Absorbedor Perfecto Ultra-estrecho con 95% Eficiencia para Sensado Plasmónico en Rango Visible

Resumen

Se propone e investiga numéricamente un absorbedor perfecto ultra-estrecho con ancho de banda de absorción de solo 1.82 nm y eficiencia de absorción superior al 95% en la región visible. Se demuestra que la absorción perfecta ultra-estrecha se atribuye al efecto de acoplamiento inducido por resonancia de plasmon superficial localizado. Se investiga también la influencia de las dimensiones estructurales en el rendimiento óptico, obteniendo la estructura óptima con reflectividad extremadamente baja (0.001) en el dip de resonancia. El absorbedor perfecto puede operar como sensor de índice de refracción con sensibilidad de ~425 nm/RIU y figura de mérito (FOM) de 233.5, lo que mejora enormemente la precisión de sensores plasmónicos en región visible. Además, la figura de mérito correspondiente (FOM*) para detección de cambio de intensidad a frecuencia fija alcanza hasta 1.4 × 10⁵. Debido al alto rendimiento de sensado, la estructura de metamaterial tiene gran potencial en unión biológica, fotodetectores integrados, aplicaciones químicas, etc.

Introducción

En años recientes, los metamateriales plasmónicos basados en resonancia de plasmon superficial localizado (LSPR) han logrado avances significativos debido a sus propiedades electromagnéticas y aplicaciones prometedoras como resonadores monopolo, mejora de transmisión de luz y sensores plasmónicos. Para un absorbedor de metamaterial, es ventajoso mejorar la absorción de ondas electromagnéticas, mientras que las pérdidas ópticas intrínsecas de los metales deben considerarse cuidadosamente en el diseño de otros dispositivos. El primer absorbedor perfecto de metamaterial fue propuesto y demostrado por Landy. Desde entonces, los absorbedores perfectos de metamaterial se han desarrollado rápidamente, clasificándose generalmente como absorbedores de banda estrecha y banda ancha según sus requisitos de aplicación. Generalmente, los absorbedores de banda ancha pueden usarse en cosechadores de energía mientras que los de banda estrecha se usan en sensores y fotodetectores monocromáticos.

En aplicaciones de sensado, los sensores de índice de refracción plasmónicos basados en absorbedores de banda estrecha han atraído mucha atención. Hasta la fecha, se han reportado muchos tipos de sensores de índice de refracción plasmónicos operando en regiones infrarroja y terahercios, incluyendo microcavidades híbridas, nanodiscos, metasuperficies tipo red, rejillas metálicas, etc. Nótese que, comparado con sensores plasmónicos operando en infrarrojo, terahercios y microondas, los sensores que operan en banda visible pueden realizar una periodicidad menor de la estructura de metamaterial, lo que mejora la utilización de estos dispositivos en muchas aplicaciones prácticas, como química y biología. Desafortunadamente, los sensores de índice de refracción plasmónicos publicados en región visible generalmente tienen un FOM comparativamente bajo, lo que obstaculiza severamente su desarrollo y aplicación posteriores.

Para sensores, es muy significativo aumentar el FOM. Por ejemplo, en el campo biológico, un FOM más alto de sensor de índice de refracción significa un rendimiento más fuerte en detección molecular. El FOM del sensor en este trabajo alcanza 233.5, mucho mayor que el de sensores plasmónicos de índice de refracción publicados en región visible. El sensor plasmónico se basa en una estructura periódica metal-dieléctrico-metal (MDM). La estructura también puede operar como absorbedor plasmónico perfecto ultra-estrecho con eficiencia de absorción >95% y FWHM de solo 1.82 nm en región visible. También se investigan las influencias de dimensiones estructurales y parámetros de material en las propiedades ópticas del metamaterial. Además, se demuestra que, comparado con estructuras MDM comunes, el uso de nanocintas triangulares en la estructura ayuda a mejorar el rendimiento de absorción. Y simultáneamente, los mecanismos de absorción se investigan y analizan en detalle. Considerando la fabricación de la estructura propuesta, las nanocintas triangulares pueden fabricarse por muchos métodos, como litografía de haz de electrones, moldeo y litografía por impresión. Se espera que nuestro trabajo sea una guía para el diseño de un sensor plasmónico.

