Mejora de la absorción de banda ancha y multibanda de grafeno monocapa en frecuencias ópticas a partir de resonancias magnéticas dipolo múltiples en metamateriales

Antecedentes

El grafeno, una monocapa de átomos de carbono dispuestos en forma de panal de abeja bidimensional (2D), se separó por primera vez del grafito de forma experimental en 2004 [1]. Desde entonces, el grafeno ha atraído una enorme atención en la comunidad científica, en parte debido a sus excepcionales propiedades electrónicas y ópticas, incluida la alta velocidad del portador, conductividad sintonizable y alta transparencia óptica [2]. Como un tipo de materiales emergentes 2D, el grafeno tiene potenciales prometedores en una amplia variedad de campos que van desde la optoelectrónica [3,4,5,6] a la plasmónica [7,8,9,10], a los metamateriales [11,12,13 , 14,15], etc. Debido a su estructura de banda cónica única de fermiones de Dirac, el grafeno suspendido y sin dopar exhibe una absorción universal de aproximadamente 2.3% dentro de las regiones visible e infrarroja cercana, que está relacionada con la constante de estructura fina en una hoja atómica monocapa [16, 17]. La eficiencia de absorción óptica es impresionante, considerando que el grafeno tiene un grosor de solo 0,34 nm. Sin embargo, todavía es demasiado bajo para ser útil para dispositivos optoelectrónicos como fotodetectores y células solares, que necesitan valores de absorción considerablemente más altos para un funcionamiento eficiente.

Para superar este problema, varios mecanismos físicos [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 , 39,40,41,42,43] para mejorar la absorción de grafeno en la región visible, que incluyen una fuerte localización de fotones en la capa del defecto en cristales fotónicos unidimensionales (1D) [18, 28, 33, 38 ], reflexión interna total [19, 20, 23, 27], resonancias de plasmones superficiales [21, 22, 30, 31, 33], órdenes de difracción evanescente de las matrices de nanopartículas metálicas [34] y acoplamiento crítico a resonancias de modo guiado [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39,40,41]. Además de la mejora de la absorción en el grafeno, lograr una absorción de luz multibanda y de banda ancha en el grafeno también es importante para algunos dispositivos optoelectrónicos basados ​​en grafeno desde un punto de vista práctico. Pero sigue siendo un desafío, como se señala en informes muy recientes [44,45,46]. En la actualidad, se han propuesto diferentes enfoques para ampliar el ancho de banda de la absorción de grafeno en un amplio rango de frecuencias desde THz [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58, 59, 60, 61, 62] e infrarrojos [63, 64, 65] a frecuencias ópticas [19, 23, 29, 31, 34, 35, 36, 38, 39, 40, 43]. Especialmente, se demostró que un enfoque multirresonador es un método muy eficaz para resolver la limitación del ancho de banda de la absorción de grafeno en las regiones THz e infrarroja [45, 46, 62, 63]. En el enfoque multirresonador, los resonadores múltiples de sublongitud de onda profunda con diferentes tamaños están muy cerca, lo que podría extender el ancho de banda de absorción cuando sus frecuencias de resonancia se superponen entre sí. Sin embargo, hasta donde sabemos, hasta ahora solo hay unos pocos informes sobre un enfoque de resonador múltiple de este tipo para obtener la absorción de luz de banda ancha y multibanda del grafeno en la región visible.

En este trabajo, empleando un enfoque multirresonador similar, demostraremos numéricamente la mejora de la absorción multibanda y de banda ancha de grafeno monocapa en todo el rango de longitud de onda visible, que surgen de un conjunto de resonancias de dipolos magnéticos en metamateriales. La celda unitaria de metamateriales consiste en una monocapa de grafeno intercalada entre cuatro nanodiscos de Ag con diferentes diámetros y un SiO ₂ espaciador sobre un sustrato de Ag. Las hibridaciones de plasmones de campo cercano entre nanodiscos de Ag individuales y el sustrato de Ag forman cuatro modos de dipolo magnético independientes, que dan como resultado una mejora de la absorción de cuatro bandas de grafeno monocapa. Cuando los modos de dipolo magnético se sintonizan para superponerse espectralmente cambiando los diámetros de los nanodiscos de Ag, se logra una mejora de la absorción de banda ancha. La posición de la banda de absorción en el grafeno monocapa también se puede controlar variando el grosor del SiO ₂ espaciador o la distancia entre los nanodiscos Ag.

