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S, N Co-Doped Graphene Quantum Dot / TiO2 Composites para la generación eficiente de hidrógeno fotocatalítico

Resumen

Puntos cuánticos de grafeno codopados con S, N (S, N-GQD) junto con P25 (TiO 2 ) (S, N-GQD / P25) se han preparado mediante un método simplemente hidrotermal. Los compuestos S, N-GQD / P25 preparados exhibieron excelentes actividades de generación de hidrógeno fotocatalítico, con un rango de absorción de luz significativamente extendido y una durabilidad superior sin cargar ningún cocatalizador de metal noble. La actividad fotocatalítica de este compuesto bajo luz visible ( λ =400-800 nm) se mejoró mucho en comparación con el P25 puro. Esta notable mejora en la actividad fotocatalítica de los compuestos S, N-GQD / P25 se puede atribuir a que los S, N-GQD juegan un papel clave para mejorar la absorción de luz visible y facilitar la separación y transferencia de electrones y huecos fotogenerados. En general, este trabajo podría proporcionar nuevos conocimientos sobre la fácil fabricación de compuestos fotocatalíticos como fotocatalizadores de alto rendimiento.

Antecedentes

La energía del hidrógeno es una nueva energía verde libre de contaminación con muchas ventajas que incluyen alto poder calorífico, fácil almacenamiento y transporte, sin contaminación, etc. Dado que el agua y la luz solar son dos de las fuentes más abundantes y de fácil acceso en el mundo real, la transferencia de energía solar en H 2 de solución acuosa se ha convertido en un tema de investigación candente en el campo de la fotocatálisis y la energía del hidrógeno. En comparación con CdS, SiC y muchos otros semiconductores, estos se han utilizado ampliamente para H 2 fotocatalítico evolución [1,2,3,4,5,6], TiO 2 tiene varias ventajas, como bajo costo, no toxicidad, buena estabilidad fotoquímica y larga vida útil, lo que beneficia a sus aplicaciones industriales [7]. Sin embargo, la gran banda prohibida (3,2 eV) de TiO 2 y la rápida recombinación de electrones y huecos fotogenerados restringe su eficiencia de conversión de energía solar [8]. Se han adoptado estrategias masivas para solucionar este problema, como el dopaje con elementos metálicos [9, 10], el depósito con metales nobles [11], la sensibilización con tintes orgánicos [12, 13], etc. Recientemente, se ha despertado un gran interés en TiO 2 compuestos basados ​​en la combinación de materiales de carbono libres de metales, como el grafeno y los nanotubos de carbono (CNT), que podrían mejorar de manera eficiente la actividad fotocatalítica debido a las propiedades superiores de transporte de carga para reducir la tasa de recombinación de los agujeros de electrones fotogenerados. Por ejemplo, Du et al. [14] ha informado de una fotocatálisis basada en grafeno / TiO 2 nanopartículas núcleo-capa, y la actividad fotocatalítica mejorada se asoció con el amplio rango de fotorrespuesta extendida y la alta eficiencia de separación entre electrones y huecos debido a las interacciones sinérgicas entre TiO 2 y material de grafeno. Sin embargo, el grafeno es intrínsecamente un semimetal con banda prohibida cero, lo que impide considerablemente su aplicación en fotocatálisis [15]. Además, el grafeno y los CNT absorben una amplia gama de luz, por lo que pueden bloquear otras fotocatálisis de la irradiación de luz [16]. Los inconvenientes anteriores limitan el rendimiento fotocatalítico de la fotocatálisis compuesta basada en grafeno y CNT.