Métodos

La figura 1 ilustra la sección transversal de una celda unitaria para la estructura de metamaterial propuesta. La estructura consiste en dos arrays de nanocintas de oro sobre una capa delgada de oro intercalada entre la capa dieléctrica y el sustrato, y hay una nanocinta triangular de oro entre las nanocintas de oro. En nuestra simulación, la permitividad del oro se caracteriza por el modelo de Drude. El dieléctrico de la capa intermedia y el sustrato se establecen como NaF (n = 1.3) y MgF₂ (n = 1.4), respectivamente. Usamos el método de diferencias finitas en el dominio del tiempo (FDTD) bidimensional para calcular la transmisión y reflexión de la estructura propuesta y la absorción de toda la estructura se define como A = 1 − R − T. Establecemos condiciones de contorno periódicas en la dirección x, y la onda magnética transversal (TM) incide normalmente sobre la estructura con polarización a lo largo de la dirección x.

Como es sabido, el modelo de circuito LC equivalente se usa ampliamente para predecir cualitativamente la resonancia magnética excitada por LSPR para absorbedor perfecto. Para comodidad de la discusión sobre el modelo LC, se muestra el esquema de la estructura del absorbedor de metamaterial en la Fig. 2a. Y el modelo LC equivalente se muestra en la Fig. 2b. Aquí, la capacitancia de brecha entre nanocintas en celdas unitarias vecinas se expresa como C_g = ε₀ t₁/(P − d − 2w), donde ε₀ es la permitividad dieléctrica del entorno circundante. La capacitancia C_m = c₁ ε₃ ε₀(2w + d)/t₃ representa la capacitancia entre las nanocintas y la película de oro, donde c₁ es un coeficiente debido a la distribución no uniforme de carga en la superficie del metal y ε₃ es la permitividad de la capa dieléctrica. La inductancia mutua de las nanocintas de oro y la película de oro viene dada por L_m = 0.5μ₀(2w + d)t₃, donde μ₀ es la permeabilidad del entorno circundante. Para tener en cuenta la contribución de las cargas a la deriva en las nanocintas de oro y la película de oro, la inductancia cinética se da por L_e = (2w + d)/(γ ε₀ t₁ ω_p²), donde γ es un coeficiente que tiene en cuenta el área transversal efectiva de las nanocintas de oro y ω_p es la frecuencia de plasma del oro. Entonces, la impedancia total para el modelo de circuito LC equivalente se expresa como...

La longitud de onda de resonancia se obtiene cuando Z_tot = 0.

El acoplamiento entre nanocintas en celdas unitarias vecinas es muy débil debido a la gran brecha (P − d − 2w) entre las nanocintas. La influencia de C_g puede ignorarse cuando C_g es menos del 5% de C_m. Así, en esta situación, la longitud de onda de resonancia se simplifica a λ_r ≈ 2π c₀ √[(L_m + L_e) C_m].

En el modelo de circuito LC, las influencias de las dimensiones estructurales en la longitud de onda de resonancia pueden predecirse cualitativamente por la Ec. (3). Es fácil observar que la longitud de onda de resonancia λ_r aumentaría con mayor permitividad (ε₃) de la capa dieléctrica, debido al aumento de C_m. Similarmente, el ancho w mayor causará valores mayores para L_m, L_e y C_m, resultando en un desplazamiento al rojo de la longitud de onda de resonancia. El aumento de permitividad (ε₀) del entorno circundante resultará en valores mayores de L_m C_m, mientras que el otro término L_e C_m es independiente de ε₀ en la Ec. (3). Por tanto, la longitud de onda de resonancia aumentará con el aumento de ε₀.

Resultados y Discusión

Se inicia la discusión con las siguientes dimensiones estructurales. La estructura tiene un período de red P = 580 nm en dirección x. Las alturas de la nanocinta cuadrada de oro y la nanocinta triangular de oro se establecen respectivamente como t₁ = 45 nm y t₂ = 30 nm. Los espesores de la capa dieléctrica, película de oro y sustrato son t₃ = 10 nm, t₄ = 25 nm y t₅ = 165 nm, respectivamente. El ancho de la nanocinta triangular de oro y la nanocinta cuadrada de oro son d = 75 nm y w₁ = w₂ = w = 142 nm, respectivamente. La figura 3a presenta los espectros simulados de absorción, reflexión y transmisión de la estructura diseñada. Como se muestra en la Fig. 3a, la eficiencia de absorción alcanza hasta 95%, y el dip de reflectividad de la estructura bajo 0.001 se encuentra a 751.225 nm. El FWHM es 1.82 nm, mucho más estrecho que el de absorbedores de banda estrecha reportados previamente en región visible.

