Absorbedor perfecto de banda ancha con monocapa MoS2 y matriz de nanodiscos de nitruro de titanio hexagonal

Resumen

Un absorbedor de metamaterial (MA) de banda ancha compuesto por una matriz de nanodiscos de nitruro de titanio (TiN) de tamaño único y dispuesta hexagonal y disulfuro de molibdeno monocapa (MoS ₂ ) se estudia utilizando simulaciones en el dominio del tiempo de diferencias finitas (FDTD). La estructura de la matriz de nanodiscos TiN / sílice dieléctrica (SiO ₂ ) / aluminio (Al) se adopta en nuestro diseño. Optimizando los parámetros dimensionales de la estructura, se consigue una absorción media del 96,1% entre 400 y 850 nm. Además, insertando una monocapa MoS ₂ que tiene una alta absorción en el lado de la longitud de onda corta debajo de la matriz de nano-discos de TiN, se logró una absorción promedio del 98,1% en todo el régimen visible de 400 a 850 nm, con un pico de absorción cercano al 100% y una absorción superior al 99% de 475 a 772 nm. Además, el absorbente presentado en este artículo es insensible a la polarización. Este diseño compacto y único con nano-disco / monocapa de TiN MoS ₂ / SiO ₂ / La estructura de aluminio puede tener un gran potencial para aplicaciones en energía fotovoltaica y captura de luz.

Antecedentes

Los metamateriales pueden adaptar las respuestas de amplitud, fase y polarización de la luz incidente de una manera sin precedentes. En particular, la mejora de la absorción con metamateriales es uno de los temas más interesantes asociados a los metamateriales diseñados artificialmente [1, 2, 3, 4, 5]. Varias estructuras de metamateriales fueron demostradas como absorbentes de luz de alto rendimiento, como nanobarras y nanotubos densos [6, 7], estructuras fotónicas planas multicapa [8,9,10] y cristales fotónicos [11]. En la última década, Au [12] y Ag se han investigado intensamente [13,14,15,16] para diseñar absorbentes. En una etapa anterior, la mayoría de las actividades de investigación se han centrado en la absorción del campo electromagnético dentro de una banda de ondas estrecha con estructuras de nanopartículas metálicas, rejillas periódicas y capas delgadas de metal / dieléctrico / metal [17,18,19,20]. Sin embargo, la absorción de banda ancha en todo el régimen visible es importante para las células fotovoltaicas y termo-fotovoltaicas. Impulsados por necesidades reales en aplicaciones realistas, en los últimos años se informó de trabajos de investigación sobre absorción de banda ancha. El absorbente con una película superior de plata nanoestructurada compuesta de matrices trapezoidales cruzadas ofrece una absorción de luz resonante de banda ancha e independiente de la polarización con una absorción media medida de 0,71 frente a una absorción simulada de 0,85 en todo el régimen visible (400-700 nm) [16]. La absorción de banda ancha se mejoró aún más con un absorbente basado en múltiples capas de metal / dieléctrico / metal con una absorción simulada promedio del 93% en toda la región visible [14]. Para conseguir una mejor absorción de banda ancha, se propusieron óxidos basados en semiconductores y nitruros de metales de transición [21, 22] como materiales plasmónicos alternativos. Específicamente, los nitruros de metales de transición como TiN o ZrN pueden servir como sustitutos de los metales nobles convencionales en la banda de onda visible [21]. Un absorbente de metamaterial de banda ancha basado en TiN con una matriz de anillo cuadrado muestra una absorción promedio del 95% en todo el régimen visible (400-800 nm) [23]. Y se obtuvo una absorción superior al 98% de 560 a 675 nm en un absorbente de metamaterial de banda ancha con películas conductoras transparentes de TiN y óxido de indio y estaño, mientras que la absorción media fue inferior al 85% para las ondas cortas de 400 nm a 500 nm [24]. Recientemente, monocapa MoS ₂ muestra un gran potencial para generar varios dispositivos optoelectrónicos [25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34] y para aplicaciones fotocatalíticas debido a la alta absorción en el lado de la longitud de onda corta [35, 36]. El absorbedor de banda ancha con metasuperficie Ag de metal y una monocapa MoS ₂ se estudió todavía con una absorción media inferior al 90% [37]. En este trabajo, un absorbente más compacto con una monocapa MoS ₂ y se propone una matriz de nanodiscos de TiN de disposición hexagonal, con una absorción media de hasta el 98,1% en toda la región visible que se extiende hasta el infrarrojo cercano (de 400 a 850 nm). Esta estructura debería ser prometedora para aplicaciones fotovoltaicas.

