Mejora de la eficiencia fotovoltaica mediante la detección de excitones localizados espacialmente en superredes de puntos cuánticos InAs/InGaAs autoorganizados

Resumen

Este artículo informa sobre investigaciones experimentales y teóricas de las propiedades atípicas de fotoluminiscencia dependientes de la temperatura en puntos cuánticos (QDs) de InAs multiapilados en proximidad cercana a un pozo cuántico subyacente de alivio de tensión InGaAs. La heteroestructura InAs/InGaAs/GaAs se cultivó por epitaxia de haz molecular de fuente sólida (SS-MBE) e investigó mediante fotoluminiscencia (PL), elipsometría espectroscópica (SE) y fotoluminiscencia resuelta en tiempo picosegundo. Se observan picos de emisión dobles distintivos en los espectros de PL de la muestra. A partir de mediciones de PL dependientes de la potencia de excitación y de la temperatura, estos picos de emisión se asocian con la transición del estado fundamental de QDs de InAs con dos poblaciones de tamaño diferentes. Las mediciones de luminiscencia se realizaron en función de la temperatura en el rango de 10–300 K mediante la técnica de PL. La PL a baja temperatura ha mostrado una emisión anómala que aparece en el lado de baja energía y se atribuye a la recombinación a través de niveles profundos. La energía del pico de PL presenta un comportamiento anómalo como resultado del proceso de competencia entre portadores localizados y deslocalizados. Proponemos el modelo de conjunto de estados localizados para explicar los comportamientos habituales de fotoluminiscencia. El estudio cuantitativo muestra que los estados del continuo del pozo cuántico actúan como un canal de tránsito para la redistribución de portadores activados térmicamente. Hemos determinado la profundidad de localización y su efecto en la aplicación de la heteroestructura investigada para celdas fotovoltaicas. El modelo proporciona una visión general de una posible mejora de las propiedades de las celdas solares (SCs) de QDs InAs/InGaAs/GaAs basada en cálculos teóricos.

Antecedentes

Los puntos cuánticos (QDs) autoensamblados han sido ampliamente investigados para posibles aplicaciones en optoelectrónica debido a la naturaleza del confinamiento de portadores tridimensional y la densidad de estados tipo δ. Recientemente, se propusieron estructuras de QDs para realizar celdas solares de banda intermedia (IBSCs), que introducen fotoportadores adicionales a través de absorciones banda de valencia-banda intermedia y banda intermedia-banda de conducción [1]. Las IBSCs basadas en GaAs con QDs que tienen una brecha de energía menor que el GaAs forman estructuras en tándem capaces de absorber fotones a energías inferiores a la brecha de energía del GaAs, lo que resulta en mayores eficiencias de conversión energética [2]. La formación de una banda intermedia de QDs requiere una estructura multicapa compacta de QDs de alta densidad [3, 4]. Sin embargo, la calidad cristalina de los QDs de InAs se degrada a medida que aumenta el número de capas de QDs y disminuye el espaciado entre capas debido a la acumulación de tensión compresiva interna. La tensión excesiva induce dislocaciones y defectos que se propagan desde los QDs hacia la superficie. Por lo tanto, el rendimiento de una SC de QDs InAs/GaAs también se degrada a medida que aumenta el número de capas de QDs [5]. Para superar estos problemas, se ha demostrado una técnica de crecimiento con compensación de tensión con capas amortiguadoras de GaAsN, GaAsP y GaP para sistemas de materiales InAs/GaAs [6,7,8]. Otra técnica para superar estos problemas es cubrir la capa de QDs InAs/GaAs con una capa delgada de InGaAs con tensión reducida. En comparación con los QDs InAs/GaAs, esta capa causa un corrimiento al rojo en la fotorrespuesta debido a la presencia de un pequeño desajuste de red entre InAs e InGaAs. El estudio de fotoluminiscencia dependiente de la temperatura proporciona información útil sobre las SCs de QDs InAs/GaAs multiapiladas, lo cual es de considerable interés práctico y teórico. Clásicamente, la brecha de banda de un material semiconductor disminuye monótonamente con el aumento de la temperatura. Materiales especiales, como los QDs InAs/GaAs, han mostrado una anomalía en la PL a bajas temperaturas debido a mecanismos de transferencia de portadores activados térmicamente dentro del conjunto de puntos cuánticos. Sin embargo, estas anomalías desaparecen progresivamente después de procesos de entremezcla post-crecimiento en heteroestructuras de QDs InAs/InGaAs/GaAs, como mostraron Ilahi et al. [9]. Heteroestructuras similares a las del presente estudio han sido investigadas por su eficiencia en aplicaciones fotovoltaicas por Sayari et al. [10]. Se han propuesto muchos modelos durante las últimas décadas, como los de Passler, Vina y Varshni. Para producir dispositivos confiables, el comportamiento térmico de este tipo de heteroestructuras de QDs InAs/InGaAs/GaAs debe entenderse bien y esto se logra mediante el uso del mejor modelo de ajuste. Aquí utilizamos el modelo clásico de Passler corregido al coeficiente de redistribución térmica, para comprender mejor la dependencia de la temperatura en forma de S observada en la brecha de banda excitónica. Nuestro estudio brinda una imagen autoconsistente y precisa para la localización y transferencia de portadores en una heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs, que es un material energético tecnológicamente extremadamente importante para fabricar dispositivos fotovoltaicos de alta eficiencia.

