Acoplamiento de polaritones de plasmon superficial y resonancias de dipolo magnético en metamateriales de nanodiscos de Ag

Resumen

Investigamos numéricamente los efectos de acoplamiento entre polaritones de plasmon superficial (SPPs) y resonancias de dipolo magnético (MD) en metamateriales compuestos por una red de nanodiscos de Ag y un espaciador de SiO₂ sobre un sustrato de Ag. La periodicidad de la red de nanodiscos de Ag conduce a la excitación de SPPs en la superficie del sustrato de Ag. Las interacciones de plasmon en campo cercano entre nanodiscos individuales de Ag y el sustrato de Ag forman resonancias MD. Cuando las longitudes de onda de excitación de los SPPs se ajustan para aproximarse a la posición de las resonancias MD cambiando el período de la red de nanodiscos de Ag, los SPPs y las resonancias MD se acoplan en dos modos hibridizados, cuyas posiciones pueden predecirse bien mediante un modelo de acoplamiento de dos osciladores. En el régimen de acoplamiento fuerte entre SPPs y resonancias MD, los modos hibridizados exhiben un anticruce evidente, resultando en un interesante fenómeno de división de Rabi. Además, los campos magnéticos bajo los nanodiscos de Ag se ven grandemente mejorados, lo que puede encontrar aplicaciones potenciales, como la no linealidad magnética.

Antecedentes

Es bien sabido que los materiales naturales exhiben saturación de la respuesta magnética más allá del régimen de THz. En las interacciones luz-materia a frecuencias ópticas, el componente magnético de la luz generalmente desempeña un papel despreciable, porque la fuerza ejercida por el campo eléctrico sobre una carga es mucho mayor que la fuerza aplicada por el campo magnético cuando la luz interactúa con la materia. En los últimos años, el desarrollo de diversas nanoestructuras metálicas o dieléctricas con respuesta magnética apreciable a frecuencias ópticas ha sido objeto de intenso estudio en el campo de los metamateriales. Recientemente, existe un creciente interés en la caracterización del campo magnético óptico a nanoescala, aunque sigue siendo un desafío debido a las débiles interacciones materia-campo magnético óptico. Al mismo tiempo, también ha habido muchos esfuerzos para obtener una fuerte respuesta magnética con mejora del campo magnético en un amplio rango espectral, desde el visible hasta el infrarrojo. El mecanismo físico subyacente a la fuerte respuesta magnética es principalmente la excitación de resonancia MD en una variedad de nanoestructuras, incluyendo estructuras sándwich metal-aislante-metal (MIM), resonadores de anillo dividido metálicos, nanopartículas dieléctricas de alto índice de refracción, nanoantenas plasmonicas, metamoléculas, entre otras. Para obtener una fuerte respuesta magnética con mejora del campo magnético, la resonancia MD también se acopla a diferentes modos de resonancia de banda estrecha con un alto factor de calidad, como resonancias de red superficial, resonancias de cavidad Fabry-Pérot, ondas de superficie de Bloch y plasmons de Tamm. Una fuerte respuesta magnética con una gran mejora de los campos magnéticos a frecuencias ópticas tendrá muchas aplicaciones potenciales, como emisión espontánea de dipolo magnético, no linealidad magnética, grabado magnético controlado ópticamente, efecto Kerr magnético-óptico, pinzas ópticas basadas en gradiente de campo magnético, medición de dicromatismo circular (CD), etc. Es bien sabido que la resonancia de dipolo eléctrico plasmonico puede mejorar enormemente los campos eléctricos en las cercanías de nanopartículas metálicas, y su acoplamiento a SPPs puede mejorar aún más los campos eléctricos y generar otros fenómenos físicos interesantes. Sin embargo, hay pocas investigaciones sobre los efectos de acoplamiento entre SPPs y resonancias MD.

En este trabajo, demostraremos numéricamente la enorme mejora de los campos magnéticos a frecuencias ópticas y el interesante fenómeno de división de Rabi, debido a los efectos de acoplamiento entre SPPs y resonancias MD en metamateriales compuestos por una red de nanodiscos de Ag y un espaciador de SiO₂ sobre un sustrato de Ag. Las interacciones de plasmon en campo cercano entre nanodiscos individuales de Ag y el sustrato de Ag forman resonancias MD. La periodicidad de la red de nanodiscos de Ag conduce a la excitación de SPPs en la superficie del sustrato de Ag. Cuando las longitudes de onda de excitación de los SPPs se ajustan para estar cerca de la posición de las resonancias MD variando el período de la red de nanodiscos de Ag, los SPPs y las resonancias MD se acoplan en dos modos hibridizados, cuyas posiciones pueden predecirse con precisión mediante un modelo de acoplamiento de dos osciladores. En el régimen de acoplamiento fuerte entre SPPs y resonancias MD, los modos hibridizados exhiben un anticruce evidente y, por lo tanto, resultan en un interesante fenómeno de división de Rabi. Al mismo tiempo, los campos magnéticos bajo los nanodiscos de Ag se mejoran enormemente, lo que puede encontrar algunas aplicaciones potenciales, como la no linealidad magnética.