Métodos

La estructura inicial de nuestro absorbedor y la vista superior de una celda unitaria se muestran esquemáticamente en la Fig. 1. Una capa de dieléctrico SiO ₂ se intercala entre una matriz de nano-discos de TiN y un sustrato de aluminio (Al). Los nano-discos de TiN de tamaño único están dispuestos hexagonalmente sobre el SiO ₂ película con el mismo tono. Una monocapa MoS ₂ de espesor 0,625 nm se inserta debajo de la matriz de nano-discos. Los parámetros de estructura se indican de la siguiente manera: p _x y p _y =\ (\ Sqrt {3} px \) son las longitudes periódicas de la celda unitaria del rectángulo a lo largo de la x - y y -direcciones, respectivamente; d es el diámetro del nano-disco de TiN; t ₁ y t ₂ son los espesores del nano-disco de TiN superior y el SiO ₂ película, respectivamente. Se elige una película de aluminio como sustrato con un espesor de 500 nm, mucho más grueso que la profundidad de penetración de la luz en el rango espectral que estudiamos.

un Esquema de los nanodiscos TiN / monocapa MoS ₂ propuestos / SiO ₂ / Al estructura. b Vista superior de una celda unitaria rectangular

El método de dominio de tiempo de diferencia finita (FDTD) se empleó en la simulación con el paquete de software de Lumerical FDTD Solutions. Se supone que la luz incide normalmente en el absorbedor hacia el - z -dirección. En esta simulación, el z -direction tiene dos capas perfectamente emparejadas, y las condiciones de contorno periódicas se establecen en la x - y y -direcciones. La absorbancia se puede calcular a partir de la transmitancia (R) y la transmitancia (T) correspondientes con A =1− R - T . Es fácil ver que la transmitancia es siempre cero en nuestro caso porque el sustrato de Al es mucho más grueso que la profundidad de penetración de la luz en el rango espectral y sirve como espejo para formar una cavidad de resonancia con la matriz de nano-discos para mejorar la absorción. En las simulaciones, se utilizaron tamaños de malla no uniformes con respecto a diferentes tamaños de capa y los ajustes específicos fueron los siguientes:se empleó un tamaño de malla de 2,0 nm × 2,0 nm × 0,1 nm en la monocapa MoS ₂; Se estableció un tamaño de malla de 2.0 nm × 2.0 nm × 2.0 nm en otras regiones de simulación.

La curva del índice de refracción de SiO ₂ La capa espaciadora se adoptó de la base de material del software Lumerical FDTD Solutions. Los parámetros de material relacionados de TiN se tomaron de la Ref. [38], y la curva de dispersión de la monocapa MoS ₂ se obtuvo de la Ref. [39]. Las curvas de dispersión ajustadas de TiN y MoS monocapa ₂ se exhiben en la Fig. 2. En el régimen visible, el TiN se propone reemplazar al metal noble como Au o Ag en la realización de la excitación de LSPR [21], ya que el TiN muestra un coeficiente de extinción mucho más alto en comparación con los metales nobles. Sin embargo, un coeficiente de extinción relativamente bajo en el borde de onda corta indica un rendimiento de absorción insatisfactorio. Afortunadamente, una monocapa MoS ₂ posee coeficientes de extinción bastante altos, especialmente en el lado de onda corta; se puede introducir en el nano-disco TiN / SiO ₂ / Estructura de Al para mejorar la absorción de banda ancha en todo el régimen visible. Además, la monocapa MoS ₂ es un semiconductor de espacio directo en el que los electrones se pueden excitar fácilmente. Y con una propiedad termoeléctrica decente [40], haría un buen uso de la energía absorbida por la estructura propuesta y beneficiaría a las aplicaciones de energía solar.

un Dispersión de la capa de TiN: n es el índice de refracción y k Coeficiente de extinción. b Dispersión de monocapa MoS ₂

Resultados y discusión

El rendimiento de absorción del nano-disco TiN / SiO ₂ / La estructura de Al se estudia en primer lugar. Para optimizar el rendimiento de la estructura, las dependencias de los espectros de absorción del diámetro y el grosor de los nanodiscos de TiN, y el grosor del SiO ₂ capa espaciadora, respectivamente, se han estudiado con x -luz incidente polarizada con el período optimizado p _x a 200 nm.