Detalles experimentales

La Figura 1 ilustra un diagrama esquemático de la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs investigada en nuestro estudio. La heteroestructura consiste en cinco apilamientos de capas de QDs InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs entre capas intrínsecas de GaAs de 80 nm. Las capas epitaxiales se cultivaron en un sustrato n⁺-GaAs (100) epiready usando epitaxia de haz molecular de fuente sólida (SS-MBE) con sistema Riber MBE 32P. Tras la desorción de óxido, se cultivó una capa amortiguadora n⁺-dopada de GaAs de 250 nm con una densidad de dopaje de 2 × 10¹⁸ cm⁻³ a 520 °C, seguida por una capa base n-dopada de GaAs de 1000 nm con una densidad de dopaje de 10¹⁷ cm⁻³. La temperatura del sustrato se reduce y estabiliza a 500 °C para la deposición de la región intrínseca. Como se muestra en la Fig. 1, las capas repetidas consisten en 2.5 monocapas (ML) de cobertura de InAs, In_0.11Ga_0.89As de 5 nm de espesor y GaAs de 33 nm de espesor. La formación de los QDs se controló in situ mediante el monitoreo del patrón de difracción de electrones de alta energía (RHEED). El propósito del In_0.11Ga_0.89As de 5 nm de espesor es desplazar hacia el rojo los espectros de emisión y absorción, mientras que el GaAs de 33 nm de espesor actúa como capa espaciadora. Las tasas de crecimiento para las capas de InAs, In_0.11Ga_0.89As y GaAs fueron 0.08 ML/s, 0.78 ML/s y 0.7 ML/s, respectivamente, medidas por oscilaciones del punto especular de RHEED. Al final, se cultivó una capa emisora p-dopada de GaAs de 500 nm (2 × 10¹⁷ cm⁻³) seguida por una capa de contacto p⁺-dopada de GaAs de 100 nm (5 × 10¹⁸ cm⁻³) sobre la heteroestructura. Silicio (Si) y berilio (Be) se utilizaron como dopantes tipo n y tipo p, respectivamente. Durante el crecimiento, la temperatura se calibró con un pirómetro.

a Estructura de capas esquemática de la SC de QDs InAs/InGaAs de cinco capas apiladas cultivada sobre sustrato n⁺-GaAs (001). b Patrón RHEED después del crecimiento de 2.5 ML de InAs (crecimiento tridimensional). c Patrón RHEED durante el crecimiento de 5 nm InGaAs (crecimiento bidimensional) [10]

