Rendimiento ferroeléctrico mejorado de películas de LiNbO3 dopadas con Mg mediante una capa atómica ideal Capa de conmutación de túnel de Al2O3 depositada

Resultados y discusión

La Figura 1a muestra el resultado de XRD de la película delgada de LN en un Pt / Cr / SiO ₂ / Sustrato LN. La película tiene fuertes (00 l ) reflexiones indexadas en la simetría de fase romboédrica. Además, también hay algunos picos de difracción de películas de Pt y Cr marcados en la Fig. 1a. La ausencia de otros picos confirma la alta cristalinidad de la película de LN sin impureza de fase. La imagen SEM de sección transversal de la muestra que se muestra en la Fig. 1b demuestra la estructura de interfaz clara con LN, Pt, Cr y SiO ₂ capas de apilamiento.

un El patrón XRD y b Imagen SEM de sección transversal del corte en Z de LN / Pt / Cr / SiO ₂ de 200 nm de espesor / Película de LN

Para estudiar el mecanismo cinético de conmutación de dominio, se diseñan dos tipos de modos de voltaje de pulso, como se muestra claramente en la Fig. 2a yb [11]. El tipo I está configurado como pulsos dobles en polaridades opuestas con un intervalo de tiempo de 5 s. El primer pulso se aplica para cambiar el estado de polarización hacia arriba apuntando al electrodo superior y el segundo puede cambiar la polarización hacia abajo. Sin embargo, limitado por el tiempo de programación de una generación de pulsos de un solo canal, el intervalo de tiempo mínimo es demasiado largo para captar el transitorio de corriente de conmutación de dominio invocado por el segundo pulso, debido a la orientación de dominio preferida. Para capturar el transitorio de corriente de conmutación de dominio, en el tipo II se propone un solo pulso superpuesto a una polarización de CC de línea base negativa, donde la polarización de CC negativa inicial puede cambiar el estado de polarización hacia arriba y el pulso positivo establece el dominio hacia abajo. Aquí, el ancho de los dos tipos de pulsos se establece en 1 μs.

El esquema de los dos modos de voltaje de pulso de secuencia con a tipo I (pulsos dobles en dos polaridades opuestas) y b tipo II (un solo pulso de conmutación que se superpone a una polarización de CC negativa). Transitorios de corriente de conmutación de dominio bajo diferentes V aplicado a una muestra virgen en c tipo I y d modos de tipo II, donde los recuadros muestran el ajuste lineal de la dependencia de las mesetas de la corriente de conmutación de dominio en V . P - V bucles de histéresis bajo diferentes V transferido desde transitorios actuales de conmutación de dominio en e tipo I y f tipo II. Diagrama esquemático de la estructura Au / LN / Pt y las direcciones del campo eléctrico incorporado E _b y campo de despolarización E _d en el recuadro de e

Las figuras 2c yd muestran los transitorios de corriente de conmutación de dominio frente al tiempo ( t ) de muestra de estructura de Au / LN / Pt bajo varios voltajes aplicados ( V ) en los modos tipo I y tipo II, respectivamente. Se observan mesetas de transitorios de corriente de conmutación de dominio que se estrechan en ancho pero aumentan en altura con V aumentando después de la corriente de carga inicial del condensador a 30 ns. La altura de la meseta en dos modos muestra una relación lineal con el aumento de V y los resultados se resumen en los recuadros mediante el ajuste de línea continua de los datos [11, 13]. El voltaje coercitivo ( V _c ) El valor en los dos modos se puede derivar a aproximadamente 24,7 V a partir de la interceptación de la línea con el eje de tensión. Después de la terminación del pulso de conmutación, la corriente de descarga del capacitor ocurre después de 1 μs, lo que sugiere que la orientación de dominio preferida es el estado de polarización hacia arriba que apunta al electrodo superior.