Los puntos cuánticos de grafeno (GQD), como un nuevo nanomaterial de carbono ascendente, consisten en pocas capas de grafeno con una dimensión lateral inferior a 10 nm y procesan propiedades únicas derivadas del grafeno [17]. En comparación con los puntos cuánticos semiconductores tradicionales, como ZnO [18], CdSe [19], etc., los GQD exhiben mayor solubilidad en agua, mejor estabilidad química, baja toxicidad, excelente biocompatibilidad y propiedades fotoeléctricas. Por lo tanto, han atraído una amplia gama de intereses en la detección [20, 21], las células solares [22,23,24], la bioimagen [25, 26] y la fotocatálisis [27,28,29,30]. Recientemente, Qu et al. [31] ha preparado GQD / TiO 2 nanotubo (GQD / TiO 2 NT) compuestos por un método hidrotermal simple a baja temperatura. La actividad fotocatalítica de GQD / TiO 2 preparado Los compuestos de NT sobre la degradación de naranja de metilo (MO) se mejoraron significativamente en comparación con los del TiO 2 puro nanotubos. Sudhagar y col. [32] ha preparado GQD / TiO 2 Electrodo de arquitectura de nanocables huecos (HNW) para mejorar la eficiencia de captación de luz y la actividad catalítica para la oxidación del agua, sin la necesidad de agentes de sacrificio y demostró el mecanismo subyacente del fotoportador (e - / h + ) características de transferencia en la interfaz GQD / óxido metálico durante la operación. Aunque ha habido varios informes que sugieren el potencial de las GQD como fotocatalizadores impulsados ​​por luz visible, la falta de emisión bajo excitación de longitud de onda larga y una amplia absorción en la región visible ( λ > 400 nm) de GQD todavía requieren métodos optimizados [33]. Recientemente, se estudian los puntos cuánticos de grafeno codopado con nitrógeno y azufre (S, N-GQD) debido a su amplia fotoabsorción en un amplio rango espectral, alta movilidad de transporte de portadores y excelente estabilidad química. Qu et al [34] ha demostrado que los S, N-GQD procesan una absorción de luz visible mucho mejor que los GQD puros y la emisión multicolor bajo excitación de luz visible. Estos resultados indican que el dopaje elemental de GQD podría producir catalizadores prometedores para la fotocatálisis solar. Las investigaciones adicionales deberían centrarse en la modificación de GQD para regular la banda prohibida, ampliar la región de fotoabsorción y mejorar la eficiencia foto-cuántica. Sin embargo, sigue habiendo grandes desafíos en el desarrollo de fotocatalizadores basados ​​en GQD de bajo costo, estables y altamente activos.

En este artículo, informamos sobre un método hidrotermal para sintetizar y dopar simultáneamente GQD con S y N. Además, preparamos el S, N-GQD / TiO 2 (P25) compuestos por una vía hidrotermal fácil. Este compuesto mostró un excelente rendimiento fotocatalítico en H 2 producción a partir de una solución acuosa de metanol bajo irradiación UV-vis sin la ayuda de ningún cocatalizador de metal noble. Las actividades fotocatalíticas de S, N-GQD / TiO 2 con diferentes cantidades de carga de S, N-GQD también se investigaron. Finalmente, se discutió el mecanismo para la mejora del rendimiento fotocatalítico basado en resultados experimentales.

Métodos

Síntesis de los S, N-GQD

El proceso de síntesis detallado de S, N-GQD se ha informado en otro lugar [35]. Típicamente, se disolvieron 1,26 g (6 mmol) de ácido cítrico y 1,38 g (18 mmol) de tiourea en 30 ml de DMF y se agitaron durante varios minutos para obtener una solución transparente. Luego, la solución se transfirió a un autoclave de acero inoxidable revestido con teflón de 50 ml. El autoclave sellado se calentó a 180 ° C constantes durante 8 h y se enfrió a temperatura ambiente. El producto final se recogió como precipitado agregando etanol a la solución y luego se centrifugó a 10,000 rpm durante 15 min.

Síntesis de los compuestos S, N-GQD / P25

Los compuestos S, N-GQD / P25 se obtuvieron mediante un método hidrotermal. Normalmente, 0,5 g de P25 y 5 ml de S, N-GQD (2 mg ml −1 ) se añadieron a 20 ml de agua destilada. La mezcla se mantuvo en agitación durante 4 ha temperatura ambiente para obtener una suspensión homogénea. Después de eso, la suspensión se transfirió a un autoclave sellado con teflón de 40 ml y se mantuvo a 150 ° C durante 6 h. Luego, los compuestos S, N-GQD / P25 se recogieron precipitados mediante centrifugación a 4000 rpm durante 5 min. Y finalmente se secó el sólido en un horno de vacío a 50 ° C durante la noche. Para investigar el efecto del contenido S, N-GQD en el fotocatalítico H 2 tasa de evolución, se prepararon los composites S, N-GQD / P25 con diferentes contenidos de S, N-GQD (0, 1, 2, 3, 5, 8 y 10% en peso).