Para elaborar el mecanismo físico del pico de absorción, se calculan y muestran las distribuciones del campo eléctrico E y magnético H en el pico de resonancia en las Figs. 3b, c. Claramente, como se muestra en la Fig. 3b, la amplitud del campo eléctrico en las brechas alcanza un valor 35 veces mayor que la luz incidente. Por tanto, la estructura propuesta puede realizar no solo absorción perfecta sino también mejora del campo eléctrico en una nanorranura, fenómeno importante en aplicaciones de biosensado. Como se muestra en la Fig. 3c, la mayor parte del campo magnético se concentra en el espacio entre dos nanocintas de oro y algo penetra en la capa dieléctrica, lo que indica el efecto de acoplamiento resultante del LSPR.

Para comprender mejor la influencia de la capa dieléctrica y la película de oro en el FWHM ultra-estrecho y el alto rendimiento de absorción, se analizan y comparan los espectros de absorción y reflexión entre la estructura MDM y una estructura de rejilla metálica pura con los mismos parámetros dimensionales, como se muestra en la Fig. 3d. Obviamente, la estructura MDM tiene un FWHM más estrecho y una reflectividad del dip de resonancia más baja. Los campos eléctrico y magnético de la estructura de rejilla metálica se simulan y presentan en las Figs. 3e, f, respectivamente. Obviamente, comparado con la distribución del campo magnético de la estructura MDM, el campo magnético de la estructura de rejilla metálica solo se localiza en la superficie de la nanocinta triangular de oro sin campo magnético atravesando el metal, lo que puede explicar el resultado comparativo de absorción entre la estructura MDM y la estructura de rejilla metálica. Además, debido al comportamiento de acoplamiento en la estructura, como se muestra en la Fig. 3b, la intensidad del campo eléctrico entre dos nanocintas de oro y la delgada película de oro es unas 40 veces mayor que la de las ondas incidentes, mucho mayor que la reportada en la ref. [25].

La figura 4a muestra el efecto de la configuración de polarización de la luz incidente en el espectro de absorción del absorbedor de metamaterial propuesto. Se ve que la estructura tiene un pico de absorción agudo en configuración TM, pero no en TE. Obviamente, el LSPR no puede ser excitado por luz incidente con configuración TE, lo que se explica bien por la estructura asimétrica del absorbedor. Adicionalmente, en un sistema real, debido a la dispersión superficial y efectos de borde de grano en la delgada película de oro, la constante de amortiguamiento de la delgada película de oro es probablemente mayor que la del oro masivo. Para tener en cuenta la influencia de la constante de amortiguamiento de la delgada película de oro, la Fig. 4b muestra los espectros de absorción calculados cuando las constantes de amortiguamiento de la película de oro son tres y cinco veces mayores que la del oro masivo. Obviamente, se observan picos de absorción con diferentes amplitudes y FWHM. Los resultados muestran que el aumento de la pérdida de material del metal es desfavorable para mejorar aún más las propiedades de absorción del absorbedor de banda estrecha propuesto, consistente con investigaciones anteriores.

Se investiga el efecto de la nanocinta triangular de oro en el espectro de reflectancia de la estructura diseñada. La nanocinta triangular se elimina o cambia a nanocinta cuadrada y semi-elíptica, respectivamente, manteniendo los demás parámetros inalterados en la simulación. Los espectros de reflexión de estas tres estructuras se analizan y comparan con la original. Es fácil observar que la estructura original logra un FWHM más estrecho y un dip de reflectividad más bajo que las otras tres. Para entender mejor estos resultados, se grafican las distribuciones del campo magnético (H) en el pico de resonancia de estas cuatro estructuras. La intensidad del campo magnético de la estructura original es obviamente más fuerte que las otras tres. Esto significa que el LSPR puede ser excitado más eficientemente en la estructura original, resultando en un FWHM más estrecho y un dip de reflectividad más bajo.

