Memoria resistiva ZrO2 / ZrO2 - x / ZrO2 sin cumplimiento con comportamiento de conmutación multiestado interfacial controlable

Espectros XPS de a Zr 3d y b O 1 para el ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ estructura de tres capas durante un tiempo de grabado de 700 s. c Perfil de profundidad XPS del ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ estructura de tres capas

La medición de TEM confirma aún más la estructura de tres capas con ZrO _{2 - x deficiente en oxígeno} capa claramente observada como se muestra en la Fig. 3a. Además, otra capa interfacial entre el ZrO ₂ La capa y el electrodo inferior de TiN también son visibles. El correspondiente perfil de EDX se demuestra en la Fig. 3b en la que la interdifusión de átomos de Ti, O, N y Zr es evidente en los primeros 10 nm. Además, la relación O:Zr mucho más alta (cuadrado abierto) en los primeros 5 nm confirma la existencia de un TiO _x N _y capa interfacial entre el ZrO ₂ y el electrodo inferior de TiN. De hecho, como ZrO ₂ se pulveriza inmediatamente después de TiN, el O ₂ el plasma reaccionará con la superficie de TiN para formar un TiO _x N _y capa cuando el ZrO ₂ La capa es todavía muy fina. Formación similar de TiO interfacial _x N _y también se informó la capa [38, 39].

un Imagen ADF-STEM de la sección transversal de la muestra y b Perfiles de línea elemental STEM-EDX del TiN / ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ estructura

Basado en los resultados de la caracterización, el esquema del ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ La memoria de tres capas se muestra en la Fig. 4a. Se mide que el dispositivo prístino se encuentra en el estado de alta resistencia como se muestra en la Fig. 4b. Un gran voltaje de formación negativo ( I _CC =1 mA) para inducir la ruptura dieléctrica suave e iniciar la conmutación. De manera bastante inusual, esto está asociado con un proceso de formación de dos pasos, lo que sugiere la formación consecutiva de dos filamentos en los dos ZrO ₂ capas y el dispositivo está SET en un estado de baja resistencia. Luego se aplicó un voltaje positivo a RESET el dispositivo en el HRS como se muestra en la Fig. 4c. Notablemente, este RESET El proceso se caracteriza por una disminución gradual y continua de la corriente, una característica típica de la conmutación resistiva interfacial. El SET El proceso mediante la aplicación de una polarización de voltaje negativo también muestra un comportamiento similar, lo que sugiere que la conmutación resistiva interfacial es el modo de conmutación dominante. El comportamiento de conmutación interfacial se demuestra además por la dependencia del área de la corriente tanto en HRS como en LRS (que se muestra en la Fig. 4d). Ambas corrientes aumentan a medida que aumenta el tamaño del electrodo, lo que indica que la conducción de la corriente no es filamentaria. El aumento de la corriente, aunque no es totalmente proporcional al área. Esto podría explicarse por la modulación menos eficaz de la resistividad en tamaños de celda más grandes durante la conmutación interfacial debido a la mayor cantidad de límites de grano y corriente de fuga [12]. También se informó de un comportamiento similar en otros dispositivos de conmutación resistivos interfaciales bicapa [8, 12]. El SET El proceso demuestra un comportamiento de autocumplimiento. Esto es beneficioso para la aplicación en memoria resistiva, ya que minimiza el exceso de corriente durante la conmutación y tiene el potencial de reducir considerablemente el costo de fabricación [29, 30].

un Esquema del TiN / ZrO de tres capas ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ / Memoria TiN. b I – V características del proceso de electroformado para el TiN / ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ / Dispositivo TiN. c I – V características de la conmutación interfacial después de la formación. d Actual como función del tamaño del dispositivo para HRS / LRS en el modo de conmutación interfacial