Caracterización

Se obtuvieron imágenes de microscopio electrónico de transmisión (TEM) y TEM de alta resolución (HRTEM) mediante un microscopio JEOL JEM-2100 F que funcionaba a 200 kV; El patrón de difracción de rayos X (XRD) se registró en un difractómetro Rigaku D / max-2500 con una radiación de Cu Kα filtrada con níquel operada a 40 kV y 300 mA; Los espectros de infrarrojos por transformada de Fourier (FTIR) se realizaron usando Nicolet 6700 (Thermo Fisher); Los espectros Raman se llevaron a cabo mediante NEXUS670 (Thermo Nicolet Corporation); Los espectros de absorción UV-vis se midieron utilizando un espectrofotómetro UV-vis Lambda 950 (Perkin Elmer, EE. UU.).

Generación de hidrógeno fotocatalítico

Se dispersaron cincuenta miligramos de polvos de fotocatalizador en una solución acuosa de 100 ml que contiene 10 ml de metanol como agente de sacrificio. Las irradiaciones de luz ultravioleta y luz visible se generaron a partir de una lámpara Xe de 300 W sin y con un filtro de 400 nm, respectivamente. La cantidad de H 2 generado se determinó con un cromatógrafo de gases en línea.

Mediciones fotoelectroquímicas

Las respuestas de fotocorriente transitoria se midieron en una estación de trabajo electroquímica con un sistema convencional de tres electrodos:una placa de Pt como contraelectrodo, un electrodo de calomelanos saturado como electrodo de referencia, y la muestra preparada se cubrió con el sustrato de ITO como base de trabajo. electrodo. Específicamente, el electrodo de trabajo se preparó recubriendo la suspensión de 0.05 g de fotocatalizador, 0.2 g de polietilenglicol (PEG20000) y 1.0 mL de agua sobre electrodos de vidrio ITO por el método de la cuchilla raspadora, con posterior calcinación a 450 ° C durante 30 min. El área de la superficie activa del electrodo de trabajo expuesto al electrolito fue de aproximadamente 2 cm 2 y el espesor de la capa revestida fue de aproximadamente 8 mm. El electrolito era Na 2 0,5 M SO 4 solución acuosa. La fuente de luz era una lámpara Xe de 300 W.

Resultados y discusión

La Figura 1 muestra las imágenes TEM de las muestras S, N-GQD y S, N-GQD / P25 sintetizadas. Las imágenes TEM revelan que los S, N-GQD tienen una dispersión uniforme sin agregación aparente. En la imagen HRTEM en la Fig. 1a, (0-110) franjas de celosía con un espaciado de alrededor de 0,24 nm para S, N-GQD son visibles [36], revelando que los S, N-GQD tienen una naturaleza de grafito. La imagen de microscopía de fuerza atómica (AFM) y el perfil de altura correspondiente de S, N-GQD se muestran en la Fig. 1b yc, respectivamente. El espesor de S, N-GQD se distribuye principalmente en el rango entre 0,8 y 1,2 nm. Después de mezclar con nanopartículas de P25, S, N-GQD se decoraron en P25 y se dispersaron bien, como lo revela la imagen TEM típica de los compuestos S, N-GQD / P25 (Fig. 1d).

Caracterizaciones morfológicas. un Imágenes TEM y HRTEM de los S, N-GQD. b , c Una imagen AFM y el perfil de altura de los S, N-GQD. d Una imagen TEM de los compuestos S, N-GQD / P25

Los patrones XRD de compuestos puros P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25 se muestran en la Fig. 2. El P25 es una mezcla de anatasa TiO 2 al ochenta por ciento. y veinte por ciento de rutilo TiO 2 . Los picos de difracción a 25,28 °, 36,96 °, 37,8 °, 48,05 °, 53,89 °, 55,02 °, 62,69 °, 70,26 ° y 75,03 ° se atribuyen a (1 0 1), (1 0 3), (0 0 4 ), (2 0 0), (1 0 5), (2 1 1), (2 0 4), (2 2 0) y (2 1 5) plano de la anatasa TiO 2 ; y los otros picos a 36,12 °, 41,18 ° y 56,72 ° pertenecen al plano (1 0 1), (1 1 1) y (2 2 0) del rutilo TiO 2 (Tarjeta JCPDS No. 21–1272 y No. 21–1275). El espectro de los S, N-GQD muestra un pico prominente a 25,6 ° que corresponde a los planos (0 0 2) de las estructuras de grafito (distancia entre capas de ~ 0,34 nm) [37]. Es de destacar que no hay picos típicos para S, se pueden encontrar N-GQD en el espectro XRD de S, N-GQD / P25 y la ubicación e intensidad de los picos aparecidos apenas cambian en comparación con P25. Esto se debe al bajo contenido de S, N-GQD en los compuestos, lo que indica claramente que S, N-GQD no tiene un impacto en TiO 2 estructura y tamaño del cristal.