La elipsometría espectroscópica (SE) se realizó a temperatura ambiente entre 1 y 6 eV, usando un elipsómetro espectroscópico de ángulo variable (VASE) M-2000 de J.A. Woollam. Las mediciones SE se realizaron a ángulos de incidencia que van desde 45° a 60°. En las mediciones de PL, se utilizó un láser de ion argón (Ar⁺) con una longitud de onda de 514.5 nm como fuente de excitación para generar pares electrón-hueco. La luz de luminiscencia de las muestras fue dispersada por un espectrómetro de alta resolución y detectada por un fotodetector Ge enfriado termoeléctricamente con amplificador incorporado. Para las mediciones de PL dependientes de la potencia de excitación y la temperatura, las muestras se montaron en un criostato de helio de ciclo cerrado con control de temperatura. Los espectros de PL se tomaron en el rango de potencia de salida nominal de 1.5–350 mW y el rango de temperatura de 11–300 K. Las mediciones de PL resueltas en tiempo se realizaron en un criostato de helio de ciclo cerrado a temperatura variable (10–240 K). La línea de 514 nm se utilizó como longitud de onda de excitación, de un láser Ti:zafiro de pulsos picosegundo bloqueado en modo a una frecuencia de repetición de 80 MHz con ancho de pulso de 1.2 ps.

Resultados y discusión

La Figura 2 muestra las partes real (a) e imaginaria (b) medidas de la función dieléctrica de la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs a 300 K para el rango de energía 1–6 eV. Las partes real e imaginaria siguen patrones diferentes. La variación de la función dieléctrica con la energía del fotón indica que se producen algunas interacciones entre fotones y electrones en las películas en el rango de energía de 1–6 eV. Las dos características espectrales principales son las estructuras de punto crítico (CP) E₁ y E₂ a ~3 y ~4.5 eV, respectivamente [11, 12]. Para determinar cuantitativamente la posición energética de las diferentes transiciones interbanda, tomamos el cruce por cero del espectro de la segunda derivada de la parte imaginaria de la pseudofunción dieléctrica. Las diferentes energías de transición obtenidas se resumen en la Tabla 1.

Partes real (ϵ ₁) (línea discontinua roja) e imaginaria (ϵ ₂) (línea continua azul) de las funciones dieléctricas de la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs obtenidas de mediciones SE [10]

La Figura 3 muestra el espectro de la segunda derivada de la energía de la parte imaginaria de la pseudofunción dieléctrica mostrada en la Fig. 2. Los dos picos a 2.9 y 3.1 eV corresponden, respectivamente, a las transiciones interbanda E ₁ y E ₁ + Δ₁ en GaAs. Sin embargo, los dos picos estrechamente posicionados alrededor de 4.4 y 4.7 eV son causados por las transiciones CP E ₀’ y E ₂, respectivamente, en capas de QDs InAs [12]. Observamos que la contribución de la energía CP E ₁ + Δ₁ (2.74 eV) [12] de InAs a la E ₁ (2.91 eV) [11] de GaAs no puede excluirse debido a la pequeña diferencia entre los dos valores energéticos. A baja energía, la brecha de banda de GaAs es claramente distinguible en el espectro ε alrededor de 1.4 eV. Además, el espectro de la segunda derivada de energía (Fig. 3) muestra una transición interbanda a 1.75 eV que corresponde a la energía CP E ₀ + Δ₀ de GaAs [11]. Se sabe que ε ₂ es una medida y gauge de la calidad del material; el valor más alto implica la interfaz más abrupta [13]. Según la literatura, valores de ε ₂ de aproximadamente 25, siendo el valor más alto 26.8 en nuestro caso, obtenidos en la región de la brecha de banda E ₂ cerca de 4.7 eV, indican la alta calidad de los materiales que forman la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs cultivada por SS-MBE.

Espectro de segunda derivada de la parte imaginaria (ϵ ₂) de la función dieléctrica en función de la energía del fotón para la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs. Se indican las energías de transición que surgen de las capas de QDs InAs y capas de GaAs [10]

