Efecto del calentamiento Joule sobre la característica de conmutación resistiva en células AlOx producidas por la formación de oxidación térmica

un La curva I-V para el dispositivo Pt / Al / ITO no recocido. El recuadro muestra un diagrama esquemático de la medición eléctrica. El electrodo superior de Pt es el voltaje de polarización aplicado y el ITO está conectado a tierra. b La curva I-V de 50 ciclos para conmutación unipolar (recocido durante 4 h). La línea discontinua indica la corriente de cumplimiento Icc =10 mA. La línea roja indica el primer proceso de configuración y el proceso de reinicio. Las flechas indican la dirección de barrido de voltaje. El voltaje de lectura se establece en 0,1 V. El recuadro muestra la característica de resistencia. c La curva I-V de 50 ciclos para conmutación bipolar (recocido durante 4 h). El recuadro muestra las características de resistencia. El voltaje de lectura se establece en 0,1 V

Generalmente, el comportamiento de RS bipolar se observa a menudo en AlO _x -dispositivos RRAM basados ​​en. El mecanismo de conmutación bipolar se debe a la formación / ruptura de filamentos conductores compuestos por vacantes de oxígeno [11, 16]. Cuando se aplica un voltaje positivo al electrodo superior, los iones de oxígeno (O ²⁻ ) migran al electrodo superior, dejando vacantes de oxígeno. Las vacantes de oxígeno se acumulan para formar los filamentos conductores. El dispositivo cambia al LRS. Cuando se aplica un voltaje negativo al electrodo superior, los iones de oxígeno se extraen de nuevo a AlO _x y los filamentos conductores se rompen. El mecanismo de conmutación bipolar está relacionado con el mecanismo electroquímico. Sin embargo, el proceso de ajuste y el proceso de reinicio ocurren con la misma polaridad de voltaje para el comportamiento de conmutación unipolar. La conmutación resistiva unipolar se activa por la ruptura térmica del filamento conductor. El mecanismo de conmutación se explica por un mecanismo de base térmica en otros dispositivos RRAM [16]. Para verificar que el calentamiento Joule tiene en cuenta el comportamiento de conmutación unipolar en AlO _x RRAM, se utiliza una corriente de cumplimiento diferente para controlar el flujo de corriente a través del dispositivo.

La Figura 4a muestra la característica I-V del comportamiento de conmutación bipolar para diferentes corrientes de cumplimiento. La resistencia del filamento conductor se puede controlar mediante la configuración de la corriente de cumplimiento. Una menor resistencia del LRS (Icc =10 mA, R _LRS ~ 40 Ω; Icc =1 mA, R _LRS ~ 300 Ω; Icc =100 uA, R _LRS ~ 8 KΩ) se pueden obtener aumentando la corriente de cumplimiento. La resistencia en el LRS ( R _LRS ) varía de decenas de ohmios a miles de ohmios bajo diferentes corrientes de cumplimiento. Las diferentes R _LRS Los valores están relacionados con la formación de diferentes tamaños de filamentos conductores bajo diferentes corrientes de cumplimiento. El calentamiento en julios disminuye al disminuir el tamaño del filamento [18]. En particular, cuando la corriente de cumplimiento Icc =100 uA e Icc =1 mA, se observa un proceso de restablecimiento gradual durante el proceso de restablecimiento en el comportamiento del RS bipolar, que es diferente del restablecimiento abrupto en Icc =10 mA. El restablecimiento gradual se explica por la rotura progresiva del filamento conductor [19]. El reinicio brusco está relacionado con la rotura de la asistencia de calefacción Joule [20]. La influencia del calentamiento Joule en el comportamiento del RS bipolar se refleja en el proceso de reinicio abrupto. El comportamiento de RS bipolar puede considerarse una combinación de un mecanismo electroquímico y calentamiento Joule a altas corrientes de programación [13, 21].