P - V Los bucles de histéresis bajo diferentes voltajes aplicados en dos modos de tipo se pueden transferir directamente desde los transitorios de corriente de conmutación de dominio correspondientes en las Fig. 2c yd, y los resultados se muestran en las Fig. 2e yf, respectivamente [11, 20]. Un voltaje coercitivo directo determinado de aproximadamente 25 V invariable con V se obtiene en los dos tipos de pulsos. El voltaje coercitivo se acerca a V _c extraído del I lineal _sw - V grafica en el recuadro de la Fig. 2c y d. A diferencia de la película LN no dopada, la V _c es variable y el valor es igual a las tensiones máximas aplicadas [10]. Para el LN dopado con Mg al 5%, el V definido _c es invariable con V , como se muestra en la Fig. 2e y f. Esto se debe a que el dopaje con Mg puede generar vacantes de metal en el sitio de Li y defectos relacionados con la vacancia de oxígeno, [21,22,23] que pueden atrapar cargas espaciales y acortar eficazmente el tiempo de degradación de la resistencia a través de las capas interfaciales entre la película y la parte superior / inferior. electrodos [11]. Por lo tanto, las corrientes de conmutación de dominio se superponen con las corrientes de carga del condensador en la aceleración de la velocidad de conmutación de dominio con un V definido _c , como se muestra en la Fig. 2c y d. Sin embargo, limitado por el generador de impulsos, el voltaje de línea de base de salida en el modo tipo II no se puede cambiar simétricamente cuando se aumenta el voltaje de impulso aplicado por encima de 32 V. logrados a lo largo del eje de voltaje en la Fig. 2f, diferentes de los de Pt / LiNbO ₃ / Pt estructuras donde P - V Los bucles de histéresis en el tipo I o el tipo II se imprimen hacia un voltaje positivo [11]. La razón de la P simétrica - V Los bucles en la Fig. 2f pueden atribuirse a los electrodos asimétricos diseñados (aquí Au / Pt). La función de trabajo del electrodo de Au es de 5,1 eV, que es ligeramente más pequeña que la de Pt (5,65 eV) [24]. Se inducirá un campo eléctrico incorporado ( E _b ) con la dirección apuntando desde el electrodo superior al electrodo inferior, que se muestra en el recuadro de la Fig. 2e. El campo de despolarización ( E _d ) inducida por las capas pasivas interfaciales tiene la dirección opuesta a E _b . El E _d puede conmutar la polarización en muy poco tiempo después de la terminación del pulso de conmutación en el tipo II para los electrodos simétricos (Pt / Pt) [11]. En nuestro experimento, el E _b puede filtrar parcialmente el E _d y acumulan cargas inyectadas en compensación de un campo de impresión interno, [16] que puede ralentizar el tiempo de retroceso. Por lo tanto, el dominio conmutado puede mantener y la corriente transitoria de retroconmutación será capturada por pulso tipo II. Sin embargo, el intervalo de tiempo de los dos pulsos con polaridades opuestas en el modo tipo I es demasiado largo. Después del primer pulso, las cargas inyectadas atrapadas por E _b será eliminado gradualmente de la película por E _d antes de la llegada del segundo pulso en el tipo I [11]. Para probar la atribución del campo eléctrico incorporado a la simetrización de los bucles, Pt / LiNbO ₃ / Se preparó una muestra de estructura simétrica Pt y los bucles impresos a lo largo del eje de voltaje positivo se transfirieron directamente desde los transitorios de corriente de conmutación de dominio correspondientes en el archivo adicional 1:Figura S1a en pulso positivo con voltajes / anchos de 30-40 V / 500 ns, que se muestra en archivo adicional 1:Figura S1b.

Las figuras 3a yb muestran la corriente de conmutación de dominio ( I _sw ) transitorios versus tiempo ( t ) de LN y Al ₂ O ₃ (6 nm) / muestras de LN bajo diferente voltaje aplicado ( V ) en modo tipo I. Después de la meseta del cambio de dominio, la corriente de cambio I _sw decae y viene dado por:[13]

donde t ₀ , t _sw , R _L y C _i son el tiempo de inicio de la conmutación de dominio, el tiempo de finalización de la conmutación de dominio, la resistencia total de todas las resistencias en serie del circuito y la capacitancia no ferroeléctrica interfacial, respectivamente. Esto describe el efecto de captura de carga que puede modelarse como una capa pasiva interfacial en serie con una capa ferroeléctrica ideal. yo _sw ⁰ se define como corriente de conmutación y viene dada por:

un , b yo _sw - t dependencias en tipo I bajo diferentes V aplicado al Al ₂ O ₃ / LN bicapa con Al ₂ O ₃ espesor d =0 y 6 nm, respectivamente, ajustado por una serie de líneas de puntos paralelas a la ecuación. (1). c Las mesetas de la corriente de conmutación de dominio en función del voltaje aplicado con diferentes Al ₂ O ₃ espesores de capa, donde las líneas continuas muestran el mejor ajuste de los datos a la Ec. (2). d El Al ₂ O ₃ -espesor-de-capa d dependencia del voltaje coercitivo ( V _c ) extraído de c . e , f La capacitancia interfacial extraída C _i y resistencia de contacto R _C como funciones del Al ₂ O ₃ espesor de capa d