La Figura 4 muestra el espectro de PL de la región activa en la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs con una potencia de excitación de 100 mW a baja temperatura (12 K). Obviamente, el espectro presenta una forma asimétrica ubicada en el lado de alta energía y que puede deconvolucionarse en dos sub-bandas mediante ajuste gaussiano [14]. Considerando la dependencia de los potenciales de confinamiento cuántico en el tamaño del punto, el pico más intenso ubicado a 1.06 eV se atribuye a la emisión desde los estados fundamentales de QDs más grandes (LQDs), mientras que el pico de mayor energía a 1.11 eV se refiere a la emisión desde los estados fundamentales de QDs más pequeños (SQDs) [15]. Por lo tanto, a potencia de excitación muy baja y baja temperatura, deducimos que la forma asimétrica se debe a la luminiscencia originada en una distribución bimodal de tamaños de puntos [16]. Además, se observan picos originados en la capa de pozo cuántico InGaAs, la recombinación entre electrones en la banda de conducción de GaAs y huecos en el nivel aceptor de carbono (e-C_As) [17] y la brecha de banda de GaAs alrededor de 1.35, 1.49 y 1.51 eV, respectivamente. Para confirmar esta atribución a la forma asimétrica, realizamos mediciones de PL a diferentes potencias láser que van de 10 a 100 mW. También realizamos mediciones AFM en una estructura sin capa superior similar a la investigada. De la Fig. 5, queda claro que la heteroestructura tiene una forma de PL independiente de la potencia. Aparte del espectro de excitación más alto, la intensidad de PL y el ancho de línea del pico de PL de alta energía de la heteroestructura no cambian significativamente. Además, la separación energética entre los dos picos de PL (Fig. 5) es de alrededor de 50 meV. Como se esperaba, la imagen AFM demuestra que los QDs en la quinta capa poseen una distribución bimodal de tamaños con una densidad total de QDs de 7 × 10¹⁰ cm^(−2). Suponiendo que los picos del lado de baja energía de la heteroestructura corresponden al estado fundamental de QDs grandes (LQDs), podemos decir que los picos de alta energía a alta potencia parecen ser el resultado de los estados fundamentales de QDs relativamente pequeños (SQD).

Espectro de PL medido a baja temperatura (12 K) desde la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs de cinco capas apiladas. Un análisis de forma de línea de los espectros prueba que la señal de PL de QDs es una convolución de dos picos con forma gaussiana como se muestra por líneas continuas

Espectros de PL normalizados dependientes de la potencia de excitación desde la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs medidos a 12 K

Para obtener una visión de los mecanismos de recombinación de PL, se realizan mediciones de PL dependientes de la temperatura en la heteroestructura de 10 a 300 K y se representan en la Fig. 6. La Figura 7 muestra la posición energética del pico principal asociado con la emisión de LQDs. Este pico muestra una dependencia anómala de la temperatura entre 10 y 100 K en comparación con otras aleaciones ternarias III-V como GaAlAs convencional [18]. En este rango de temperatura (región (i)), se observa un corrimiento al rojo de alrededor de 12 meV. Este desplazamiento se debe a la recombinación de excitones a través de los estados localizados dentro del conjunto de LQDs distribuidos inhomogéneamente. A medida que la temperatura aumenta dentro de este rango, los portadores se activan térmicamente y se transfieren de los QDs más pequeños a los más grandes dentro del conjunto, donde eventualmente se recombinan radiativamente. Esto hace que los fenómenos observados probablemente se originen en la gran dispersión de tamaño de puntos en nuestra estructura (ver recuadro AFM). La temperatura característica en la que los dos procesos de recombinación (portadores localizados y deslocalizados) participan por igual en la señal de PL se denota como T _loc/deloc. Luego, entre 100 y 120 K (región (ii)), la energía del pico aumenta. Esto se debe a la fuga de portadores desde estados menos profundos a estados más altos. La temperatura característica se denota como T _escape. A temperaturas aún más altas (región (iii)), los excitones están totalmente deslocalizados y se recupera una recombinación banda a banda.

Espectros de PL dependientes de la temperatura desde la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs medidos a una potencia de excitación de 100 mW

Energías del pico de PL de LQD de la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs investigada medidas a diversas temperaturas

Para comprender mejor el proceso de recombinación en QDs multiapilados InAs/InGaAs/GaAs, hemos estudiado la PL resuelta en tiempo usando la técnica de fotoconteo correlacionado en tiempo. Se predijo teóricamente que la vida de decaimiento del excitón de QDs es sensible a la temperatura [19]. Mediciones experimentales han mostrado que las vidas son efectivamente constantes de temperatura por debajo de una temperatura crítica [20]. Markus et al. [21] reportaron una vida constante de aproximadamente 950 ps en un amplio rango de temperatura dentro del error experimental.

