Optimización de Morfología CH₃NH₃PbI₃ para Mejorar Rendimiento de Celdas Solares Perovskita

Resumen

Investigamos cómo variar concentraciones de yoduro de metilamonio (MAI) en proceso húmedo de dos pasos influye en morfología y rendimiento fotovoltaico de películas perovskita CH₃NH₃PbI₃. Arquitectura dispositivo —vidrio/FTO/TiO₂-mesoporoso/CH₃NH₃PbI₃/spiro-OMeTAD/Ag— se fabricó en sustratos FTO 1,5 × 1,5 cm². Ajustando sistemáticamente velocidad de centrifugado y temperatura de recocido, optimizamos calidad de película y logramos eficiencia de conversión de potencia (PCE) récord 17,42 %, con voltaje de circuito abierto (Voc) 0,97 V, densidad de corriente de cortocircuito (Jsc) 24,06 mA cm⁻² y factor de llenado (FF) 0,747.

Antecedentes

Perovskitas orgánico-inorgánicas han emergido como candidatos líderes para fotovoltaicos de película delgada de próxima generación, alcanzando PCEs que han subido de 3,8 % a >22 % en última década. Fabricación de dos pasos —primero depositar PbI₂, luego convertirlo a CH₃NH₃PbI₃ vía exposición a MAI— es favorecida por su superior uniformidad de película y escalabilidad.

Aunque se ha optimizado extensivamente química de precursores y parámetros de deposición, el impacto específico de concentración MAI en crecimiento de granos, cobertura superficial y rendimiento final permanece poco explorado. Aquí variamos sistemáticamente niveles MAI (10 mg mL⁻¹ vs 40 mg mL⁻¹) y caracterizamos morfología, cristalinidad y propiedades optoelectrónicas resultantes para dilucidar su influencia en PCE.

Métodos

Vidrio FTO (1,5 × 1,5 cm²) limpiado secuencialmente con acetona, etanol y agua desionizada, secado bajo nitrógeno. Capa compacta TiO₂ 50 nm depositada por pirólisis spray a 500 °C, seguida por capa mesoporosa TiO₂ (Dyesol 18NR-T) centrifugada y recocida a 450 °C. PbI₂ (1 M en DMF, 70 °C) centrifugado a 7000 rpm; película sumergida en 10 mg mL⁻¹ o 40 mg mL⁻¹ MAI/IPA 30 s, secada y recocida (100–120 °C) 20 min.

Capa transporte huecos (spiro-OMeTAD, 0,170 M) dopada con LiTFSI (60 mM) y TBP (200 mM) centrifugada a 4000 rpm. Electrodo Ag 100 nm evaporado térmicamente mediante máscara definiendo área activa 2 × 5 mm². Medidas J-V bajo iluminación AM1.5G (100 mW cm⁻²) con Keithley 2400. Análisis SEM, DRX, UV-vis y PL (estado estable y TRPL) caracterizaron morfología, cristalinidad, absorción óptica y dinámica de portadores.

Resultados y Discusión

Imágenes SEM (Fig. 2) revelan que películas bajo MAI exhiben granos tetragonales grandes con cobertura superficial modesta, mientras películas alto MAI forman cristales densos, lisos, ~200–600 nm (Fig. 3). DRX (Fig. 4) confirma que recocido óptimo (>80 °C para alto MAI) produce fase única CH₃NH₃PbI₃, mientras temperaturas menores dejan PbI₂ residual, reduciendo eficiencia.

Datos fotoluminiscencia (Fig. 5) muestran películas bajo MAI logran emisión pico 768 nm (vida 25 ns), mientras alto MAI desplazan a 773 nm con vida más corta 14 ns —indicativo de extracción eficiente de portadores en interfaz TiO₂.

Rendimiento dispositivo (Fig. 8) demuestra celdas alto MAI entregan Jsc mayor (~2 mA cm⁻² sobre bajo MAI) por absorción y transporte mejorados, mientras bajo MAI exhibe Voc ligeramente mayor, probablemente por PbI₂ residual. En 50 dispositivos, proceso alto MAI alcanza PCE promedio 13,7 % (σ = 1,28 %) con >75 % superando 13 % bajo un sol. Celda óptima alcanza 17,42 % eficiencia, 0,97 V Voc, 24,06 mA cm⁻² Jsc, 0,747 FF.

Conclusiones

Ajustar concentración MAI en ruta deposición perovskita dos pasos adapta eficazmente tamaño grano y morfología superficial, influyendo directamente métricas fotovoltaicas. Procesamiento alto MAI produce películas compactas, libres de defectos, permitiendo celdas solares perovskita eficientes 17,42 % y reproducibles. Este estudio subraya papel crítico de estequiometría precursores y tratamiento térmico en escalado fotovoltaicos perovskita alto rendimiento.

Abreviaturas

FTO

Óxido de estaño dopado flúor

J-V

Densidad de corriente-voltaje

MAI

CH₃NH₃I

MAPbI₃

CH₃NH₃PbI₃

PCE

Eficiencia conversión potencia

PL

Fotoluminiscencia

SEM

Microscopio electrónico barrido

TRPL

Fotoluminiscencia resuelta en tiempo

XRD

Difracción rayos X