Métodos / Experimental

Los metamateriales diseñados para la mejora de la absorción de grafeno multibanda y de banda ancha a frecuencias ópticas se muestran esquemáticamente en la Fig. 1. La celda unitaria de los metamateriales consiste en una monocapa de grafeno intercalada entre cuatro nanodiscos de Ag con diferentes diámetros y un SiO ₂ espaciador sobre un sustrato de Ag. Calculamos los espectros de reflexión y absorción, y las distribuciones de campos electromagnéticos mediante el paquete de software comercial “EastFDTD, versión 5.0”, que se basa en el método de dominio de tiempo de diferencia finita (FDTD) (www.eastfdtd.com). En nuestros cálculos numéricos, el índice de refracción de SiO ₂ es 1,45, y la permitividad relativa dependiente de la frecuencia de Ag se toma de datos experimentales [66]. Bajo la aproximación de fase aleatoria, la conductividad superficial compleja σ de grafeno es la suma del término intrabanda σ _intra y el término entre bandas σ _entre [67, 68], que se expresan de la siguiente manera:

$$ {\ sigma} _ {\ operatorname {int} \ mathrm {ra}} =\ frac {ie ^ 2 {k} _BT} {\ pi {\ mathrm {\ hslash}} ^ 2 \ left (\ omega + i / \ tau \ right)} \ left (\ frac {E_f} {k_BT} +2 In \ left ({e} ^ {- \ kern0.5em \ frac {E_f} {k_BT}} + 1 \ right) \ derecha), {\ sigma} _ {\ operatorname {int} \ mathrm {er}} =\ frac {ie ^ 2} {4 \ pi \ mathrm {\ hslash}} en \ left (\ frac {2E {} _ f - \ izquierda (\ omega + i / \ tau \ right) \ mathrm {\ hslash}} {2E {} _ f + \ left (\ omega + i / \ tau \ right) \ mathrm {\ hslash}} \ right), $$ (1)

Esquema de metamateriales para la mejora de la absorción multibanda y de banda ancha de grafeno a frecuencias ópticas, que se componen de una monocapa de grafeno intercalada entre cuatro nanodiscos de Ag y un SiO ₂ espaciador sobre un sustrato de Ag. Parámetros geométricos p _x y p _y son los períodos de la matriz a lo largo de la x y y direcciones, respectivamente; t es el espesor del SiO ₂ espaciador; d ₁ , d ₂ , d ₃ y d ₄ son los diámetros de cuatro nanodiscos de Ag ( d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ); h es la altura de los nanodiscos Ag. E _en , H _en y K _en son el campo eléctrico, el campo magnético y el vector de onda de la luz incidente, que se encuentran a lo largo de la x , años y z ejes, respectivamente

donde ω es la frecuencia de la luz incidente, e es carga de electrones, ħ se reduce la constante de Planck, E _f es la energía de Fermi (o potencial químico), τ es el tiempo de relajación del electrón-fonón, k _B es la constante de Boltzmann, T es la temperatura en K, y i es la unidad imaginaria. El grafeno tiene un tensor de permitividad relativa anisotrópico de ε _g expresado como

$$ {\ varepsilon} _g =\ left (\ begin {array} {ccc} 1+ i \ sigma / \ left ({\ omega \ varepsilon} _0 {t} _g \ right) &0 &0 \\ {} 0 &1+ i \ sigma / \ left ({\ omega \ varepsilon} _0 {t} _g \ right) &0 \\ {} 0 &0 &1 \ end {array} \ right), $$ (2)

donde ε ₀ es la permitividad del vacío, y t _g es el grosor de la hoja de grafeno.