Dado que los campos eléctricos y magnéticos en las celdas unitarias están fuertemente influenciados por las dimensiones del absorbedor [28, 41], se estudiaron los espectros de absorción con los diferentes diámetros de los nano-discos de TiN. La figura 3a muestra los espectros de absorción frente a los diámetros de los nanodiscos de TiN superiores para p _x =200 nm y t ₁ = t ₂ =50 nm. La absorción de resonancia aumenta cuando el diámetro de los nano-discos de TiN aumenta de 40 a 120 nm, luego la absorción disminuye con el diámetro acercándose gradualmente a 200 nm. La estructura propuesta posee el mejor rendimiento de absorción sobre el régimen visible cuando el diámetro es de alrededor de 120 nm.

un Espectros de absorción frente al diámetro del nano-disco de TiN superior con los parámetros fijados en p _x =200 nm y t ₁ = t ₂ =50 nm. b Espectros de absorción frente al grosor de los nanodiscos de TiN superiores con p _x =200 nm, d =120 nm y t ₂ =50 nm. c Espectros de absorción frente al espesor del SiO ₂ capa con p _x =200 nm, d =120 nm y t ₁ =50 nm. d Espectros frente al ángulo de polarización de la luz incidente con parámetros establecidos como p _x =200 nm, d =120 nm y t ₁ = t ₂ =50 nm. La barra de color denota el valor de absorción

Por la misma razón, también se investigó la dependencia de la absorción del grosor de los nanodiscos de TiN. La Figura 3b muestra los espectros de absorción frente al grosor de los nano-discos de TiN superiores cuando otros parámetros se fijaron en p _x =200 nm, d =120 nm y t ₂ =50 nm. Es evidente que la longitud de onda del pico de absorción de resonancia tiene un corrimiento al rojo mientras que t ₁ aumenta, y el ancho de banda de absorción de resonancia se ensancha desde t ₁ =30 a 50 nm. Como resultado, para t ₁ =50 nm, el mejor rendimiento de absorción se logra con longitudes de onda que van desde 453 a 797 nm, que tiene aproximadamente 350 nm de ancho, con una absorción superior al 95%.

Además, el espesor del SiO ₂ La capa espaciadora también es un parámetro crucial para determinar la resonancia magnética de la estructura. A partir de los espectros de absorción frente al espesor de SiO ₂ capa espaciadora en la Fig. 3c, se ve que la longitud de onda central del pico de absorción de resonancia se desplaza al rojo con el aumento del espesor de SiO ₂ y el grosor optimizado es t ₂ =50 nm mientras que el resto de los parámetros se establecieron en p _x =200 nm, d =120 millas náuticas, t ₁ =50 nm. Se puede ver que el nano-disco TiN / SiO ₂ / La estructura de Al ofrece una absorción de banda ancha bastante satisfactoria con una absorción media del 96,1% entre 400 y 850 nm.

Para comprender el mecanismo detrás del pico de absorción alrededor de 680 nm en la Fig. 4a, se empleó el enfoque de aproximación de dipolo acoplado tratando un nano-disco como un dipolo polarizable. Dado que el tamaño de un nano-disco de TiN es mucho más pequeño que la longitud de onda de la luz visible, la aproximación cuasi-estática es válida para tratar el caso. En la aproximación cuasi-estática, cada nano-disco iluminado con luz incidente podría tratarse como un dipolo con polarizabilidad [42],

$$ \ alpha \ propto V \ frac {\ varepsilon_1 - {\ varepsilon} _2} {\ varepsilon_2 + L \ left ({\ varepsilon} _1 - {\ varepsilon} _2 \ right)} $$ (1)

un Espectros de absorción sin monocapa MoS ₂ para p _x =200 nm, d =120 nm y t ₁ = t ₂ =50 nm. b Sección transversal de extinción óptica normalizada del nano-disco de TiN iluminado con onda plana a incidencia normal