un Las curvas I-V del bipolar a diferentes corrientes de cumplimiento:Icc =10 mA (línea de puntos), Icc =1 mA (línea azul) e Icc =100 uA (línea verde). La resistencia LRS a diferentes corrientes de cumplimiento a una lectura de 0,1 V (Icc =10 mA, RLRS ~ 40 Ω; Icc =1 mA, RLRS ~ 300 Ω; Icc =100 uA, RLRS ~ 8 KΩ). b Las curvas I-V del comportamiento unipolar a diferentes corrientes de cumplimiento:Icc =10 mA (línea de puntos), Icc =1 mA (línea azul) e Icc =100 uA (línea negra)

La Figura 4b muestra las características unipolares bajo diferentes corrientes de cumplimiento (Icc =10 mA, Icc =1 mA e Icc =100 uA). La conmutación unipolar se observa solo con una corriente de cumplimiento Icc =10 mA y 1 mA. En comparación con el voltaje de reinicio de la corriente de cumplimiento Icc =10 mA dentro de 1 V, el voltaje de reinicio (Icc =1 mA) aumenta obviamente por encima de 1,5 V y la corriente de reinicio disminuye en aproximadamente dos órdenes de magnitud (~ 724 uA) después de la operación de reinicio. El valor actual después del proceso de reinicio se aproxima a la corriente de cumplimiento. El dispositivo no se puede restablecer al estado inicial (~ 100 KΩ). Russo y col. propuso la temperatura crítica ( T _crit ) para el proceso de reinicio unipolar en el modelo de disolución térmica autoacelerada [22]. Cuando la temperatura dentro del filamento conductor alcanza el valor crítico bajo un voltaje de reinicio aplicado entre los dos electrodos, el filamento conductor se disuelve y se rompe en el estado de reinicio. La relación de función entre la temperatura crítica, el voltaje, la corriente y la resistencia se puede describir de la siguiente manera:

T ₀ es la temperatura ambiente, R _th es la resistencia térmica efectiva del filamento conductor, que tiene una dependencia de tamaño más débil, y la potencia eléctrica se puede escribir como P _restablecer = V _restablecer · Yo _restablecer . Para la corriente de cumplimiento más baja Icc =1 mA, se necesita un voltaje de reinicio mayor. Cuando el punto más caliente del filamento conductor alcanza la temperatura crítica, la estabilidad térmica del filamento conductor empeora. Posteriormente, los filamentos conductores se rompen. Entonces ocurre el comportamiento RS unipolar. Sin embargo, la corriente LRS es menor para la corriente de cumplimiento Icc =100 uA. Incluso si aumenta el voltaje de reinicio, el valor actual enfrenta dificultades para alcanzar el nivel de corriente en la corriente de cumplimiento mayor (Icc =1 mA e Icc =10 mA). El calentamiento Joule generado no es suficiente para alcanzar la temperatura crítica. Por tanto, no se observa ningún comportamiento de RS unipolar. Si el voltaje de reinicio aumenta más, el dispositivo puede romperse. Por lo tanto, el comportamiento de RS unipolar es impulsado por el calentamiento Joule en AlO _x RRAM.