Patrones XRD de los compuestos P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25

Para demostrar la carga exitosa de los S, N-GQD en P25, llevamos a cabo mediciones de espectro FTIR y Raman (Fig. 3). En el espectro FTIR de S, N-GQD, la vibración de estiramiento O-H a 3232 cm −1 ; el pico vibratorio de C =O a 1753 cm −1 , vibraciones de estiramiento asimétrico de C =S y C – S a 1185 y 782 cm −1 , respectivamente, y vibraciones de flexión de N-H a 1558 cm −1 son visibles. En cuanto al P25 puro, el pico en el exterior es de 400 a 800 cm -1 corresponde a los enlaces de Ti-O y Ti-O-Ti. En comparación con el P25, esta banda de vibración para S, N-GQD / P25 muestra un ligero desplazamiento hacia el rojo causado por la combinación de S, N-GQD y las vibraciones de estiramiento de la vibración Ti-O-C. Esto confirma que los S, N-GQD están coordinados con P25.

Espectros FTIR de P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25

La Figura 4 muestra los espectros Raman de P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25. Tres picos característicos obvios ubicados a 396, 519 y 639 cm −1 se puede atribuir a los modos activos Raman de P25 de acuerdo con el análisis de grupo de simetría. Sin embargo, dos picos D y G adicionales ubicados a 1357 y 1593 cm −1 se puede ver en el espectro S, N-GQD / P25, que son los modos activos Raman de los S, N-GQD. Con base en todos los resultados anteriores, se puede concluir que los S, N-GQD se cargaron con éxito en el TiO 2 nanopartículas.

Espectros Raman de P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25

La absorción de luz es un factor clave que afecta el rendimiento fotocatalítico de los fotocatalizadores. La absorción UV-vis de S, N-GQD (Fig. 5 a) muestra dos bandas de absorción centradas en 345 y 462 nm, que es significativamente diferente de las GQD tradicionales con solo una banda de absorción centrada en alrededor de 340 nm [38,39 , 40]. Es evidente que el dopaje S y N en GQD puede cambiar la banda prohibida y dar como resultado esta distinción. Desde la posición del borde de absorción, los valores de banda prohibida óptica directa de los S, N-GQD se pueden determinar utilizando la relación de Tauc bien establecida ( αhυ) 2 = α 0 ( - E g ), donde , α 0 y E g son energía fotónica, una banda prohibida constante y óptica, respectivamente [41]. Como se muestra en la Fig. 5b, una energía de intervalo de 2,5 eV para el intervalo de banda directo para los S, N-GQD se puede obtener fácilmente mediante la aplicación de extrapolación lineal. Se observa que el E g de S, N-GQD es menor que TiO 2 (3,2 eV), lo que da esta diferencia de banda prohibida de 0,7 eV para que los S, N-GQD puedan absorber y excitarse con luz visible [42]. La absorción UV-vis de los compuestos P25 y S, N-GQD / P25 medida en solución acuosa se muestra en la Fig. 5c. El P25 puro casi no tiene absorción en la región de luz visible de 400 a 800 nm, mientras que la absorción de los compuestos S, N-GQD / P25 se extiende al rango visible hasta 800 nm. Aparentemente, los S, N-GQD pueden ampliar de manera eficiente el rango de foto-respuesta de los compuestos S, N-GQD / P25 a la luz visible, que se espera que mejore su actividad fotocatalítica impulsada por la luz visible.

Medidas UV-vis. un El espectro de absorción UV-vis de los S, N-GQD. b El gráfico Tauc correspondiente de los S, N-GQD. c Los espectros de absorción UV-vis de P25 y S, N-GQD / P25