El rendimiento óptico de la estructura original con nanocintas triangulares es superior al de las otras estructuras. Para profundizar en la influencia de las nanocintas triangulares, se da un cálculo y análisis detallado para la estructura modificada que contiene una nanocinta trapezoidal con el mismo ángulo θ que la nanocinta triangular en la estructura original. Se investiga el rendimiento óptico de la estructura modificada en función de diferentes alturas h de la nanocinta trapezoidal cuando los ángulos θ permanecen inalterados. Cuando la altura h es >10 nm, el rendimiento óptico se mantiene casi inalterado, mostrando robustez en fabricación. Cuando h <5 nm, el dip de reflectividad aumenta, explicado porque la altura h demasiado pequeña reduce el área efectiva de excitación del LSPR. También se investiga el rendimiento óptico en función de diferentes ángulos θ cuando h = 15 nm. El rendimiento cambia poco en un amplio rango de ángulos (35° a 68°). Sin embargo, el dip de reflectividad aumenta obviamente en ángulos θ <30°, entendido que ángulos demasiado pequeños reducen la eficiencia de excitación del LSPR. Así, el rendimiento de absorción perfecta de la estructura original se atribuye a la excitación del LSPR en la esquina entre la nanocinta triangular y las nanocintas cuadradas, concordando con los resultados del campo magnético. Al mismo tiempo, la estructura mantiene buen rendimiento óptico en un amplio rango de alturas h y ángulos θ, sugiriendo gran relajación para la robustez de fabricación.

Considerando los procesos de fabricación reales, se muestra la geometría de la estructura con rugosidad de superficie oro/dieléctrico y tratamiento de pasivación para todos los ángulos agudos. La comparación del rendimiento óptico entre la estructura modificada y la original se calcula y muestra. Obviamente, el efecto de la tolerancia de fabricación en el rendimiento de la nanoestructura es muy pequeño, mostrando rendimiento óptico robusto en fabricación.

Luego, se investigan los efectos de las dimensiones estructurales y parámetros de material, usando el método FDTD, sobre la reflectividad del dip, FWHM y longitud de onda de resonancia. Se estudian varios parámetros incluyendo índice de refracción del dieléctrico, ancho de nanocinta de oro w, ancho de nanocinta de oro d, y espesor de nanocinta de oro t₁. La figura 7 muestra el efecto del índice de refracción de la capa dieléctrica en el espectro de reflectancia. La longitud de onda de resonancia se desplaza al rojo obviamente con el aumento de n_dieléctrico, consistente con la predicción del modelo LC. La reflectividad del dip disminuye primero y luego aumenta cuando n_dieléctrico aumenta, mientras que el FWHM se vuelve más estrecho. El FWHM y la reflectividad del dip dependen fuertemente de la fuerza de acoplamiento entre las nanocintas y la película de oro, resultando en diferentes rendimientos ópticos con diversos materiales dieléctricos del espaciador entre las nanocintas y la película de oro. La reflectividad del dip es mínima cuando el índice de refracción de la capa dieléctrica es ~1.3. Al mismo tiempo, el FWHM es ~1.85 nm, mucho más estrecho que el de absorbedores de banda estrecha publicados en región visible.

La figura 8 presenta la influencia del ancho de nanocinta de oro w en el espectro de reflexión. Cuando w cambia de 140 a 177 nm, la longitud de onda de resonancia se desplaza al azul, de acuerdo con el modelo LC equivalente. El FWHM se vuelve más estrecho y la reflectividad del dip aumenta con el aumento de w. El aumento de la reflectividad del dip puede resultar del aumento del área efectiva de metal para reflejar la luz incidente, con el aumento de w. Los valores mínimos de reflectividad del dip y FWHM no pueden obtenerse simultáneamente. Sin embargo, en nuestro diseño, ambos valores cambian ligeramente en un amplio rango de w (140–162 nm), favorable para aplicaciones prácticas.

