Fotoconductividad Mejorada en Rango de Telecomunicaciones en Puntos Cuánticos Metamórficos InAs/InGaAs (1,3–1,55 µm)

Antecedentes

Las nanoestructuras de QD metamórficos InAs/In _x Ga_{1 − x}As han atraído mucho interés en la última década debido a muchos beneficios [1,2,3,4,5,6,7]. Su característica más atractiva es que, al cultivar los QDs sobre un buffer metamórfico (MB) de InGaAs, se puede lograr una reducción significativa de la energía de transición entre niveles de QD [8] con respecto a estructuras QD In(Ga)As/GaAs convencionales. Esto ocurre debido a la disminución de la banda prohibida de QD InAs como resultado de la reducción del desajuste de red entre QDs InAs y buffer InGaAs y, por tanto, la tensión en QDs [9,10,11]. Así, la aplicación de un MB como material confinante permite desplazar el valor de longitud de onda de emisión más profundamente en el rango infrarrojo (IR), en particular, en las ventanas de telecomunicaciones a 1,3 y 1,55 µm, manteniendo una alta eficiencia [4, 12, 13]. Además, los QDs metamórficos han mostrado propiedades interesantes como (i) alta densidad de QD [14], (ii) posibilidad de sintonizar ampliamente niveles de QD y capa de humectación (WL) [10, 15], y (iii) buenos rendimientos de elementos activos en dispositivos emisores de luz [16]. Sin embargo, investigaciones recientes de niveles profundos en QDs metamórficos mostraron que, a pesar de que estructuras QD InAs/In_0.15Ga_0.85As tienen una densidad total de defectos cerca de la capa QD comparable a la de QDs pseudomórficos InGaAs/GaAs, estructuras metamórficas con x más alto demostraron densidades de defectos más altas [17, 18].

Las estructuras de QD InAs metamórficas han encontrado aplicaciones exitosas en el diseño y fabricación de dispositivos fotónicos IR y sensibles a luz, como láseres [19, 20], fuentes de fotón único [3, 7, 21, 22] y celdas solares [23,24,25]. Fotodetectores In(Ga)As QD basados en transiciones interbanda e intersubbanda se investigan activamente para detección mejorada desde IR cercano a IR de onda larga debido a su respuesta a irradiación en incidencia normal [26,27,28,29,30]. Por ejemplo, las transiciones intersubbanda de electrones entre niveles cuánticamente confinados y estados de continuo pueden diseñarse incrustando QDs InAs en capas InGaAs [29,30,31,32], ya que este diseño permite sintonizar la longitud de onda pico de detección, controlar la respuesta por un sesgo aplicado externamente y reducir la corriente oscura [33, 34]. Hasta la fecha, no hay artículos sobre la implementación de estructuras QD metamórficas en fotodetectores.

El papel clave para el desarrollo de esta área es la preservación de una alta eficiencia de emisión y fotosensibilidad de estructuras QD metamórficas que necesitan ser al menos comparables con las de estructuras QD InAs/GaAs convencionales [1, 5, 35]. Muchos estudios se realizaron en campos fundamentales y de aplicación para desarrollar diseño de estructura [6, 14, 21], mejorar propiedades fotoeléctricas [5, 13], y controlar/reducir defectos relacionados con tensión en heteroestructuras [4, 36, 37].

Por tanto, las nanoestructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As son nanoestructuras interesantes, que permiten tener emisión o fotoresponsividad en los rangos IR de 1,3 y 1,55 µm [1,2,3,4,5,6,7]. Además, reportamos anteriormente que estructuras QD verticales InAs/In_0.15Ga_0.75As pueden mantener fotosensibilidad comparable a las basadas en GaAs [5]. Sin embargo, tales estructuras metamórficas se estudian raramente en mediciones fotoeléctricas con geometría lateral, donde la fotocorriente procede a través de transporte en-plano de portadores a través de canales entre dos contactos superiores. Comúnmente, las capas QD junto con la WL asociada forman estos canales de conductividad en la geometría lateral diseñada en estructuras basadas en GaAs [38]. Debido a este tipo peculiar de conductividad, se cree que los fotodetectores QD con transporte lateral tienen potencial para alta fotoresponsividad [39, 40]. Un estudio en profundidad de nanoestructuras QD InAs/InGaAs metamórficas en configuración lateral puede proporcionar conocimiento fundamental sobre el mecanismo y eficiencia de fotoconductividad (PC) del transporte de portadores en-plano. En nuestro artículo reciente dedicado a defectos en estructuras QD metamórficas [17], reportamos mediciones PC laterales a bajas temperaturas, considerando solo los bordes de espectros IR originados de defectos. Sin embargo, creemos que una caracterización adecuada e investigación fundamental de la estructura a temperatura ambiente puede dar insights valiosos para mejoras futuras de dispositivos sensibles a luz novedosos como fotodetectores IR cercanos, arrays lineales y matrices de cámara, implementando QDs metamórficos.