Para una mayor investigación sobre la influencia del calentamiento Joule en el comportamiento de RS, los dispositivos se colocan a diferentes temperaturas. Durante el proceso de ajuste, se utiliza la corriente de cumplimiento Icc =10 mA. Las curvas I-V del comportamiento bipolar se muestran en la Fig. 5a. Vale la pena señalar que el proceso de reinicio abrupto se transforma en un proceso de reinicio gradual con una temperatura decreciente hasta 40 K. En comparación con 300 K y 340 K, el calentamiento Joule se puede dispersar bien a 40 K. El efecto del calentamiento Joule puede ser reducido al mínimo. Por lo tanto, el mecanismo electroquímico juega un papel importante durante el proceso de reinicio en el comportamiento de conmutación bipolar. El proceso de reinicio gradual se explica por un filamento conductor parcialmente roto. El dispositivo no se puede restablecer al estado inicial con el mismo voltaje de restablecimiento. Este fenómeno también se observa en otros materiales de óxidos metálicos [23]. Las Figuras 5b yc muestran la distribución estadística de la corriente de funcionamiento (HRS, LRS) y el voltaje (SET, RESET) en la conmutación bipolar a diferentes temperaturas. Claramente, la corriente HRS disminuye al aumentar la temperatura. Además, el voltaje SET aumenta con el aumento de temperatura. Estas observaciones sugieren que el calentamiento Joule afecta la rotura de los filamentos conductores. Cuando se eleva la temperatura, quedan menos filamentos conductores en el AlO _x capa de conmutación resistiva durante el proceso de reinicio. Se obtienen estados de alta resistencia más aislantes. El voltaje SET obviamente aumenta. La corriente LRS aumenta ligeramente al aumentar la temperatura, lo que corresponde al transporte característico de un semiconductor. La Figura 5d muestra la característica I-V del comportamiento unipolar a diferentes temperaturas. En comparación con 300 K y 340 K, el dispositivo no puede restablecerse al estado inicial a 40 K, lo que se debe a la disipación térmica. La temperatura dentro del filamento conductor no alcanza la temperatura crítica. El filamento conductor no se puede romper por completo. El dispositivo no puede volver a cambiar al LRS con la corriente de cumplimiento Icc =10 mA (la línea de puntos azul). Las Figuras 5e yf muestran la distribución estadística de la corriente de operación (HRS, LRS) y la tensión (SET, RESET) bajo conmutación unipolar a diferentes temperaturas. De manera similar, se observa una corriente HRS más alta y un voltaje SET más grande con el aumento de temperatura. Por lo tanto, el calentamiento Joule se considera esencial para el comportamiento RS unipolar.

un Las curvas I-V del comportamiento bipolar a diferentes temperaturas (40 K (línea azul), 300 K (línea discontinua roja) y 340 K (línea verde)) con una corriente de cumplimiento Icc =10 mA. b Resultado estadístico de la corriente HRS y LRS para 20 ciclos de conmutación bipolar a diferentes temperaturas (40 K, 300 K y 340 K). c Resultado estadístico de la tensión SET y RESET para 20 ciclos de conmutación bipolar a diferentes temperaturas (40 K, 300 K y 340 K). d Las curvas I-V del comportamiento unipolar a diferentes temperaturas (40 K (línea azul), 300 K (línea discontinua roja) y 340 K (línea verde)) con una corriente de cumplimiento Icc =10 mA. La línea de puntos azul indica el siguiente proceso de configuración después de la operación de reinicio. e Resultado estadístico de la corriente HRS y LRS para 20 ciclos de conmutación unipolar a diferentes temperaturas (300 K y 340 K). f Resultado estadístico de la tensión SET y RESET para 20 ciclos de conmutación unipolar a diferentes temperaturas (300 K y 340 K)

Para un mejor estudio del mecanismo de conducción, estimamos preliminarmente el mecanismo de conmutación ajustando la curva IV. La curva I-V se vuelve a trazar en un gráfico logarítmico doble, como se muestra en la Fig. 6a. El LRS muestra un comportamiento de conducción óhmica con una pendiente cercana a 1, probablemente causada por la formación de filamentos conductores [24]. El HRS se puede dividir en dos regiones:en el área de bajo voltaje (<0.4 V, región 1), se observa el comportamiento de conducción óhmica, mientras que en el área de alto voltaje (> 0.4 V, región 2), la pendiente es cerca de 2. El comportamiento de transporte es consistente con la conducción limitada por carga espacial (SCLC) [25]. En el modelo SCLC, la densidad de corriente J para las emisiones de SCLC controladas por trampas se puede describir como

$$ {J} _ {\ mathrm {ohm}} =q {n} _0 \ mu \ frac {V} {d} $$$$ J =\ frac {9} {8} {\ varepsilon} _r {\ varepsilon} _0 \ mu \ theta \ left (\ frac {V ^ 2} {d ^ 3} \ right) $$

