Bifurcación de susceptibilidad magnética en Sb₂Te₃ dopado con Ni: Evidencia de antiferromagnetismo con ferromagnetismo débil coexistente

Introducción

Los aislantes topológicos tridimensionales (TIs) albergan un estado de superficie de Dirac filtrado por espín protegido por simetría de inversión temporal. La textura de espín helicoidal de este estado ha generado intenso interés para aplicaciones espintrónicas y de información cuántica. Introducir magnetismo en un TI rompe la simetría de inversión temporal, abre una brecha en el punto de Dirac, y puede dar lugar a fenómenos exóticos como el efecto Hall cuántico anómalo, acoplamiento magnetoeléctrico topológico, modos de borde quirales ajustables, y trenzado de Majorana. Mientras mucho trabajo se ha enfocado en firmas de transporte en películas delgadas dopadas con Mn, Cr, y V de (Bi, Sb)₂Te₃, la respuesta magnética intrínseca de TIs dopados con elementos a granel permanece mal entendida porque la señal magnética es a menudo débil. Un estudio detallado de los mecanismos de acoplamiento magnético en tales materiales es por tanto esencial para guiar futuro diseño de dispositivos.

En este estudio investigamos las propiedades magnéticas de cristales simples de Sb₂Te₃ dopado con Ni. Observamos un ciclo de histéresis de baja coercitividad por debajo de T_N, una clara discontinuidad de susceptibilidad en T_N que es independiente de campo, y una bifurcación pronunciada entre curvas ZFC y FC por debajo de T_N. La magnitud de la bifurcación disminuye con campo creciente y desaparece por encima de 7000 Oe, consistente con la energía de anisotropía magnética. Estos hallazgos soportan la coexistencia de antiferromagnetismo y un componente ferromagnético débil en Sb₂Te₃ dopado con Ni.

Método Experimental

Patrón de difracción de rayos X (XRD) de un cristal simple Ni_0.016Sb₂Te₃. Picos Bragg agudos confirman estructura altamente monocristalina, fase pura.

Sb, Te y Ni de alta pureza (99.995%) fueron mezclados en ratios estequiométricos, fundidos a 700-800 °C por 20 h, y enfriados lentamente en tubo de cuarzo evacuado. La varilla de alimentación resultante fue usada en un horno de zona flotante de resistencia casero (RHFZ). El crecimiento RHFZ produce cristales con uniformidad excepcional; esto ha sido demostrado en nuestro trabajo previo en cristales TI. Tras el crecimiento, los cristales fueron enfriados en horno, hendidos a lo largo del plano basal para exponer una superficie espejo, y caracterizados por espectroscopía de rayos X dispersiva en energía (EDS). La ratio Ni:Sb:Te medida fue 0.017:2:3, confirmando el nivel de dopaje intencionado. Las dimensiones del cristal fueron 3 mm × 2 mm × 0.42 mm. La magnetización fue medida con un magnetómetro SQUID MPMS de Quantum Design en campos hasta 7 T, aplicados perpendicular a la superficie hendida.

Resultados y Discusión

La Figura 2 muestra magnetización versus campo a varias temperaturas. El sistema exhibe diamagnetismo sobre un amplio rango de campo y temperatura, consistente con la contribución espín-portador reportada en TIs basados en Sb₂Te₃. Un claro ciclo de histéresis aparece por debajo de 125 K, con campo coercitivo de ≈50 Oe y magnetización remanente/saturada de 10⁻⁵–10⁻⁴ emu g⁻¹ a 100 K. La baja coercitividad y pequeña magnetización indican un componente ferromagnético débil emergiendo por debajo de T_N.

Susceptibilidad magnética versus temperatura bajo diferentes campos (2-200 K). La respuesta de alto campo permanece diamagnética. Recuadro (sup-der): ciclo histéresis por debajo 125 K. Recuadro (inf-izq): ausencia de histéresis sobre 125 K.