En el presente trabajo, estudiamos propiedades fotoeléctricas en-plano de nanoestructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As cultivadas por epitaxia de haz molecular con diferente composición In x, empleando espectroscopías PC y fotoluminiscencia (PL), mediciones eléctricas laterales y cálculos de modelado. En particular, nos centramos en la observación de un posible corrimiento al rojo de la fotorespuesta de la capa QD hacia el IR más allá de 1,3 µm mientras se preserva la fotosensibilidad alike para estructuras sensibles a luz In_0.15Ga_0.85As y GaAs QD. Una alta fotosensibilidad en el rango de longitud de onda IR cercano a temperatura ambiente es una indicación de que estas nanoestructuras pueden ser útiles no solo para dispositivos basados en transiciones interbanda sino también para fotodetectores intersubbanda trabajando más allá de 10 µm.

Métodos

Preparación y Descripción de Muestras

Las estructuras estudiadas, mostradas esquemáticamente en la Fig. 1, se cultivaron por epitaxia de haz molecular. Primero, un sustrato GaAs (100) semi-aislante fue cubierto por un buffer GaAs de 100 nm de espesor a 600 °C, seguido por la deposición de un MB InGaAs no dopado de 500 nm de espesor a 490 °C. Luego, tras una interrupción de crecimiento previa de 210 s para enfriar el sustrato, se cultivaron 3,0 MLs (monocapas) de InAs a 460 °C. Finalmente, estos QDs autoensamblados fueron cubiertos por 20 nm de In _x Ga_{1 − x}As no dopado con la misma estequiometría MB. Cuatro muestras con diferente estequiometría de capa de revestimiento In _x Ga_{1 − x}As han sido fabricadas: contenido In x fue 0,15, 0,24, 0,28 y 0,31.

Color en línea. Esquema de estructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As y su conexión para mediciones fotoeléctricas

Modelado Teórico

Para el diseño de estructura metamórfica así como comprensión del perfil de energía, los cálculos del sistema de energía cuántica compuesto por QDs In(Ga)As, MB no dopado y capa de cubierta se realizaron usando el software Tibercad [41] que demostramos ser adecuado para simular propiedades ópticas de nanoestructuras semiconductoras de baja dimensionalidad [2, 15, 42].

Consideramos un QD InAs con forma cónica truncada y tamaños tomados de datos experimentales de microscopía de fuerza atómica [14]; incluimos la presencia de WL InAs, cuyos parámetros dependen de las propiedades de la capa metamórfica In _x Ga_{1 − x}As [15].

Primero, se realizan cálculos de tensión para la estructura, calculando los componentes del tensor de tensión del QD, inducidos por el desajuste f_QD entre el QD y MB, definido como

donde a_MB(x) es el parámetro de red de MB In _x Ga_{1 − x}As y a_InAs es el parámetro de red de InAs. Luego, los perfiles de banda para QDs y capas de incrustación dependen de los potenciales de deformación de los materiales relevantes (InAs para QDs y WLs y InGaAs relajado para MB).

Finalmente, la ecuación de Schrödinger

se resuelve en la aproximación de función envolvente por un enfoque de banda única, masa efectiva para electrones y enfoque k•p de 6 bandas para huecos, donde el Hamiltoniano 3D es

con V(r) siendo el potencial 3D.