un Ajuste lineal para las curvas I-V utilizando una escala logarítmica en el sesgo positivo. b Dependencia de la temperatura de la corriente para el HRS de 250 K a 340 K. c La energía de activación E _α a diferentes voltajes se resume. El recuadro muestra un gráfico de Arrhenius de los datos de temperatura actual a diferentes voltajes en el HRS. d Dependencia de la temperatura de la corriente para el LRS de 250 K a 340 K. e La relación de la conductividad en I frente a la temperatura T ^−1/4 . El voltaje de lectura es de 0,1 V. f La energía de activación E _α =Se calcula 9,93 meV

donde q es la carga elemental, n ₀ son los portadores libres generados térmicamente, μ es la movilidad de los electrones, ε _r es la constante dieléctrica estática, ε ₀ es la permitividad del espacio, θ es la relación entre la densidad de portadores libres y la densidad de portadores total, V es el voltaje aplicado y d es el espesor de la película. En la región 1 (voltaje aplicado bajo), correspondiente a la ley de Ohm ( I ∝ V ¹ ), puede generarse un pequeño número de portadores debido a la excitación térmica y excitarse a la banda de conducción desde la banda de valencia o el nivel de impureza en esta región. Cuando aumenta el voltaje aplicado, los portadores inyectados quedan atrapados. La conducción se vuelve limitada por la carga espacial. La corriente del HRS sigue una ley cuadrada ( I ∝ V ² ) en la región 2. La Figura 6b muestra la dependencia de la temperatura de la corriente HRS. La corriente aumenta con el aumento de la temperatura, lo que sugiere un comportamiento de conducción similar a un semiconductor [26, 27]. De las pendientes de los gráficos de tipo Arrhenius de los datos (el recuadro de la Fig. 6c), la energía de activación ( E _α ) de 0,01 V a 2 V se resume en la Fig. 6c. Los resultados indican que E _α es relativamente alto (~ 0,15 eV) en la región de bajo voltaje y muestra un comportamiento de conducción óhmica. A medida que aumenta el voltaje, E _α disminuye, que es un rasgo característico del SCLC [28]. Los análisis I-V dependientes de la temperatura apoyan claramente el mecanismo de conducción de SCLC en el HRS.

La Figura 6d muestra que la corriente del LRS aumenta ligeramente con el aumento de temperatura, mostrando un comportamiento de conducción similar a un semiconductor. Se excluyen los filamentos conductores metálicos. La figura 6e muestra una relación lineal entre ln (I) y T ^−1/4 , lo que sugiere que el mecanismo del LRS obedece al modelo de salto de rango variable de Mott [29, 30]. Si los niveles de energía de dos estados localizados están lo suficientemente cerca y las funciones de onda se superponen, los electrones pueden saltar entre los dos sitios, asistidos por energía térmica. El valor de la energía de activación E _α es 9,93 meV para el LRS, como se muestra en la Fig. 6f, que es menor que 26 meV (la energía de activación a temperatura ambiente). Este valor asegura el salto de rango variable de los electrones a temperatura ambiente. En otros semiconductores de óxido metálico, el mecanismo de salto también se observa en el LRS, y el ajuste de la curva I-V muestra el comportamiento conductor óhmico a temperatura ambiente [31]. Por lo tanto, el mecanismo de conmutación resistiva en el LRS está relacionado con las vacantes de oxígeno en los filamentos conductores.