La transformación del modo de conmutación interfacial al modo de conmutación filamentoso puede desencadenarse mediante un segundo paso de formación como se demuestra en la Fig. 5a. Se aplicó un sesgo más negativo en el dispositivo en HRS con un cumplimiento de corriente de 20 mA. Esto conduce a un aumento brusco de la corriente a aprox. −8 V, y el dispositivo permanece posteriormente en un estado de resistencia mucho menor. Después de RESET proceso con un sesgo positivo, el modo de conmutación del dispositivo se ha transformado completamente en filamentario, caracterizado por el agudo SET (control de corriente) y RESET transiciones. La Figura 5b muestra la distribución de probabilidad acumulativa de los LRS y HRS de los modos de conmutación interfacial y filamentoso en los que se pueden observar diferencias distintivas entre esos dos conjuntos de estados de resistencia, lo que indica que el dispositivo se ha conmutado en modos diferentes. Para arrojar luz sobre el mecanismo de conducción de ambos modos de conmutación, el I – V logarítmico gráficos de curvas y ajustes lineales del SET Se presentan los procesos. El I – V La curva en HRS en modo interfacial sigue un comportamiento óhmico a bajo voltaje con la adición de un término cuadrático a voltaje más alto, es decir, I ∝ aV + bV ² , que es la característica típica del modelo de corriente limitada de carga espacial (SCLC) como se muestra en la Fig. 5c [40,41,42]. También se informaron observaciones similares de este mecanismo SCLC en otros dispositivos de memoria resistiva interfacial [8, 12]. Por otro lado, el logarítmico I – V curvas del SET El proceso en la conmutación filamentaria después de la transformación se muestra en la Fig. 5d. La curva sugiere que la corriente se rige por el modelo SCLC con trampas [40,41,42]. Aunque se utiliza un modelo de conducción similar para explicar la conmutación interfacial y filamentaria, los dos modos aún demuestran características distintas, particularmente en un estado de baja resistencia. La conducción de corriente para LRS en modo filamentario consta de dos regiones:la región óhmica ( I ∝ V ) y la región de la ley del niño ( I ∝ V ² ) mientras que este último no se observó en la conducción LRS de la conmutación interfacial. Esto indica que la conmutación filamentaria está mediada por un proceso de captura / eliminación de la portadora [43]. Especulamos que se genera una cantidad sustancial de trampas en las rutas conductoras durante el segundo proceso de formación, lo que lleva al término cuadrático de corriente en LRS del modo filamentario.

un yo - V características del proceso de transformación ( naranja ) de la conmutación interfacial ( rojo ) a la conmutación filamentaria ( azul ). b Gráfico de probabilidad acumulada de HRS y LRS para ambas interfaces ( V _REINICIAR =6 V) y modos de conmutación filamentosos. El SET proceso I – V curvas de la c interfacial y d modos de conmutación filamentosos en gráfico logarítmico doble

ZrO ₂ de una sola capa También se fabricó una memoria con un espesor de película de 40 nm para compararla con el esquema mostrado en la Fig. 6a. El proceso de electroformado ( I _CC =1 mA) del TiN / ZrO ₂ / El dispositivo TiN presenta un solo paso con un voltaje mucho más alto (Fig. 6b). Posteriormente se observó un comportamiento de conmutación bipolar (Fig. 6c), que es similar al modo filamentario en el dispositivo de tres capas. Sin embargo, el modo de conmutación interfacial no se observó en este dispositivo de una sola capa. La figura 6d muestra el I – V logarítmico curvas del SET procesos para dispositivos monocapa que demuestren buenas concordancias con el modelo SCLC con trampas. Esto también respalda la conclusión de que el ZrO intercalado _{2 - x} La capa es crucial para la conmutación interfacial que tiene lugar en el ZrO _{2 - x} capa o cerca de la ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ interfaz.

un Esquema de la capa única TiN / ZrO ₂ / Dispositivo TiN. b I – V características del proceso de electroformado para el TiN / ZrO ₂ / Dispositivo TiN. c I – V características del TiN / ZrO ₂ / Dispositivo TiN después de la formación. d I – V curvas del SET proceso en gráfico logarítmico doble con ajuste lineal