Resultados y discusión

La Figura 2 muestra los espectros de absorción calculados de grafeno, Ag y metamateriales totales con una incidencia normal. Se pueden ver claramente cuatro picos de absorción, cuyas longitudes de onda de resonancia son λ ₁ =722,9 nm, λ ₂ =655,7 nm, λ ₃ =545,5 nm y λ ₄ =468,8 nm. En cuatro picos de absorción, la absorción de luz en el grafeno puede alcanzar hasta 65,7, 61,2, 68,4 y 64,5%, respectivamente. En comparación con un grafeno monocapa suspendido cuya eficiencia de absorción es solo del 2,3% a frecuencias ópticas [16, 17], el grafeno monocapa en nuestros metamateriales diseñados tiene una absorción mejorada de más de 26 veces. También se ve claramente en la Fig. 2 que la luz absorbida se disipa principalmente en grafeno en lugar de Ag. Además, la absorción total en el tercer pico supera el 98,5%, muy similar a muchos absorbentes perfectos de ondas electromagnéticas de metamateriales [69,70,71,72,73,74,75], que tienen muchas aplicaciones potenciales, como las células solares [76 , 77,78,79,80,81].

Espectros de absorción de incidencia normal de grafeno monocapa (círculo rojo), Ag (triángulo verde) y metamateriales totales (cuadrado negro) en el rango de longitud de onda de 450 a 800 nm. Parámetros geométricos y físicos: p _x = p _y =400 nm, d ₁ =140 nm, d ₂ =110 nm, d ₃ =80 nm, d ₄ =50 millas náuticas, h =50 millas náuticas, t =30 millas náuticas, E _f =0,50 eV, τ =0,50 ps, ​​ T =300 K, t _g =0,35 nm

Para encontrar los orígenes físicos de los cuatro picos de absorción anteriores, las Figs. 3 y 4 trazan las distribuciones de campos eléctricos y magnéticos en las longitudes de onda de resonancia de λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ y λ ₄ . En la longitud de onda de resonancia de λ ₁ , los campos eléctricos se concentran principalmente cerca de los bordes izquierdo y derecho del primer nanodisco de Ag con un diámetro de d ₁ (ver Fig. 3a), y los campos magnéticos están muy confinados dentro del SiO ₂ región debajo del primer nanodisco de Ag (ver Fig. 4a). Tales distribuciones de campo corresponden a la excitación de un modo dipolo magnético [82,83,84,85,86], que se inicia en la hibridación de plasmón de campo cercano entre el primer nanodisco de Ag y el sustrato de Ag. En las longitudes de onda de resonancia de λ ₂ , λ ₃ y λ ₄ , los campos electromagnéticos tienen las mismas propiedades de distribución, pero están localizados en la vecindad del segundo, tercero y cuarto nanodiscos de Ag con diámetros de d ₂ , d ₃ y d ₄ , respectivamente. En resumen, las excitaciones de cuatro modos dipolos magnéticos independientes conducen a la aparición de cuatro picos de absorción en la Fig. 2.

( a ) - ( d ) Intensidad de campo eléctrico normalizado correspondiente ( E / E _en ) en el plano xoz a través del centro del espaciador de SiO para las longitudes de onda de resonancia de λ, λ, λ y λ etiquetadas en la Fig. 2. Las flechas rojas representan la dirección del campo y los colores muestran la intensidad del campo

Lo mismo que en la Fig.3, pero para la intensidad del campo magnético normalizado ( H / H _en ) ²

En nuestros metamateriales diseñados, las hibridaciones de plasmón de campo cercano entre los nanodiscos de Ag individuales y el sustrato de Ag forman cuatro modos de dipolo magnético independientes, que dan como resultado una mejora de la absorción multibanda de grafeno monocapa en el rango de longitud de onda visible de 450 a 800 nm, con una absorción promedio. eficiencia superior al 50% (ver Fig. 2). La longitud de onda de resonancia de cada modo de dipolo magnético se puede ajustar convenientemente cambiando el diámetro del correspondiente nanodisco de Ag. Si se varían los diámetros de los nanodiscos de Ag para que los picos de absorción de la figura 2 se aproximen entre sí, se formará una amplia banda de alta absorción de grafeno monocapa. Para demostrar esto, la Fig. 5a presenta los espectros de absorción de incidencia normal de grafeno monocapa, cuando los diámetros d ₁ , d ₂ , d ₃ y d ₄ de cuatro nanodiscos de Ag son iguales a 110, 90, 70 y 50 nm, respectivamente. En este caso, se logra una mejora de la absorción de banda ancha en el rango de longitud de onda de 450 a 650 nm mediante el diseño espectral en los picos de absorción superpuestos, con la eficiencia de absorción más baja (más alta) de más del 50% (73%). Para que los diámetros de los nanodiscos de Ag aumenten gradualmente, esta amplia banda de alta absorción se desplaza hacia el rojo, como se muestra en la Fig. 5b, c.