Aquí, V denota el volumen del disco TiN, ε ₁ = ε _{1 r} + ε _{1 i} es la permitividad dieléctrica dependiente de la frecuencia del nano-disco de TiN, y ε ₂ es la constante dieléctrica del medio de inclusión SiO ₂ . Cuando el campo eléctrico aplicado de la luz incidente se polariza en paralelo al disco (es decir, xy plano), el factor de forma se puede escribir como [42]

$$ L =\ frac {g} {2 {e} ^ 2} \ left (\ frac {\ pi} {2} -ta {\ mathrm {n}} ^ {- 1} g \ right) - \ frac {g ^ 2} {2} $$ (2) $$ g =\ sqrt {\ frac {1- {e} ^ 2} {e ^ 2}} $$ (3) $$ {e} ^ 2 =1- \ frac {4 {t} _1 ^ 2} {d ^ 2} $$ (4)

Aquí, d es el diámetro del nano-disco de TiN y t ₁ es el grosor del nano-disco de TiN. Por lo tanto, la sección transversal de extinción óptica σ _ext se puede obtener de la polarizabilidad [12, 43]

$$ {\ sigma} _ {ext} \ propto k \ operatorname {Im} \ left (\ alpha \ right) $$ (5)

Como se mencionó anteriormente, la aproximación cuasiestática es aplicable para calcular la sección transversal de extinción óptica de un solo nano-disco de TiN. La sección transversal de extinción óptica normalizada del nano-disco se muestra en la Fig. 4b, que tiene una tendencia similar al espectro de la Fig 4a con p _x =200 nm, d =120 millas náuticas, t ₁ =50 nm y t ₂ =50 nm. La longitud de onda correspondiente para la sección transversal de extinción óptica máxima es de aproximadamente 715 nm, cercana a la longitud de onda máxima de aproximadamente 680 nm del espectro de absorción del resultado de la simulación. De hecho, el resultado numérico no es completamente consistente con el espectro de absorción, porque solo tomamos en consideración las dimensiones del nano-disco de TiN para simular el pico de absorción LSPR, pero ignoramos las conversaciones cruzadas entre los nano-discos y la resonancia magnética en el espacio. lo que debería tener una influencia significativa en la ampliación de la banda de absorción perfecta y contribuir a la mejora del rendimiento de absorción en nuestra estructura. Esto se explicará en las siguientes secciones.

Para aumentar la absorción en el borde de la longitud de onda corta, una monocapa MoS ₂ se introduce en el nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estructura como se muestra en la Fig. 1a, insertándolo sobre y debajo de la matriz de nano-discos, respectivamente. Los parámetros se establecieron como p _x =200 nm, d =120 millas náuticas, t ₁ =50 nm y t ₂ =50 nm basado en resultados optimizados obtenidos previamente. El campo eléctrico alrededor de los nano-discos se mejora debido a la excitación de LSPR como se muestra en la Fig. 6. En consecuencia, el campo eléctrico mejorado refuerza la absorción en la monocapa ultrafina MoS ₂ , lo que da como resultado un mejor rendimiento de absorción para ambos casos, como se muestra en la Fig. 5a, b. Sin MoS ₂ en el nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estructura, el mejor rendimiento de absorción se obtiene con un pico de absorción cercano al 100% y una absorción media del 96,1% de 400 a 850 nm. Con la monocapa MoS ₂ insertado debajo de la matriz de nano-discos de TiN, también se observa un pico de absorción cercano al 100%. Comparado con el caso sin monocapa MoS ₂ , la banda de absorción por encima del 95% se ensancha alrededor de 80 nm en el rango de 424 a 842 nm, y la absorción de la longitud de onda de la luz a 400 nm aumenta del 81 al 89%. Como resultado, la absorción promedio de 400 a 850 nm se mejora del 96,1 al 98,1% con un rango de longitud de onda de aproximadamente 300 nm de ancho para una absorción cercana al 100% de 475 a 772 nm. Con MoS ₂ capa sobre la matriz de nano-discos, el rendimiento total también se mejora con una absorción promedio del 96,8% de 400 a 850 nm. De la discusión anterior, se ve que la inserción de monocapa MoS ₂ debajo de la matriz de nano-discos funciona mejor para mejorar el rendimiento de absorción de la estructura propuesta. Para aclarar la contribución de la monocapa MoS ₂ a la estructura total, las absorciones de monocapa MoS ₂ y nano-discos de TiN se calcularon y se muestran en la Fig. 5c. Después de introducir una monocapa MoS ₂ , la absorción de los nano-discos en el borde de la longitud de onda corta disminuye ligeramente. Sin embargo, debido a la alta absorción en la monocapa MoS ₂ , la absorción total sigue aumentando en el borde de la longitud de onda corta del espectro. En el borde de la longitud de onda larga, la absorción por los nano-discos aumenta con la introducción de monocapa MoS ₂ . En conjunto, el ancho de banda de absorción se amplía con la monocapa MoS ₂ debajo de los nano-discos de TiN.