Durante la conmutación de dominio, el voltaje aplicado en la capa ferroeléctrica se fija en el voltaje coercitivo V _fc y el voltaje adicional ( V - V _fc ) se aplica a R _L . R _L también incluyó la resistencia parásita del circuito ( R _P ) y resistencia de contacto ( R _C ) entre la película y los electrodos; por lo tanto, R _L = R _O + R _W + R _P + R _C . La parte decaída de los transitorios de la corriente de conmutación en función del tiempo puede ajustarse mediante la Ec. (1). La constante de tiempo R _L C _i se puede estimar a partir de la pendiente de las líneas ajustadas. La figura 3c muestra I _sw ⁰ - V parcelas con diferente Al ₂ O ₃ espesores. R _L y V _C se estimaron a partir de las pendientes y la X intersección del eje de las líneas ajustadas lineales. Puede verse que el V _C aumenta linealmente al aumentar el Al ₂ O ₃ espesor d , como se muestra en la Fig. 3d. Aquí, la C _i Los valores se estimaron como los límites de error en cada V en la Fig. 3e [13]. Los resultados muestran que C _i valor casi se mantuvo constante (1,4 ± 0,2) nF con el aumento de Al ₂ O ₃ espesor de capa de 0 a 6 nm.

Para calcular R _C , los electrodos superior e inferior están en corto, lo que puede obtener el R _P (~ 2 Ω) con diferentes voltajes aplicados, mostrado como la calibración del circuito por los símbolos abiertos en la Fig. 3c. Por lo tanto, la R _C correspondiente a d se calcula y el resultado se muestra en la Fig. 3f. R _C aumenta linealmente desde 3 ± 2,5 Ω en d =0 a 55 ± 10 Ω en d =6 nm. El casi d -independiente grande C _i Los valores sugieren que el Al ₂ O ₃ La capa funciona como una resistencia en serie durante la conmutación de dominio. Esto significa que el Al ₂ O ₃ El interruptor de túnel se encendió durante el cambio de FE.

Para obtener la capacitancia total de la bicapa durante la FE sin conmutación, la conmutación ( P _sw ) y no cambia ( P _nsw ) polarizaciones vesus V con d aumentaron de 0 a 6 nm bajo pulsos en modo tipo I y el resultado se muestra en la Fig. 4a. El propósito de elegir el pulso tipo I es obtener la curva de P _nsw - V cuando la dirección del voltaje aplicado es consistente con la orientación de polarización, a partir de la cual la capacitancia total ( C _tot ) de la bicapa se puede calcular a partir de la relación, C _tot = S · dP _nsw / dV , donde S es el área de los electrodos. Puede excluir totalmente los efectos de carga mediante la conmutación de FE en el modo de pulso de tipo I, pero el uso del modo de tipo II no puede lograr este efecto con la polarización de conmutación negativa, que puede volver a cambiar la polarización involucrada con la inyección de cargas. La diferencia entre P _sw y P _nsw es 2Pr, como se muestra en la Fig. 4a. Tiene un pequeño cambio con d de 0 a 6 nm, mientras que P _nsw Las señales (símbolos abiertos) son demasiado débiles para ser monitoreadas por un osciloscopio. Para probar el Al ₂ O ₃ capa de interruptor de túnel que funciona como un condensador dieléctrico, el C directo _tot Se llevaron a cabo mediciones utilizando un analizador de impedancia de baja frecuencia a 100 kHz sin polarización de CC adicional y sus resultados se muestran en la Fig. 4b, que puede ajustarse mediante la Ec. (3):