Tal aproximación se considera satisfactoria al realizar cálculo de estado fundamental de QD [2]. Niveles fundamentales para electrones y huecos pesados se obtienen así, junto con sus densidades de probabilidad. Las energías de emisión de fotoluminiscencia se derivaron tomando la diferencia de energía entre niveles confinados para electrones y huecos pesados, reducida en 20 meV para tener en cuenta efectos excitónicos.

Una descripción más detallada de cálculos de modelo puede encontrarse en Ref. [2].

Caracterización Fotoeléctrica

Para mediciones fotoeléctricas laterales, dos contactos superficiales eutécticos InGa se depositaron sobre piezas de 5 × 2 mm de las estructuras. Las características I–V lineales medidas dadas en la Fig. 2 han confirmado la ohmicidad de los contactos. La corriente fluyendo a través de las muestras se midió con un multímetro Siglent SDM3055, usando una técnica dc estándar [43, 44] como caída de voltaje a través de una resistencia de carga en serie R _L de 1 MΩ, que era mucho menor que la resistencia de la muestra. La fotocorriente fue excitada por luz de lámpara halógena de 250 W dispersada con un monocromador de prisma, y los espectros PC se registraron en el rango de 0,6 a 1,6 eV [44,45,46]. Los espectros se normalizaron al número de cuantos de excitación de la fuente de luz. Los espectros PL se obtuvieron usando un láser de 532 nm como fuente de excitación con una densidad de potencia de 5 W/cm². Todas las mediciones se realizaron a temperatura ambiente (300 K).

Color en línea. Características I–V de estructuras InAs/In _x Ga_{1 − x}As con x = 0,15 (a), 0,24 (b), 0,28 (c) y 0,31 (d) para oscuridad (negro) y bajo iluminación de 350 µW/cm² (color) a energías de pico de espectro PL (excitación QD) y 1,3 eV (absorción efectiva en InGaAs). Insets: dependencias de fotocorriente en voltaje de sesgo

Resultados y Discusión

Los espectros PC de las nanoestructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As estudiadas a temperatura ambiente se dan en la Fig. 3 junto con las bandas PL, que muestran las transiciones ópticas entre estados fundamentales de QD. Las intensidades relativas y posiciones de las bandas PL también se muestran en la Fig. 4b. Características debidas a QDs, capas confinantes InGaAs y capas inferiores GaAs se observan en las curvas PC. La señal de fotocorriente a energías por debajo del inicio de la banda PL podría relacionarse con defectos de estructura detectados anteriormente [17].

Color en línea. Espectros PC de estructuras metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As a temperatura ambiente y sesgo de 11 V para x = 0,15 (a), 0,24 (b), 0,28 (c) y 0,31 (d). Las intensidades de excitación para las curvas negra, roja y azul a 1,3 eV corresponden a 88, 350 y 1400 µW/cm², respectivamente. Espectros PL en unidades arbitrarias se dan para el posicionamiento energético de transiciones de estado fundamental QD. Las flechas verticales marcan las bandas prohibidas InGaAs (ε _g ) calculadas siguiendo a Paul et al. [48] y posiciones espectrales, donde se midieron las dependencias PC de intensidad de excitación (dadas en Fig. 5)

Color en línea. Cálculos de modelado para estructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As: a perfiles de banda en estructuras con diferente x a lo largo del eje de crecimiento; b bandas PL reales de QD y sus posiciones pico calculadas (líneas verticales discontinuas); y c densidades de probabilidad de electrones y huecos confinados para QD InAs/In_0.15Ga_0.85As. Todos los cálculos de estructuras modeladas se realizaron para 300 K

La estructura QD InAs/In_0.15Ga_0.85As metamórfica investigada resultó fotosensible en el rango de telecomunicaciones a 0,95 eV (1,3 µm) (Fig. 3a). A medida que x aumentaba, se observó un corrimiento al rojo para todas las muestras: la estructura con x = 0,31 resultó sensible cerca de 0,8 eV (1,55 µm) (Fig. 3d), es decir, en la tercera ventana de telecomunicaciones [47]. El corrimiento está relacionado con la reducción del desajuste de red entre materiales de QD InAs e In _x Ga_{1 − x}As buffer con un aumento en x y, por tanto, una disminución de la tensión en QDs. Esto conduce a un estrechamiento de la banda prohibida de QD InAs y, a su vez, al corrimiento al rojo de la banda PL así como del inicio de la fotorespuesta hacia IR [1,2,3,4,5,6, 19, 35].