Los espectros de absorción a y el espectro de absorción ampliado b de los casos en que la monocapa MoS ₂ se introduce debajo de la matriz de nano-discos de TiN, sobre los nano-discos de TiN y no se introduce, respectivamente. c La absorción de los nano-discos de TiN y la monocapa MoS ₂

Además, también se ha estudiado la influencia del ángulo de polarización de la luz incidente. La Figura 3d muestra que los espectros de absorción están apenas influenciados por el ángulo de polarización de la luz incidente, como se informa en algún otro diseño de metamaterial [44,45,46]. La simetría rotacional del nano-disco circular asegura que no haya diferencia con el ángulo de polarización variable a incidencia normal. Además, la matriz hexagonal tiene una simetría rotacional triple que hace que la absorción sea insensible al ángulo de polarización a una incidencia normal [44,45,46,47]. Como resultado, la absorción total en la estructura es insensible a la polarización.

Para ver cómo se absorbe la luz en la estructura MA, se estudian las distribuciones de campo y los vectores de Poynting que representan los flujos de energía para diferentes longitudes de onda resonantes. En la Fig. 6a-c, las distribuciones del campo eléctrico se trazan en una sección transversal a través de xz avión en y =0, lo que indica que el LSPR ocurre para mejorar el campo electromagnético alrededor del nano-disco y confina el campo electromagnético entre nano-discos en los tres casos correspondientes a las longitudes de onda 402, 502 y 680 nm, respectivamente. Los parámetros se establecieron como p _x =200 nm, d =120 millas náuticas, t ₁ =50 nm y t ₂ =50 nm. Comparando los tres casos, el LSPR a 402 nm es relativamente débil y el campo eléctrico de reflexión es fuerte, lo que indica una absorción débil del 82%. Para las longitudes de onda de 502 y 680 nm, los LSPR son obviamente más fuertes (como se muestra en la Fig. 6b, c), lo que da como resultado mejores absorciones de 99,4 y 99,6%, respectivamente. Para una mejor comprensión, los vectores de Poynting también se representan con distribuciones de campo eléctrico. La mayor magnitud del vector de Poynting se puede ver en las proximidades del nano-disco, especialmente para los casos con longitudes de onda de 502 y 680 nm. A partir del patrón del vector de Poynting, se puede sacar la conclusión de que se produce una fuerte resonancia alrededor del nano-disco y la energía fluye hacia el nano-disco, es decir, la energía de la luz incidente es absorbida principalmente por nano-discos de TiN. Además, el campo mejorado alrededor de los nano-discos de TiN resultante del LSPR mejora la absorción en la monocapa MoS ₂ que amplía la banda de absorción del nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estructura para ambos casos de monocapa MoS ₂ insertado sobre y debajo de la matriz de nano-discos.