La Figura 7 ilustra los modelos de conmutación resistiva unipolar y bipolar. Para los comportamientos RS unipolar y bipolar en el proceso de configuración, los iones de oxígeno migran hacia el electrodo superior bajo un campo eléctrico. Finalmente, los iones de oxígeno se reducen, dejando vacantes de oxígeno en el AlO _x capa de conmutación resistiva. Una gran acumulación de vacantes de oxígeno forma filamentos conductores de oxígeno entre las capas de ITO y Al sin oxidar. El dispositivo está configurado para LRS. Los electrones saltan a través del filamento conductor compuesto por vacantes de oxígeno, como se muestra en la Fig. 7 (a) y (c). Para el comportamiento RS unipolar en el proceso de reinicio, se elimina la corriente de cumplimiento. La polarización positiva se aplica nuevamente y la corriente aumenta al aumentar el voltaje. Cuando el punto de temperatura más alta dentro del filamento conductor alcanza la temperatura crítica, la estabilidad del filamento conductor empeora y se rompe fácilmente. El dispositivo cambia al HRS después de que se destruye el filamento conductor, como se muestra en la Fig. 7 (b). En el comportamiento RS bipolar, se aplica una polarización negativa al electrodo superior. Los iones de oxígeno se extraen de nuevo al AlO _x capa de interfaz. Los filamentos conductores se rompen, como se muestra en la Fig. 7 (d). El dispositivo se restablece al HRS. Cuando la corriente de reinicio es relativamente mayor, el calentamiento Joule mejora el proceso de ruptura del filamento conductor. Aparece una transición abrupta en el proceso de reinicio. El mecanismo de transporte de electrones en el HRS está dominado por el mecanismo SCLC en ambos comportamientos RS.

El esquema del mecanismo de conmutación del AlO _x -Dispositivo RRAM basado en. ( a ) Configure el proceso para la conmutación unipolar bajo voltaje positivo. Los filamentos conductores consisten en vacantes de oxígeno. Las flechas negras indican la dirección de migración de los electrones. ( b ) Proceso de reinicio para conmutación unipolar bajo voltaje positivo. El filamento conductor se rompe por el calentamiento Joule. Los electrones quedan atrapados por defectos. El mecanismo conductor en el HRS está dominado por SCLC. ( c ) Configure el proceso para la conmutación bipolar bajo voltaje positivo. ( d ) Proceso de reinicio para conmutación bipolar bajo voltaje negativo. Los filamentos conductores se rompen

Conclusiones

En este trabajo, se observa la coexistencia de los comportamientos de conmutación resistiva unipolar y bipolar en AlO _x -RRAM basado en. Al investigar las características de corriente-voltaje de la conmutación unipolar y bipolar a diferentes corrientes de cumplimiento y diferentes temperaturas de trabajo, proponemos que el calentamiento Joule es esencial para el comportamiento de conmutación resistiva unipolar en AlO _x -RRAM basado en. Cuando una corriente de programación alta fluye a través del filamento conductor en el proceso de reinicio, la temperatura local en los filamentos conductores alcanza la temperatura crítica y los filamentos conductores se rompen. Se produce un comportamiento de RS unipolar. En el comportamiento de conmutación resistiva bipolar, el proceso de reinicio se atribuye no solo al mecanismo electroquímico sino también al calentamiento Joule. La temperatura provoca la ruptura del filamento conductor cuando el dispositivo tiene una corriente de borrado alta, lo que da como resultado una mayor resistencia del HRS y un voltaje de funcionamiento SET más grande en AlO _x -RRAM basado en. Por lo tanto, el calentamiento Joule es un factor no despreciable del rendimiento de RS. Estos resultados nos ayudarán a comprender profundamente la influencia del calentamiento Joule en el comportamiento de conmutación resistiva en AlO _x -RRAM basado en. Además, se estudia el mecanismo conductor. El mecanismo conductor del LRS se debe a que los electrones saltan a través de caminos conductores. Para el HRS, el mecanismo conductor está dominado por el mecanismo SCLC.

Disponibilidad de datos y materiales

Todos los datos y materiales están disponibles sin restricciones.

Abreviaturas

RS:

Conmutación resistiva

SCLC:

Conducción limitada por carga espacial

RRAM:

Memoria de acceso aleatorio de conmutación resistiva

HRS:

Estado de alta resistencia

LRS:

Estado de baja resistencia

SEM:

Microscopio electrónico de barrido

HRTEM:

Microscopía electrónica de transmisión de alta resolución

EDX:

Espectroscopía de rayos X de energía dispersiva

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