Simultáneamente, solo se registró una ligera disminución en la señal de fotocorriente de QD, confirmando así la preservación de una buena fotoresponsividad, comparable con la de la muestra In_0.15Ga_0.75As. Como discutimos recientemente [5], estructuras QD metamórficas con x = 0,15 muestran una fotorespuesta muy similar a las de nanoestructuras QD InAs/GaAs pseudomórficas. Además, la reducción de PC correlaciona con la de PL como puede verse en la Fig. 3.

Tal efecto para nuestras muestras resultó ser más notable en la Fig. 2, donde se muestran las dependencias I–V en oscuridad y bajo iluminación en diferentes puntos espectrales característicos sobre voltaje de sesgo, junto con las dependencias de fotocorriente en los insets. Como en la Fig. 3, el valor de fotocorriente implica solo la parte fotoinducida de corriente obtenida de la corriente total bajo iluminación restando el valor de corriente oscura. Estos puntos espectrales son los máximos de banda PL y 1,3 eV, donde ocurre una absorción banda-a-banda efectiva en MB InGaAs. Así como para las características I–V oscuras, estas dependencias son lineales dentro del error experimental.

La mejor fotorespuesta se midió en la estructura con contenido mínimo de In en las capas confinantes. También tuvo la corriente oscura más baja. El valor de fotocorriente al nivel de excitación aplicado (350 µW/cm²) en la estructura InAs/In_0.15Ga_0.85As fue dos a tres veces superior a la corriente oscura cuando se bombeaba MB. La fotorespuesta a excitación QD fue comparable a la corriente oscura; sin embargo, debe considerarse que nuestras estructuras tenían solo una capa QD. La fabricación de estructuras QD multicapa seguramente llevaría a un aumento significativo en la fotorespuesta IR. Otras estructuras con x más alto revelaron señales de fotocorriente más bajas; las magnitudes detectadas en ambos puntos espectrales fueron aproximadamente un orden menor que los valores de corriente oscura en un amplio rango de voltaje aplicado. La fotorespuesta más baja se encontró para la estructura InAs/In_0.31Ga_0.69As con el contenido máximo de In en MB.

Lo más probable es que esta disminución de fotoresponsividad esté relacionada con un aumento en la densidad de defectos de MB con x, que se determinó anteriormente para estas estructuras, empleando espectroscopía de corriente termalmente estimulada de nivel profundo [17], que correlacionó bien con análisis estructural de tales nanoestructuras [1]. Reportamos que la estructura QD InAs/In_0.15Ga_0.85As tenía una densidad total de defectos cerca de la capa QD comparable a las InGaAs/GaAs, mientras que otras estructuras con contenidos de In más altos demostraron densidades más altas de defectos como los complejos de defectos puntuales relacionados con GaAs EL2, EL6, EL7, EL9 y EL10 cerca de la capa QD y tres niveles atribuidos a defectos extendidos propagándose a través del buffer.

En cuanto a la forma del espectro (Fig. 3), por encima de la excitación QD, la absorción de luz y, por tanto, la generación de portadores ocurren principalmente en MB a energías por encima de la banda prohibida de la capa confinante InGaAs ε _g , cuyos valores para diferentes x se estimaron por una fórmula empírica [48]. Sin embargo, es digno de notar que un aumento en la energía de fotón por encima de ε _g conduce a una ligera disminución de la fotorespuesta. Naturalmente, esto confirma que los QDs metamórficos, a pesar de ser centros de recombinación efectivos [1, 2, 12, 22], son contribuyentes más eficientes a la fotocorriente que MB [5, 6, 23].

Para entender el mecanismo de PC de esta peculiaridad, se debe mirar la Fig. 4a, donde mostramos los perfiles de banda de QD calculados a lo largo de la dirección de crecimiento para nuestras muestras. Los cálculos son validados por el resultado de niveles de energía cuántica para electrones y huecos: las energías de emisión PL esperadas están de acuerdo con la transición de estado fundamental QD PL medida experimentalmente (Fig. 4b). En la Fig. 4c, mostramos las densidades de probabilidad simuladas para electrones y huecos confinados, obtenidas por las funciones de onda de portadores calculadas con la modelización Tibercad, que indican un nivel más alto de localización para huecos pesados en comparación con electrones.