La figura 9 muestra que la reflectividad del dip mantiene un valor bajo cuando el ancho de nanocinta triangular d está entre 55 y 75 nm, mientras que aumenta obviamente cuando d supera 76 nm, explicado porque una distancia demasiado grande entre las dos nanocintas reduce la eficiencia de excitación del LSPR, reduciendo la eficiencia de absorción de luz incidente. El FWHM se vuelve más estrecho con el aumento de d, y el tamaño óptimo de d es ~75 nm. La reflectividad del dip mantiene un valor bajo cuando el espesor de nanocinta de oro t₁ cambia de 35 a 50 nm mientras el FWHM se vuelve más estrecho. Sin embargo, cuando t₁ aumenta de 50 a 60 nm, la reflectividad del dip aumenta obviamente, entendido que la nanocinta demasiado gruesa aumentaría la reflexión de la luz incidente. La figura 9c muestra que el valor mínimo del dip de resonancia se obtiene cuando la altura de oro triangular t₂ es ~30 nm. En esta estructura, la reflectividad del dip ha sido <0.025 cuando la altura de oro triangular varía de 15 a 40 nm, beneficioso para diseñar estructura de metamaterial debido a la excelente robustez.

Es conocido que la longitud de onda de resonancia de la estructura de metamaterial depende fuertemente del índice de refracción del medio ambiental, ampliamente usado en aplicaciones de sensado. La figura 10a muestra que la longitud de onda de resonancia se desplaza al rojo obviamente cuando el índice de refracción del ambiente aumenta, de acuerdo con la predicción del modelo LC, y la reflectividad del dip mantiene un valor extremadamente bajo al mismo tiempo. Cuando el IR aumenta de 1.07 a 1.12, la longitud de onda de resonancia se desplaza de 733.828 a 755.097 nm. La sensibilidad de longitud de onda calculada (S) es ~425 nm/RIU, y el FWHM puede ser tan estrecho como 1.82 nm. Así, el FOM alcanza 233.5. Según nuestro conocimiento, el FOM es mucho mayor que el de sensores de índice de refracción plasmónicos publicados previamente en región visible. El sensor plasmónico propuesto muestra buena linealidad, como se muestra en la Fig. 10b.

En aplicaciones prácticas, suele ser necesario detectar el cambio relativo de intensidad a una longitud de onda fija con varios índices de refracción del medio circundante, y la figura de mérito correspondiente se define como FOM* = max |(dI/dn)/I|. Como se muestra en la Fig. 11a, el FOM* cambia obviamente con la disminución de w, y el máximo de FOM* alcanza 1.4 × 10⁵ en w ~358 nm. La figura 11b muestra que el FOM aumenta con la disminución de d y se obtiene un máximo de FOM* en d = 75 nm. La figura 11c muestra que cuando el espesor de nanocinta de oro t₁ es 35 nm, el FOM* es máximo. Además, la Fig. 11d muestra que el máximo de FOM* se obtiene cuando la altura de oro triangular t₂ es ~30 nm. Las características del FOM y FOM* con los cambios de dimensiones estructurales se investigan numéricamente, lo que puede ofrecer cierta guía para diseñar un sensor plasmónico de alto rendimiento.

Conclusiones

En resumen, se propone y demuestra numéricamente un absorbedor perfecto de banda ultra-estrecha con absorción del 95% en la región visible. Se realiza un análisis detallado de las influencias de la forma y dimensiones estructurales en las propiedades ópticas de la estructura de metamaterial usando FDTD bidimensional. Usando las dimensiones optimizadas, presenta un dip de reflectividad tan bajo como 0.001 con FWHM de 1.82 nm a incidencia normal en la región visible. Además, se demostró su capacidad de sensado. Su sensibilidad es ~425 nm/RIU y el FOM alcanza 233.5. Esto es mucho mejor que el de sensores reportados previamente en región visible. Por su alto rendimiento de sensado, la estructura de metamaterial puede encontrar aplicaciones en unión biológica, fotodetectores integrados, aplicaciones químicas, etc.

Abreviaturas

FDTD:

Diferencias finitas en el dominio del tiempo

FOM:

Figura de mérito

FWHM:

Ancho a media altura

LSPR:

Resonancia de plasmon superficial localizado

MDM:

Metal-dieléctrico-metal

S:

Sensibilidad

TM:

Magnético transversal