$$ \ frac {1} {C _ {\ mathrm {tot}}} =\ frac {1} {C _ {\ mathrm {f}}} + \ frac {d} {\ varepsilon_0 {\ varepsilon} _ {\ mathrm {Al}} S} $$ (3)

donde ε _Al es la constante dieléctrica del Al ₂ O ₃ capa y ε ₀ es la permitividad del vacío del espacio libre. C _f y S representan la capacitancia de la capa ferroeléctrica y el área del electrodo, respectivamente. La Figura 4b muestra el 1 / C lineal _tot versus d trama, lo que sugiere que el Al ₂ O ₃ La capa se convierte en una película dieléctrica altamente aislante en situaciones sin conmutación o después de la conmutación. Se puede derivar que C _f ≈ 14 pF y ε _Al ≈ 7,9 de la ecuación. (3). Por lo tanto, el delgado Al ₂ interpuesto O ₃ La capa está probada como un condensador dieléctrico. Durante el cambio de FE sin conmutación, así como después del cambio de FE, el Al ₂ O ₃ El interruptor del túnel se cierra como aislante.

un El cambio ( P _sw ) y no cambia ( P _nsw ) polarizaciones versus V con d aumentó de 0 a 6 nm bajo pulsos en modo tipo I. b El Al ₂ O ₃ -espesor-de-capa d dependencia de 1 / C _tot medido por un analizador de impedancia a 100 kHz

Las figuras 5 muestran diagramas esquemáticos del Al ₂ O ₃ / Estructura bicapa LN conmutada en modo tipo I o tipo II. La Figura 5a esboza el circuito on-off equivalente de los condensadores y resistencias en serie para el Al ₂ O ₃ interruptor de túnel. En el estado inicial, como se muestra en la Fig. 5b, la orientación de polarización preferida es el estado de polarización hacia arriba que apunta al electrodo superior. El campo eléctrico incorporado inducido por los electrodos asimétricos se dirige del electrodo de Au al electrodo de Pt. Al aplicar la tensión de polarización, se produce la conmutación FE. Se entiende que el voltaje se aplica inversamente proporcional a la capacitancia en el circuito. En Al ₂ O ₃ / Estructura bicapa LN, durante la conmutación FE, la capa LN tiene una gran capacitancia. Por lo tanto, la mayor parte del voltaje aplicado externo se aplica en el Al ₂ O ₃ capa. Ultrafino Al ₂ O ₃ La capa se inyecta mediante carga de electrodo. Se enciende como una resistencia cuando el voltaje aplicado excede el Al ₂ O ₃ umbral de tunelización, como se muestra en la Fig. 5c. Después de completar la conmutación de FE o para el caso de una situación sin conmutación, la capacitancia de la capa de LN es muy pequeña y el voltaje aplicado en Al ₂ O ₃ disminuye por debajo del voltaje de umbral de tunelización. En este momento, el Al ₂ O ₃ La capa juega como aislante y se apaga, como se muestra en la Fig. 5d.

Diagramas esquemáticos del Al ₂ O ₃ / Estructura bicapa LN conmutada en tipo I o tipo II. un El esquema del circuito on-off equivalente de los condensadores y resistencias en serie para el Al ₂ O ₃ interruptor de túnel. b Orientación de polarización preferida inicial y campo eléctrico incorporado; c El Al ₂ O ₃ encendido del conmutador de túnel y conmutación de dominio; d El Al ₂ O ₃ interruptor de túnel apagado y mantenimiento de polarización

