente de Hall normal y α , β y b son las constantes correspondientes a la dispersión sesgada, el salto lateral y las contribuciones intrínsecas a la resistividad de Hall anómala. Además, n _Skx es la densidad relativa de skyrmion, P es la polarización de los electrones de conducción, R _TH es el coeficiente de Hall topológico y B _ef es el campo magnético efectivo derivado de la fase de Berry en el espacio real [20, 30]. La contribución de Hall topológica se puede extraer restando los términos de resistividad de Hall normal y anómala de la resistividad de Hall total medida.

La Figura 4a muestra datos de Hall desconvolucionados para extraer la señal THE a 10 K como la curva azul, incluidas las resistividades Hall normal (línea verde) y anómala (curva roja). Tenga en cuenta que la pendiente positiva de ρ _normal indica p -tipo portadores mayoritarios, y ρ _AHE es negativo, consistente con los de MnSi a granel [31], películas delgadas [9] y nanocables [20]. ρ _normal se obtiene del ajuste lineal en campos magnéticos altos, y ρ _AHE se toma directamente de los datos de magnetización. El ρ _EL dependiendo de la temperatura se muestra en la Fig. 4b. Curiosamente, el signo de ρ _EL volteado en el borde de 25 K, donde se esperaba la transición magnética. El signo de ρ _EL es muy sensible a la polarización de espín de los portadores de carga. En la estructura de bandas de MnSi, los electrones localizados en d La banda afecta la densidad de estados cerca del nivel de Fermi, mientras que los electrones itinerantes en el s band contribuyen escasamente a la estructura de la banda [31], lo que permite que la polarización del espín sea delicada. Además, dado que la polarización del espín puede cambiar por factores externos como la deformación por tracción y la pureza del cristal con la temperatura [9], el signo invertido de ρ _EL en nuestra muestra de MnSi policristalino es razonable. La Figura 4c presenta el mapa de contorno de ρ _EL en función del campo magnético y la temperatura. Mientras que la fase skyrmion en MnSi a granel se observó en un rango de temperatura estrecho cercano a la temperatura de transición magnética, un ρ distinto de cero _EL se recogió de 2 a 40 K independientemente del signo. El valor absoluto de ρ _EL tenía un máximo de 36 nΩ cm a 10 K y 4 kOe, mayor que el de las películas delgadas cultivadas por MBE (10 nΩ cm) [9], a granel (4,5 nΩ cm) [32] y nanoalambres (15 nΩ cm) [ 20] pero similar a la de las películas delgadas cultivadas por pulverización catódica con magnetrón fuera del eje con una cámara de vacío ultra alto [25].

un La curva de resistividad Hall representativa a 10 K. La señal THE (curva azul) se extrae restando las señales Hall normales (línea verde) y anómalas (curva roja) de la resistividad Hall total medida (curva negra). b Resistividades de Hall topológicas a diversas temperaturas, extraídas mediante el mismo procedimiento detallado en el texto. c El mapeo de contorno de la señal THE en función del campo magnético y la temperatura, construido por interpolación de la resistividad de Hall topológica entre temperaturas. d Resistividad de Hall anómala en función de la magnetorresistividad longitudinal al cuadrado por debajo de la temperatura donde la resistividad de Hall topológica no es cero

ρ _AHE consta de tres componentes:dispersión sesgada, salto lateral y contribuciones intrínsecas. Una implicación en la escala de la contribución anómala de Hall es que ρ _AHE es proporcional a la contribución intrínseca, \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \), asociada con la fase de Berry en el espacio-momento [33]. En la Fig. 4d, graficamos ρ _AHE contra \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \) a 20 kOe, lo que muestra una desviación obvia de la dependencia lineal. El desglose de la escala sugiere que el efecto Hall anómalo es relevante para la dispersión de sesgo extrínseco y las contribuciones de salto lateral causadas por impurezas y defectos en nuestra muestra de MnSi policristalino, reteniendo la estabilización de la fase skyrmion en un rango más amplio de temperaturas y campos magnéticos.