La celda unitaria de los metamateriales diseñados para los efectos de acoplamiento entre SPPs y resonancias MD se muestra esquemáticamente en la Fig. 1. Los nanodiscos de Ag se encuentran en el plano xy, y se supone que el origen de coordenadas está ubicado en el centro del espaciador de SiO₂. La luz incidente se propaga en la dirección negativa del eje z, con sus campos eléctrico y magnético a lo largo de las direcciones del eje x y y, respectivamente. Los espectros de reflexión y absorción y las distribuciones de campos electromagnéticos se calculan utilizando el paquete de software comercial "EastFDTD", basado en el método de diferencias finitas en el dominio temporal (FDTD). En nuestros cálculos numéricos, el índice de refracción de SiO₂ es 1.45, y la permitividad relativa dependiente de la frecuencia de Ag se toma de datos experimentales. Este trabajo se centra principalmente en la investigación numérica, pero los metamateriales diseñados deberían realizarse experimentalmente mediante los siguientes procedimientos: el espaciador de SiO₂ se deposita primero sobre el sustrato de Ag mediante evaporación térmica, y luego la red de nanodiscos de Ag se fabrica sobre el espaciador de SiO₂ mediante algunas tecnologías avanzadas de nanofabricación, como litografía de haz de electrones (EBL).

Métodos

La Figura 2 muestra los espectros de absorción y reflexión calculados de una serie de metamateriales bajo incidencia normal de luz, con el período de la red p _x a lo largo de la dirección del eje x aumentado de 550 a 900 nm en pasos de 50 nm. Para cada p _x , se encuentran dos modos de resonancia en los espectros, lo que resulta en la aparición de dos picos de absorción y dos valles de reflexión en la Fig. 2a y b, respectivamente. Las posiciones y anchos de banda de los dos modos de resonancia dependen fuertemente del período de la red p _x . Para p _x = 900 nm, el pico agudo derecho de absorción casi alcanza 1. Una absorción de luz tan fuerte en estructuras MIM generalmente se llama absorción perfecta. Además, también hemos investigado el efecto del período de la red p _y a lo largo de la dirección del eje y en las propiedades ópticas de los metamateriales (no se muestra aquí). Se encuentra que cambiar simultáneamente p _y no tiene un efecto significativo en las propiedades ópticas, excepto por la aparición de un modo SPP de orden superior cuando tanto p _x como p _y se aumentan a 700 nm. El modo SPP de orden superior tendrá un desplazamiento al rojo evidente para un aumento adicional del período de la red. En la Fig. 2, manteniendo p _y = 500 nm sin cambios, solo se excita el modo SPP de orden más bajo que se propaga en la dirección del eje x en el rango espectral de interés. En lo siguiente, demostraremos que estos dos modos de resonancia se originan en el fuerte acoplamiento entre SPPs y resonancias MD en los metamateriales diseñados.

Para revelar el mecanismo físico de los dos modos de resonancia en la Fig. 2, hemos propuesto un modelo de acoplamiento de dos osciladores para predecir con precisión las posiciones de los dos modos de resonancia para diferentes períodos de la red p _x . En el modelo de acoplamiento, uno de los osciladores son los SPPs, y el otro es MD. El fuerte acoplamiento entre SPPs y MD conduce a la formación de dos modos hibridizados, es decir, los estados de alta y baja energía, cuyas energías pueden calcularse mediante la ecuación [67].

Aquí, E _MD y E _SPPs son las energías de excitación de MD y SPPs, respectivamente; y Δ representa la fuerza de acoplamiento. En la Fig. 3, los círculos negros abiertos muestran las posiciones de los dos modos de resonancia para diferentes períodos de la red p _x , y las dos ramas de líneas rojas dan los resultados correspondientes calculados por el modelo de oscilador acoplado con la fuerza de acoplamiento Δ = 100 meV. Obviamente, el modelo anterior predijo bien las posiciones de los dos modos de resonancia. Esto sugiere que la aparición de dos modos de resonancia en la Fig. 2 es el resultado de la interacción entre SPPs y MD en los metamateriales.

La línea diagonal negra en la Fig. 3 da las longitudes de onda de excitación de los SPPs para diferentes períodos de la red p _x , que se calcula haciendo coincidir el vector recíproco de la red de nanodiscos de Ag con el momento de los SPPs bajo incidencia normal. La línea horizontal verde en la Fig. 3 muestra la posición del modo MD, cuya longitud de onda de resonancia está determinada principalmente por el tamaño de los nanodiscos de Ag y el espesor del espaciador de SiO₂, pero es independiente de los períodos de la red. En el cruce de las dos líneas para p _x = 750 nm, los SPPs y MD se superponen en posiciones, que están fuertemente acoplados. Por lo tanto, las posiciones de los dos modos de resonancia en la Fig. 2 exhiben un anticruce evidente, formando así un interesante fenómeno de división de Rabi. Lejos del régimen de acoplamiento fuerte, las posiciones de los dos modos de resonancia siguen aproximadamente una de las dos líneas.