Las distribuciones del campo eléctrico | E | y los vectores de Poynting en xz avión en y =0 de una celda unitaria iluminada con luz en longitudes de onda λ =402 nm ( a ), 502 nm ( b ) y 680 nm ( c ), así como la distribución del campo magnético

Para profundizar, la Figura 7a – c muestra las distribuciones de intensidad de campo en la superficie superior de los nano-discos (interfaz 1), la interfaz entre los nano-discos de TiN y SiO ₂ capa (interfaz 2), y la interfaz entre el SiO ₂ capa y sustrato de Al inferior (interfaz 3) de una celda unitaria a lo largo de la xy plano a la longitud de onda de resonancia de 680 nm, respectivamente. Todas las distribuciones de intensidad son simétricas y la máxima intensidad de resonancia se encuentra en los bordes de los nanodiscos de TiN, lo que indica que allí se acumulan cargas oscilantes (Fig. 7a-c). Con respecto a la interfaz 3, la intensidad de la resonancia se atenúa en comparación con la de la interfaz 2 debido al campo electromagnético de dispersión de los nanodiscos que viajan a través del SiO ₂ capa espaciadora en diferentes direcciones. Como muestra la Fig. 6d, la resonancia magnética se excita en el espacio, lo que da como resultado un momento magnético artificial que interactúa fuertemente con el campo magnético de la luz incidente [48]. Por lo tanto, el campo electromagnético se puede mejorar en el espacio y la energía se limita de manera eficiente al espacio entre los nano-discos de TiN y el sustrato de Al. Cuando el LSPR y la resonancia magnética coinciden en impedancia, la absorción total llega a la unidad [19]. Con el aumento del diámetro del nano-disco, las conversaciones cruzadas se vuelven más fuertes, lo que lleva a cambiar la condición de adaptación de impedancia. Como resultado, un pico de absorción se divide en dos picos de absorción a longitudes de onda de 502 nm y 680 nm, donde el LSPR y la resonancia magnética tienen una impedancia adaptada a la absorción unitaria. Además, la existencia de resonancia magnética hace que la monocapa MoS ₂ insertados debajo de la matriz de nano-discos funcionan mejor que sobre la matriz de nano-discos. Sobre todo, la absorción perfecta de banda ancha se obtiene gracias a la excitación del fuerte LSPR de los nanodiscos y la resonancia magnética en el gap, junto con las conversaciones cruzadas entre los nanodiscos adyacentes. Con la tecnología de nanofabricación desarrollada, nuestro diseño puede realizarse mediante el proceso de deposición y grabado de películas delgadas.

La distribución del campo eléctrico en xy plano para una longitud de onda resonante de 668 nm en a interfaz 1:la superficie superior del disco TiN, b interfaz 2:la interfaz entre el disco TiN y SiO ₂ capa y c interfaz 3:la interfaz entre SiO ₂ capa y capa inferior de TiN

Conclusión

En este trabajo se ha estudiado un absorbente perfecto de metamaterial en la banda de ondas de 400 nm a 850 nm por el método FDTD. Nuestros nanodiscos TiN / monocapa MoS ₂ propuestos inicialmente / SiO ₂ / La estructura de Al ofrece una absorción perfecta de banda ancha de un promedio de 98,1% entre 400 nm y 850 nm, incluido un ancho de banda de 300 nm con una absorción cercana al 100% (más del 99%) de 475 nm a 772 nm. La realización de la intrigante absorción se debe al fuerte LSPR, las conversaciones cruzadas de los nano-discos de TiN y la resonancia magnética en el espacio. Es importante destacar que la introducción de una monocapa MoS ₂ han mejorado significativamente el rendimiento de absorción. Además, el absorbente perfecto muestra insensibilidad a la polarización con una incidencia normal. En términos de compacidad, la dimensión del absorbente de metamaterial se puede reducir a 150 nm de espesor. En conclusión, el absorbente perfecto propuesto en este trabajo con el patrón de nano-disco de TiN de forma circular, hexagonalmente periódico y monocapa MoS ₂ ofrece banda ancha de absorción cercana a la unidad y es prometedor para dispositivos fotovoltaicos y captura de luz.

Abreviaturas

FDTD:: Dominio del tiempo de diferencia finita
LSPR:: Resonancia de plasmón de superficie localizada
MA:: Absorbente de metamaterial

Nanopartículas de lípidos de PLGA trazadas con 131I como portadores de administración de fármacos para el tratamiento quimioterapéutico dirigido del melanoma Modelado y simulación de dinámica molecular del corte con diamante de cerio

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