( a ) - ( d ) Se varían los espectros de absorción de incidencia normal correspondientes de grafeno monocapa en el rango de longitud de onda de 450 a 800 nm con los diámetros de cuatro nanodiscos de Ag, pero los otros parámetros son los mismos que los de la Fig. 2

Además de los diámetros de los nanodiscos de Ag, podemos ajustar la posición de la banda de absorción en el grafeno monocapa cambiando el grosor t del SiO ₂ espaciador. La Figura 6 muestra los espectros de absorción de incidencia normal en grafeno monocapa, para t aumentarse de 25 a 45 nm. Con el aumento de t , la banda de absorción en el grafeno monocapa tendrá un desplazamiento azul obvio, porque las hibridaciones de plasmón de campo cercano entre los nanodiscos de Ag individuales y el sustrato de Ag se vuelven más débiles y, por lo tanto, los modos de dipolo magnético se desplazan al azul [83].

( a ) - ( d ) Espectros de absorción de incidencia normal correspondientes de grafeno monocapa con el espesor del SiO ₂ el espaciador aumentó de 25 a 40 nm en pasos de 5 nm. Los diámetros de los nanodiscos de Ag son d ₁ =140 nm, d ₂ =120 nm, d ₃ =100 nm, d ₄ =80 nm, y los demás parámetros son los mismos que los de la Fig. 2

En los cálculos anteriores, los puntos de coordenadas de cuatro nanodiscos Ag son (± p _x / 4, ± p _y / 4), por lo que la distancia al centro l entre los nanodiscos de Ag vecinos más cercanos es de 200 nm. Variando l , también podemos ajustar la posición de la banda de absorción en grafeno monocapa. La Figura 7 muestra los espectros de absorción de incidencia normal en grafeno monocapa, para l disminuir de 220 a 160 nm. Con la l decreciente , la banda de absorción en el grafeno monocapa está ligeramente desplazada al azul, debido a las interacciones de plasmón entre los nanodiscos de Ag.

Lo mismo que en la Fig. 6, pero para que la distancia entre el centro l entre los nanodiscos de Ag vecinos más cercanos se reduzca de 220 a 160 nm

Conclusiones

En este trabajo, hemos investigado numéricamente la mejora de la absorción multibanda y de banda ancha de grafeno monocapa a frecuencias ópticas de múltiples resonancias de dipolos magnéticos en metamateriales. La celda unitaria de los metamateriales consiste en una monocapa de grafeno intercalada entre cuatro nanodiscos de Ag con diferentes diámetros y un SiO ₂ espaciador sobre un sustrato de Ag. Las hibridaciones de plasmón de campo cercano entre los nanodiscos de Ag individuales y el sustrato de Ag forman cuatro modos de dipolo magnético independientes, que dan como resultado una mejora de la absorción multibanda de grafeno monocapa en el rango de longitud de onda visible. Cuando los modos de dipolo magnético se sintonizan para superponerse espectralmente cambiando los diámetros de los nanodiscos de Ag, se logra una mejora de la absorción de banda ancha. La posición de la banda de absorción en el grafeno monocapa también se puede controlar variando el espesor del SiO ₂ espaciador o la distancia entre los nanodiscos Ag. Los resultados numéricos pueden tener algunas aplicaciones potenciales en dispositivos optoelectrónicos, como fotodetectores.

Abreviaturas

1D:

Unidimensional

2D:

Bidimensional

FDTD:

Dominio de tiempo de diferencia finita

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