La Figura 6 muestra las dependencias del número cíclico de las polarizaciones conmutadas en Al ₂ O ₃ / Estructura bicapa de LN con un espesor de Al ₂ O ₃ que van de 0 a 6 nm en modo tipo I. El ancho de los pulsos es de 1000 ns con una periodicidad de 0,5 s. Puede verse claramente que la resistencia a la fatiga del Al ₂ O ₃ / La estructura bicapa de LN se mejora gradualmente con el aumento de Al ₂ O ₃ espesor con más de 10 ⁴ ciclos de pulso acentuado. La propiedad de fatiga en el modo de tipo II es similar al resultado en el modo de tipo I, que se mostró en el archivo adicional 1:Figura S2 de información de apoyo. Desafortunadamente, la falla eléctrica se produciría fácilmente en el modo tipo II después de aplicar un voltaje de CC durante mucho tiempo con cerca de 10 ⁴ ciclos de pulso acentuado. Los datos se pueden ajustar utilizando el modelo para la coexistencia de la fijación y el deshilado de la pared de dominio dentro de cada ciclo, como lo muestran las líneas continuas en la Fig. 6, donde la física de fatiga se atribuyó a la inyección de carga por electrodo [13]. Cuando el Al ₂ O ₃ capa insertada entre el electrodo de Au y la capa de LN, puede bloquear la ruta de carga de inyección por electrodo y mejorar la resistencia a la fatiga. Sin embargo, en la estructura de dos capas, se deben considerar más a fondo algunas cuestiones. Por ejemplo, al aumentar los espesores de Al ₂ O ₃ de 0 a 6 nm, el voltaje coercitivo aumentó de cerca de 25 a 34 V, que puede reducirse mejorando la calidad del Al ₂ O ₃ capa. De hecho, algunas capas atómicas de Al ₂ O ₃ con alta calidad o menos defectos puede bloquear eficazmente las cargas inyectadas por los electrodos, lo que se confirma en otros lugares al optimizar las condiciones de procesamiento de la deposición de la capa atómica (como la temperatura y el tiempo) [25].

Dependencias de número cíclico de polarizaciones conmutadas en Al ₂ O ₃ / Estructura bicapa de LN con un espesor de Al ₂ O ₃ que van de 0 a 6 nm por debajo de más de 10 ⁴ ciclos de pulso acentuado. El ancho de los pulsos es de 1000 ns con una periodicidad de 0,5 s

Recientemente, en nuestro siguiente trabajo de investigación se han propuesto memorias de pared de dominio ferroeléctricas basadas en las paredes de dominio cargadas conductoras borrables y la lectura eléctrica no destructiva de los estados de polarización [26, 27]. Se obtiene una gran conductividad de las paredes de los dominios cargados en los monocristales de niobato de litio después del cambio de dominio [28, 29]. Por lo tanto, las películas delgadas de cristal único de niobato de litio más delgadas sobre sustratos de silicio son los materiales prometedores para memorias de pared de dominio ferroeléctrico integradas y sus propiedades de retención y resistencia a la fatiga se pueden mejorar mediante el diseño de Al ₂ O ₃ / bicapa de niobato de litio.

Conclusiones

LiNbO ₃ de doscientos nanómetros Se prepararon películas monocristalinas con dopaje con Mg al 5% mediante corte iónico de capas superficiales de monocristales de LN a granel, y luego el ultrafino Al ₂ O ₃ películas con espesores que varían de 2 a 6 nm como capas de cambio de túnel se depositaron sobre una película de LN dopada con Mg al 5% para formar estructuras bicapa por deposición de capa atómica. La P-V simétrica Los bucles de histéresis a lo largo del eje de voltaje se observan bajo voltajes de pulso aplicados en el modo tipo II, lo que puede atribuirse al campo eléctrico incorporado inducido por electrodos asimétricos en Au / LiNbO ₃ / Pt y compensación del campo de impresión interna. La corriente de cambio de dominio ( I _sw ) transitorios y sus P-V transferidos Los bucles de histéresis revelan que el ultrafino Al ₂ O ₃ La capa juega como un cambio de túnel de ideas. Se enciende durante la conmutación de FE, pero se cierra durante la conmutación sin conmutación o después de la conmutación de FE, lo que minimiza la interferencia adversa con la conmutación de FE. Además, la resistencia a la fatiga del condensador de FE se mejora gradualmente al aumentar el grosor de la capa del interruptor del túnel de 2 a 6 nm. El Al ₂ O ₃ / La estructura bicapa de LN allana el camino para diseñar dispositivos ferroeléctricos robustos para aliviar el problema de fatiga por inyección de carga por electrodo.

Abreviaturas

ALD:

Deposición de la capa atómica

CMOS:

Semiconductor de óxido de metal complementario

FE:

Ferroeléctrico

LN:

Niobato de litio

SEM:

Microscopía electrónica de barrido

XRD:

Difracción de rayos X

Electrodos transparentes flexibles basados ​​en nanomedillas de oro Puntos de nano-biomasa fluorescentes:extracción asistida por ultrasonidos y su aplicación como nanoprobe para la detección de Fe3 +