La Figura 6 muestra el rendimiento fotocatalítico de una variedad de muestras que contienen diferentes cantidades de S, N-GQD (% en peso) en S, N-GQD / P25 bajo irradiación de luz UV-vis en H 2 producción. Puede verse que el P25 puro exhibe un H 2 fotocatalítico relativamente bajo tasa de generación (1,7 μmol / h), probablemente debido a que TiO 2 sólo puede absorber la luz ultravioleta y la rápida recombinación de electrones y huecos fotogenerados. Después del acoplamiento con S, N-GQD, el fotocatalítico H 2 La tasa de generación de los compuestos aumenta gradualmente con el aumento de la cantidad de S, N-GQD. La tasa de generación más alta (5,7 μmol / h) se obtiene en la muestra de acoplamiento de S, N-GQD al 3% en peso, que es 3,6 veces mayor que la del P25 puro. Estos resultados demuestran que es una forma viable de mejorar H 2 actividad de generación de TiO 2 puro acoplándolo con los S, N-GQD. Esto se atribuye principalmente a que existe una buena correspondencia de bandas de energía en el S, N-GQD-TiO 2 heterounión que facilita la separación de huecos de electrones altamente eficiente en la interfaz [43]. Además, los S, N-GQD pueden transferir electrones de manera eficiente e inhibir la recombinación de electrones y huecos fotogenerados de manera efectiva. Sin embargo, con el aumento adicional del contenido de las S, N-GQD, la H 2 La tasa de generación disminuyó gradualmente, lo que probablemente se deba a que la opacidad y la dispersión de la luz de los S, N-GQD disminuyeron la absorción de la luz incidente y redujeron los sitios activos catalíticos [44].

Fotocatalítico H 2 tasas de generación de compuestos puros P25 y S, N-GQD / P25 con diferentes cantidades de S, N-GQD bajo luz UV – vis

El fotocatalítico H 2 La tasa de generación de los fotocatalizadores también se investigó bajo luz visible ( λ =400-800 nm) irradiación. Como se muestra en la Fig.7, el P25 puro casi no muestra actividad fotocatalítica porque casi no tiene absorción dentro de la luz visible ( λ =400-800 nm) debido a su amplio intervalo de banda (3,2 eV, solo puede ser excitado por la luz λ <413 nm). Por el contrario, con la carga de S, N-GQD en P25, el H 2 fotocatalítico La tasa de evolución aumenta gradualmente bajo la irradiación de luz visible, lo que revela que las S, N-GQD podrían excitarse con la luz visible y poseer actividad fotocatalítica.

Fotocatalítico H 2 tasas de generación de compuestos puros P25 y S, N-GQD / P25 (3% en peso de S, N-GQD) bajo luz visible

Para comprender mejor la practicidad de S, N-GQD / P25 en la fotocatálisis, estudiamos su estabilidad de ciclo. La Figura 8 revela que el fotocatalizador compuesto S, N-GQD / P25 tiene una estabilidad excelente en tres ciclos repetidos, lo que indica que el S, N-GQD / P25 podría tener una aplicación potencial en el campo fotocatalítico.

Tres experimentos de ciclo repetido de 3% en peso de S, N-GQD / TiO 2

Además, para obtener más información sobre la excitación y transferencia de portadores de carga fotogenerados en fotocatalizadores, se investigaron las respuestas transitorias de fotocorriente de P25 y S, compuesto N-GQD / P25 recubierto en vidrio ITO durante varios ciclos de irradiación UV-vis. . Como se muestra en la Fig. 9, todos los electrodos P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25 muestran respuestas de fotocorriente sensibles durante ciclos repetidos de encendido / apagado bajo la irradiación UV-vis. La tendencia cambiante de la densidad de fotocorriente es consistente con su fotocatalítica H 2 actividades de evolución. Para el electrodo P25, hay una respuesta de fotocorriente muy débil a la luz UV-vis incluso a potenciales aplicados altos. Para el electrodo S, N-GQDs, la respuesta de fotocorriente es más fuerte que la del P25 solo, pero se vuelve mucho más lenta. Este comportamiento de histéresis de fotocorriente de los S, N-GQD podría ser el resultado de una alta tasa de recombinación de electrones y huecos fotogenerados y una alta resistencia interfacial entre S, N-GQD a la transferencia de carga [45]. Por el contrario, después de la combinación de S, N-GQD, la respuesta de fotocorriente de S, N-GQD / P25 tiene una mejora notable de nueve veces en comparación con P25 solo. La fotocorriente significativamente mejorada de S, N-GQD / P25 se puede atribuir a que S, N-GQDs es un fragmento a nanoescala de grafeno que puede proporcionar una superficie activa más grande y aumentar en gran medida el área de contacto con el TiO 2 . Además, los S, N-GQD pueden servir como depósito de electrones como el co-catalizador Pt de uso frecuente en el H 2 fotocatalítico , que favorece la transferencia rápida de electrones fotogenerados. Este resultado demuestra además que los S, N-GQD actúan como reactivos de transferencia de electrones en estado sólido que pueden acelerar la transferencia de electrones fotogenerados e indica que el compuesto S, N-GQD / P25 es un cocatalizador prometedor para el H 2 producción.