Medidas de susceptibilidad campo-enfriado (FC) y cero-campo-enfriado (ZFC) revelan una bifurcación pronunciada por debajo de T_N. La bifurcación crece a medida que el campo aplicado disminuye, y desaparece para campos excediendo 7000 Oe. La discontinuidad a 125 K es independiente de campo, marcando la temperatura de Néel. La susceptibilidad sobre T_N sigue la ley de Curie-Weiss, χ = χ₀ + C/(T – θ). Graficar 1/(χ – χ₀) versus T produce una línea recta entre 125 y 250 K, con intercepto en –125 K, confirmando acoplamiento antiferromagnético (θ ≈ –125 K). Este valor se alinea con T_N y la temperatura donde aparece el ciclo de histéresis, indicando coexistencia de ferromagnetismo débil y antiferromagnetismo por debajo de T_N.

Análisis de la constante de Curie muestra que μ ≈ 3.5 μ_B a 200 Oe, cercano al valor teórico para Ni²⁺. La bifurcación origina en anisotropía magnética: en ZFC los momentos se congelan aleatoriamente, mientras en FC se alinean con el campo, llevando a diferentes susceptibilidades. La relación de campo medio T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) produce un acoplamiento de intercambio J₀ de 4.28 × 10²² J, consistente con el comportamiento magnético observado.

La Figura 4 muestra que la diferencia de susceptibilidad FC – ZFC sigue una forma exponencial, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, donde χ_S es la susceptibilidad saturada. La χ_S extraída depende del campo de manera que refleja la susceptibilidad medida, apoyando la interpretación de ferromagnetismo débil. La energía de anisotropía magnética ΔE ≈ 1.13 × 10²² J, estimada de H_C = 50 Oe, iguala la energía de momento magnético a B ≈ 0.61 T; por tanto la bifurcación desaparece sobre ≈0.7 T.

Recuadro sup-izq: diferencia FC-ZFC ajusta teoría campo medio. La χ_S extraída sigue la cúspide de susceptibilidad.

Oscilaciones De Haas–van Alphen (dHvA) son observadas en la dependencia de campo inverso de la magnetización. Las oscilaciones son bien descritas por la fórmula Lifshitz-Kosevich, produciendo frecuencia F = 29.8 T y factor de fase δ_p = 0.43. Usando la relación Onsager, el vector de onda de Fermi correspondiente K_F = 0.030 Å⁻¹ coincide con datos ARPES, confirmando que la señal dHvA origina del estado de superficie topológico.

Susceptibilidad magnética versus 1/B muestra oscilaciones dHvA periódicas que ajustan modelo Lifshitz-Kosevich.

Conclusión

Cristales simples de Sb₂Te₃ dopado con Ni muestran un ciclo de histéresis de baja coercitividad por debajo de la temperatura de Néel (125 K), un salto de susceptibilidad independiente de campo en T_N, y una bifurcación de curvas ZFC y FC por debajo de T_N. La magnitud de la bifurcación disminuye con campo creciente y se anula sobre ≈0.7 T, en línea con la energía de anisotropía magnética. Estos resultados demuestran que un estado fundamental antiferromagnético coexiste con un componente ferromagnético débil, y que la cúspide de susceptibilidad característica comúnmente observada en TIs origina de este ferromagnetismo débil en lugar del estado de superficie Dirac solo. Las oscilaciones dHvA confirman la presencia de portadores de superficie topológicos. Estos insights avanzan nuestro entendimiento del magnetismo en aislantes topológicos dopados y ayudan al diseño de dispositivos espintrónicos que explotan tanto órdenes antiferromagnéticos como ferromagnéticos.

Disponibilidad de datos y materiales

Los conjuntos de datos generados durante y/o analizados durante el estudio actual están disponibles de los autores correspondientes bajo solicitud razonable.

Abreviaturas

XRD:

Difracción de rayos X

EDS:

Espectroscopía de rayos X dispersiva en energía

ARPES:

Espectroscopía fotoemisión resuelta en ángulo

dHvA:

De Haas-van Alphen