Para contribuir a la señal de fotocorriente, los pares electrón-hueco generados por absorción interbanda en QDs tienen que escapar de QDs por emisión térmica. En un estudio previo [49], se estableció que en QDs metamórficos electrones y huecos pesados escapan simultáneamente de QDs como pares correlacionados. Además, también se demostró que la energía de activación para tal proceso corresponde a la suma de las energías de activación para las dos partículas [50].

Al estudiar el apagado térmico de emisión PL de QDs metamórficos [10, 51], probamos que tales energías de activación son iguales a la suma de la distancia energética desde los niveles WL y estados QD y van de 250 meV para x = 0,15 down to 150 meV para x = 0,31. Como se discute ampliamente en Ref. [51], estos valores causan un fuerte apagado de la emisión PL a temperatura ambiente vía escape térmico de portadores confinados.

Sobre tal base, podemos inferir que portadores excitados en QDs pueden escapar térmicamente a WL y MB: allí, electrones y huecos pesados son separados por la curvatura de banda en la vecindad del QD (Fig. 4a), lo que promueve el atrapamiento de huecos de vuelta a QDs y, al ser una barrera para electrones, suprime efectivamente su recombinación radiativa. Como consecuencia, los huecos pesados se concentran en la periferia del QD (Fig. 4c), mientras que los electrones son libres de moverse a lo largo del pozo de potencial de WL y MB contribuyendo a la conductividad. Vale la pena notar que en Ref. [49], se discute que, aunque correlacionados durante el proceso de escape, los portadores no pueden considerarse como excitones a temperatura ambiente; por lo tanto, pueden ser fácilmente separados por la curvatura de banda en la vecindad de QDs.

De lo contrario, al excitar MB, huecos no de equilibrio se generan en las capas confinantes y se recombinan con electrones. Debe mencionarse aquí que se sabe que WL es un canal de conductividad para nanoestructuras basadas en GaAs [52] y, en nuestras estructuras laterales diseñadas con contactos superficiales, no hay heterounión, por lo que los portadores se recogen eficientemente cerca del plano superficial.

En la Fig. 3, la caída de señal PC justo por encima de ε _g se convirtió en aumento a energías más altas, p. ej., por encima de 1,3 o 1,1 eV para muestra con x de 0,15 o 0,31, respectivamente. Esto fue concebiblemente causado por la absorción óptica más cerca de la superficie y capa QD, involucrando así trampas menos profundas. Como se estableció para estas estructuras por espectroscopía de corriente termalmente estimulada y espectroscopía transitoria de nivel profundo [17, 18], las trampas de electrones más profundas se ubican principalmente en la capa MB InGaAs, mientras que las menos profundas se concentran cerca de la superficie (en relación con estas muestras, cerca de la capa QD). Los electrones atrapados en trampas menos profundas pueden escapar más fácilmente de vuelta a la banda de conducción a temperatura ambiente. Así, electrones libres cerca de la capa QD son más móviles que los excitados más profundo en MB y, por tanto, dan una mayor contribución a la transferencia de carga. Además, los electrones, al generarse cerca de la superficie, pueden transferirse libremente al canal de conductividad WL.

Una caída similar de fotocorriente siguiendo un aumento por encima de la banda prohibida de GaAs (cerca de 1,4 eV) se observó. Este efecto podría deberse a la generación de portadores cerca de la interfaz InGaAs/GaAs, que se sabe tiene una mayor densidad de estados de defecto siendo trampas y centros de recombinación.

La contribución relativa de diferentes transiciones ópticas a la fotorespuesta de la estructura varió con la intensidad de bombeo. Esto se observa mejor en la Fig. 5, que muestra valores de fotocorriente en función de la intensidad de excitación en diferentes puntos espectrales característicos: el inicio de la banda PL (excitación resonante del conjunto QD) o absorción banda-a-banda eficiente en InGaAs (1,3 eV) y GaAs (1,5 eV).