La respuesta de fotocorriente transitoria de compuestos P25, S, N-GQD y S, N-GQD / P25 bajo irradiación de luz UV – vis

Además, como se muestra en la Fig.10, el espectro PL de P25 puro exhibe una banda de emisión en el rango de longitud de onda de 350–550 nm, que se asignó a la emisión del borde de la banda excitónica de TiO 2 . En comparación con P25 puro, todas las muestras de S, N-GQD / P25 muestran una emisión de PL sustancialmente disminuida, y la eficiencia de extinción de la emisión de PL aumenta con el aumento del contenido de S, N-GQD. Esta observación revela que la recombinación de carga de TiO 2 fue muy retardado por la combinación con S, N-GQD. Con base en los resultados anteriores, propusimos un posible mecanismo para el fotocatalítico mejorado H 2 actividad de producción de los compuestos S, N-GQD / P25. Como se muestra en la Fig.11, el mecanismo se puede describir mediante los siguientes tres puntos:En primer lugar, bajo irradiación de luz ultravioleta, los S, N-GQD pueden servir como depósitos de electrones para atrapar electrones fotogenerados de P25 y promover la separación de electrones fotogenerados. pares de agujeros de manera eficiente, lo que se confirma mediante la medición PL. En segundo lugar, bajo irradiación de luz visible, los S, N-GQD actúan como fotosensibilizadores para sensibilizar a P25 y donar los electrones a la banda de conducción de P25, lo que conduce al fotocatalítico H 2 impulsado por la luz visible. actividad productiva. Además, con una banda prohibida estrecha de 2,5 eV, los S, N-GQD pueden convertir la luz visible y poseer actividad fotocatalítica bajo irradiación de luz visible, lo que se confirma mediante la absorción de UV-vis y el H 2 fotocatalítico. generación bajo medición de luz visible. Todo el proceso de reacción fotocatalítica se puede describir mediante las siguientes ecuaciones [46]:

Espectros PL de compuestos puros P25 y S, N-GQD / P25 con diferentes cantidades de S, N-GQD. Longitud de onda de excitación:280 nm

Mecanismo propuesto para el fotocatalítico H 2 evolución de compuestos S, N-GQD / P25 bajo irradiación de luz UV-vis

$$ \ mathrm {fotocatalizador} + hv \ to \ {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} + {\ mathrm {h}} ^ {+} $$ (1) $$ {\ mathrm { h}} ^ {+} + {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} \ \ to \ cdot p \ mathrm {O} \ mathrm {H} + {\ mathrm {H}} ^ {+} $ $ (2) $$ {\ mathrm {CH}} _ 3 \ mathrm {O} \ mathrm {H} + \ cdotp \ mathrm {O} \ mathrm {H} \ \ to \ cdot p {\ mathrm {CH}} _2 \ mathrm {O} \ mathrm {H} + {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} $$ (3) $$ \ cdotp {\ mathrm {CH}} _ 2 \ mathrm {O} \ mathrm { H} \ \ to \ \ mathrm {H} \ mathrm {CHO} + {\ mathrm {H}} ^ {+} + {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} $$ (4) $ $ 2 {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} + 2 {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} \ \ to \ {\ mathrm {H}} _ 2 + 2 {\ mathrm { OH}} ^ {\ hbox {-}} $$ (5) $$ \ mathrm {Total} \ \ mathrm {reacción}:\ {\ mathrm {CH}} _ 3 \ mathrm {O} \ mathrm {H} \ \ to \ \ mathrm {H} \ mathrm {CHO} + {\ mathrm {H}} _ 2 $$ (6)

Conclusiones

En conclusión, preparamos con éxito los composites S, N-GQD / P25 en solución acuosa. Los compuestos se estudiaron mediante análisis TEM, HRTEM, FTIR, Raman y XRD. Nuestros resultados demostraron que los S, N-GQD decorados en P25 pueden, obviamente, ampliar la absorción de luz visible de P25 y mejorar la actividad en el fotocatalítico H 2 producción bajo irradiación de luz ultravioleta-vis. Especialmente, el 3% en peso de S, N-GQD / P25 mostró la mejor capacidad fotocatalítica, que es aproximadamente 3,6 veces mayor que la del P25 puro. Además, los compuestos S, N-GQD / P25 también exhibieron un fotocatalítico eficiente H 2 actividad de producción bajo luz visible, que ganó una ventaja sobre P25. En general, los compuestos S, N-GQD / P25 mostraron una mejor utilización de la luz solar para la producción de hidrógeno y la conversión de energía.


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