Con base en los resultados de la caracterización, se propone un mecanismo detallado de ambos modos de conmutación y la transformación, como se muestra en la Fig. 7. Al aplicar un voltaje de formación negativo, los iones de oxígeno se empujan hacia el electrodo inferior mientras que las vacantes de oxígeno migran hacia la parte superior. electrodo y forman un filamento conductor. El TiO interfacial _x N _y La capa juega un papel crucial en el comportamiento bipolar, ya que sirve como depósito de oxígeno [38, 44]. Se generan dos filamentos débiles consecutivamente dentro del ZrO ₂ inferior y superior capas, caracterizadas por el proceso de formación de dos pasos (Fig. 7b, c). Aunque es posible que se hayan inyectado algunos iones de oxígeno en el medio ZrO _{2 - x} capa, el nivel de vacantes de oxígeno sigue siendo lo suficientemente alto como para mantener la capa en un estado de baja resistencia. Por lo tanto, el dispositivo ha estado cambiando al LRS (Fig. 7c). Cuando se aplica un sesgo positivo, los iones de oxígeno son atraídos desde el TiO _x N _y capa al ZrO _{2 - x} capa, lo que resulta en la formación de una capa rica en oxígeno. Esta modulación estequiométrica del ZrO _{2 - x} La capa cambia la memoria a HRS (Fig. 7d). Se requiere otro sesgo negativo para SET el dispositivo en LRS empujando los iones de oxígeno desde la capa media hacia el TiO _x N _y depósito (Fig. 7e). La propiedad libre de conformidad del dispositivo puede derivarse de la baja conductividad de los dos filamentos, que efectivamente sirve como resistencias intrínsecas en serie. La transformación ocurre cuando se aplica un sesgo significativamente grande que induce la formación de un filamento mucho más fuerte y conductor a través de toda la estructura de tres capas (Fig. 7f). La resistencia del dispositivo ya no depende del ZrO _{2 - x} capa, y el modo de conmutación se transforma de interfacial a filamentoso. A continuación, el dispositivo se puede encender y APAGAR utilizando sesgo positivo y negativo, respectivamente (Fig. 7g, h).

Esquemas del mecanismo de conmutación en el TiN / ZrO de tres capas ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ / Dispositivo TiN para el modo de conmutación interfacial ( a - e ). La transformación del modo interfacial al modo filamentario ( f ) y el modo filamentario ( g , h )

El modo de conmutación interfacial en este trabajo ofrece la posibilidad de almacenamiento multiestado. Como la resistencia del dispositivo en el modo interfacial está mediada por el nivel de iones de oxígeno en el ZrO _{2 - x} capa, se pueden lograr estados de resistencia múltiple controlando la cantidad de iones de oxígeno en la capa media usando diferentes RESET voltajes. La Figura 8a muestra el I – V características del dispositivo con RESET voltajes de 5.0, 5.5 y 6.0 V con un SET constante voltaje de -5 V. Vale la pena mencionar que como la migración de las vacantes de oxígeno es impulsada por el campo eléctrico, estos parámetros son escalables con el espesor de capa. Con una capa funcional gruesa de alrededor de 50 nm, este trabajo presentado todavía tiene un buen potencial para escalar y reducir significativamente tanto el SET y RESET voltajes. La Figura 8b muestra las características cíclicas de esta operación de memoria multiestado donde se demuestra la propiedad de conmutación resistiva reversible y reproducible para aprox. 100 ciclos, lo que indica un comportamiento de resistencia prometedor de este dispositivo.

un I – V características de la conmutación interfacial para el TiN / ZrO ₂ de tres capas / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ / Dispositivo TiN con RESET variable voltajes. b Prueba de resistencia de 100 ciclos para la conmutación interfacial con diferentes RESET voltajes

Conclusiones

Se observó una transformación controlable del modo interfacial al modo interfacial filamentario en un ZrO ₂ / ZrO _{2 - x} / ZrO ₂ memoria de tres capas. Se propone el posible mecanismo de conmutación y transformación. El ZrO _{2 - x incrustado} Se cree que la capa es una capa crucial para el modo de conmutación interfacial. Este modo exhibe un comportamiento libre de cumplimiento posiblemente debido a la resistencia en serie intrínseca de los dos filamentos delgados formados en el ZrO ₂ capas. Controlando el RESET voltajes, se pueden lograr resistencias multiestado en HRS. Este comportamiento de almacenamiento multiestado apunta claramente hacia la capacidad de desarrollar la memoria multiestatal de alto rendimiento de próxima generación.

Abreviaturas

ADF-STEM:

Microscopía electrónica de transmisión de barrido de campo oscuro anular

EDX:

Espectroscopia de rayos X de dispersión de energía

HRS:

Estado de alta resistencia

Servicio de Impuestos Internos:

Estado de resistencia intermedia

LRS:

Estado de baja resistencia

RRAM:

Memoria resistiva de acceso aleatorio

SCLC:

Carga espacial de corriente limitada

XPS:

Espectroscopia de fotoelectrones de rayos X

XRD:

Difracción de rayos X

Desentrañar la evolución morfológica y la cinética de grabado de nanocables de silicio poroso durante el grabado químico asistido por metales Influencia de las condiciones de la formación de nanomateriales de Pd / SnO2 en las propiedades de los sensores de hidrógeno