Color en línea. Fotocorriente vs intensidad de excitación para estructuras InAs/In _x Ga_{1 − x}As con a x = 0,15 y b 0,31. Las líneas son el ajuste por funciones f(x) ~ x^α

Las estructuras con diferentes contenidos de In en las capas confinantes demostraron dependencias similares en rangos espectrales equivalentes. Así, la excitación banda-a-banda en GaAs (1,5 eV) muestra una dependencia cuadrática en la mayoría de valores de intensidad. Esto es típico para la recombinación banda-a-banda de portadores de carga no de equilibrio, por ejemplo cuando son altamente predominantes sobre los portadores de equilibrio [53]: esto es esperable en nuestras estructuras no dopadas. Las dependencias en el caso de excitación en QD y capas confinantes InGaAs son muy similares entre sí pero diferentes de las de GaAs. Son lineales a bajas intensidades de excitación y se vuelven sublineales a intensidades más altas. Este comportamiento obviamente apunta a recombinación de portadores involucrando centros Shockley-Read: la dependencia lineal se vuelve sublineal, ya que algunos de los centros se saturan a tasas más altas de generación de portadores [54]. Estos resultados de mediciones dependientes de intensidad indican distintamente una generación eficiente de portadores de carga principales a una tasa de recombinación relativamente baja en capas de incrustación QD y una densidad mucho mayor de centros de recombinación en capas GaAs. Por ejemplo, durante la excitación QD en caracterizaciones similares, estructuras fotosensibles InGaAs/GaAs QD mostraron una dependencia de intensidad como PC(I) ~ I^0.25, lo que ocurrió debido a una alta tasa de recombinación no radiativa a través de niveles de defecto junto con recombinación radiativa QD [40, 55]. Sin embargo, vale la pena notar que la estructura InGaAs/GaAs era multicapa teniendo siete capas QD.

De estas mediciones y su interpretación, algunas indicaciones para el uso de QDs metamórficos para detección IR pueden destacarse: (i) al usar x > 0,15, diseños avanzados permitiendo controlar defectos relacionados con tensión deben usarse, similar a lo hecho para el desarrollo de QDs metamórficos [19, 20, 37]; (ii) pilas multicapa de QDs (con un mínimo de 10 capas) son necesarias para obtener una PC de QD por encima de la corriente oscura [27, 56]; y (iii) como un mayor confinamiento de huecos pesados es beneficioso para la fotocorriente obtenida al excitar QDs, diseños avanzados con barreras de mayor banda prohibida para huecos pesados podrían considerarse [51, 57]. Por tanto, estos hallazgos pueden ser muy útiles para el diseño de QDs metamórficos apuntando a detección IR y el desarrollo de fotodetectores QD metamórficos.

Conclusiones

Las propiedades fotoeléctricas de nanoestructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As se estudiaron a temperatura ambiente, empleando espectroscopías PC y PL, mediciones eléctricas y simulaciones de modelo teórico. Las nanoestructuras QD metamórficas InAs/In _x Ga_{1 − x}As estudiadas resultaron fotosensibles en las ventanas de telecomunicaciones a 1,3 µm (x = 0,15) y 1,55 µm (x = 0,31). Sin embargo, la PC de QD así como las eficiencias PL de las estructuras con contenidos de In más altos en MB se estimaron como menores y, no obstante, comparables a la de la estructura InAs/In_0.15Ga_0.85As, que tiene sensibilidad similar a estructuras QD InGaAs/GaAs. Esta reducción de fotoresponsividad está relacionada con un aumento en la densidad de defectos de MB con x. También, gracias a cálculos de modelado, proporcionamos insights sobre el mecanismo de PC en el tipo investigado de estructuras QD. Todo esto implica que QDs metamórficos con alto x son estructuras válidas para dispositivos optoelectrónicos sensibles a luz IR, siempre que algunos puntos de preocupación se aborden mediante optimización del diseño de la nanoestructura.

Abreviaturas

ε _g :

Banda prohibida de la capa confinante InGaAs

E _c and E _v :

Energía de bandas de conducción y valencia

IR:

Infrarrojo

MB:

Buffer metamórfico

ML:

Monocapa

PC:

Fotoconductividad

PL:

Fotoluminiscencia

QD:

Punto cuántico

R _L :

La resistencia de carga

WL:

Capa de humectación