Además de la división de Rabi, otro efecto del fuerte acoplamiento entre SPPs y MD es la mejora de los campos magnéticos. Para exhibir este efecto, en la Fig. 4, primero trazamos las distribuciones de campos electromagnéticos en las longitudes de onda de resonancia de λ ₁ y λ ₂ etiquetadas en la Fig. 3 para p _x = 550 nm. En este caso, las posiciones de SPPs y MD están lejos, y su acoplamiento es débil, como se muestra en la Fig. 3. En la longitud de onda de resonancia de λ ₁, los campos eléctricos están altamente confinados cerca del borde de los nanodiscos de Ag y tienen dos "puntos calientes" de campo en los lados izquierdo y derecho que se extienden hacia el espaciador de SiO₂ (ver Fig. 4a). Los campos magnéticos se concentran dentro del espaciador de SiO₂ y tienen un máximo bajo los nanodiscos de Ag (ver Fig. 4b). Tales propiedades de distribución de campos electromagnéticos son principalmente las características típicas de una resonancia MD. En la longitud de onda de resonancia de λ ₂, se forman bandas de campos electromagnéticos paralelas que se extienden a lo largo de la dirección del eje y, aunque están perturbadas cerca de los nanodiscos de Ag (ver Fig. 4c y d). De hecho, tales distribuciones de campos electromagnéticos corresponden principalmente a la excitación de SPPs.

En la Fig. 5, trazamos las distribuciones de campos electromagnéticos en las longitudes de onda de resonancia de λ ₃ y λ ₄ etiquetadas en la Fig. 3 para p _x = 700 nm. En este caso, las posiciones de SPPs y MD están cerca, y su acoplamiento se vuelve relativamente más fuerte, como se muestra en la Fig. 3. Como resultado, las posiciones de los dos modos de resonancia se desplazan al rojo desde λ ₁ y λ ₂ a λ ₃ y λ ₄, respectivamente, y los campos electromagnéticos cerca de los nanodiscos de Ag se mejoran aún más. Como se ve claramente en la Fig. 5a y b, en la longitud de onda de resonancia de λ ₃, los campos eléctricos y magnéticos máximos se mejoran hasta aproximadamente 3500 y 2560 veces el campo incidente, que son 1.80 y 1.82 veces más fuertes que los valores correspondientes en las longitudes de onda de resonancia de λ ₁, respectivamente. En la Fig. 5c y d, los campos eléctricos y magnéticos máximos en la longitud de onda de resonancia de λ ₄ se mejoran hasta aproximadamente 1650 y 870 veces el campo incidente, que son 6.98 y 3.53 veces más fuertes que los valores correspondientes en las longitudes de onda de resonancia de λ ₂, respectivamente.

La Figura 6 muestra las distribuciones de campos electromagnéticos en las longitudes de onda de resonancia de λ ₅ y λ ₆ etiquetadas en la Fig. 3 para p _x = 900 nm. El modo mixto en λ ₅ tiene un ancho de banda muy estrecho, como se ve claramente en la Fig. 2. Como resultado, sus campos electromagnéticos se mejoran enormemente, con los campos eléctricos y magnéticos máximos superando 6500 y 6100 veces los campos incidentes, respectivamente. La enorme mejora de los campos electromagnéticos puede encontrar aplicaciones potenciales en óptica no lineal y sensores. En la Fig. 6b, existen tres bandas de mejora de campo relativamente débiles paralelas en la dirección del eje y y un punto caliente pronunciado en el centro. Tal distribución de campo indica directamente la característica de hibridación de SPPs y MD. El modo mixto en λ ₆ tiene un ancho de banda amplio, que tiene más componente de MD que de SPP, como se indica en la Fig. 6c y d.

Conclusiones

En este trabajo, hemos investigado numéricamente los efectos de acoplamiento entre SPPs y resonancias MD en metamateriales, que están compuestos por una red de nanodiscos de Ag y un espaciador de SiO₂ sobre un sustrato de Ag. Las interacciones de plasmon en campo cercano entre nanodiscos individuales de Ag y el sustrato de Ag forman resonancias MD. La periodicidad de la red de nanodiscos de Ag conduce a la excitación de SPPs en la superficie del sustrato de Ag. Cuando las longitudes de onda de excitación de los SPPs se ajustan para estar cerca de la posición de las resonancias MD variando el período de la red de nanodiscos de Ag, los SPPs y las resonancias MD se acoplan en dos modos hibridizados, cuyas posiciones pueden predecirse con precisión mediante un modelo de acoplamiento de dos osciladores. En el régimen de acoplamiento fuerte entre SPPs y resonancias MD, los modos hibridizados exhiben un anticruce evidente y, por lo tanto, resultan en un interesante fenómeno de división de Rabi. Al mismo tiempo, los campos magnéticos bajo los nanodiscos de Ag se mejoran enormemente, lo que puede encontrar algunas aplicaciones potenciales, como la no linealidad magnética.