La Figura 8a presenta el espectro de decaimiento de PL, entre 17 y 240 K para una energía de detección fijada en 1.06 eV y una energía de excitación (λ _exc = 514 nm). Esos espectros se ajustan bien teóricamente por una función monoexponencial, con un tiempo de decaimiento de ~1000 ps a temperatura más baja. Este tiempo de decaimiento lento, en comparación con películas delgadas de semiconductores III-V [22], es una firma de la presencia de estados localizados [23], y la recombinación de portadores en el pico LQD debería ser puramente radiativa. De hecho, a baja temperatura, los electrones y huecos fotogenerados, antes de recombinarse, toman tiempo para formar excitones y relajar su energía para ser capturados por los estados localizados superficiales. Estos fenómenos conducen a un tiempo de decaimiento lento. El efecto de la temperatura en el tiempo de decaimiento de PL se ha estudiado y muestra la presencia de dos regímenes diferentes como se representa en la Fig. 8b [24]. Observamos que el tiempo de decaimiento asociado a la energía más baja de la banda de PL (LQDs (1.06 eV)) es casi constante (1000 ps) hasta 140 K, y luego disminuye a medida que aumenta la temperatura.

a Tiempo de decaimiento del pico LQDs versus temperatura de la muestra para una longitud de onda de excitación de 514 nm. b Intensidad de decaimiento de fotoluminiscencia típica versus temperatura del pico LQD medido a una longitud de onda de excitación de 514 nm

Enfoque teórico

Para comprender la dependencia anómala de la temperatura de la PL, la posición del pico de PL se ha investigado usando el modelo LSE desarrollado por Li et al. [25, 26]. De hecho, este modelo cuantitativo proporciona una explicación satisfactoria para las características espectrales anómalas de la luminiscencia de estados localizados observada previamente en varios materiales III-V como aleaciones basadas en boro B(In)GaAs/GaAs [27, 28] y MQWs InGaAs/GaAs [29, 30]. El modelo asume que el estado localizado tiene una distribución de energía de tipo gaussiano para la densidad de estados dada por:

$$ \rho (E)={\rho}_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_{\mathrm{ch}}}{2{\sigma}^2}\right)}^2} $$ (1)

Donde σ y E _ch son el parámetro de ensanchamiento para la distribución de los estados localizados (profundidad de localización) y el nivel de barrera que los portadores deben superar para transferirse, respectivamente. Bajo cuasi-estado estacionario, la dinámica de los excitones localizados puede describirse mediante las siguientes ecuaciones de tasa:

$$ \frac{dN\left( E, T\right)}{dt}= G(E)+\frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{tr}}}{e}^{\frac{E-{E}_a}{K_B T}}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{r}}}=0 $$ (2)

Los parámetros τ _r , τ _tr, γ _c , K _B, Λ, y N ' representan, respectivamente, el tiempo de recombinación de portadores (vida radiativa), el tiempo de transferencia de portadores (vida no radiativa), coeficiente de recaptura, constante de Boltzmann, número total de estados localizados, y el número total de portadores que son activados térmicamente lejos de los estados localizados. G (E) representa la tasa de generación de portadores. La cantidad \( \frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda} \) es el número de portadores recapturados por los estados localizados por unidad de tiempo. El tercer término a la derecha da la tasa de escape térmico de los portadores localizados. El último representa la tasa de despoblación de portadores debido a la recombinación radiativa. La densidad de población de portadores localizados es proporcional a la función de distribución y densidad de estados de portadores localizados. De hecho, la solución de la Ec. (2) puede describirse por la Ec. (3).

$$ N\left( E, T\right)=\frac{\rho_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_0}{2{\sigma}^2}\right)}^2}}{\left[\frac{\tau_{\mathrm{tr}}}{\tau_{\mathrm{r}}} + exp\left(\frac{\left( E-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right)\right]} $$ (3)

donde E ₀ es la energía central. Matemáticamente, la dependencia de la temperatura de la posición del pico debido a la redistribución térmica de portadores dentro de los estados localizados determinada a partir de \( \frac{\partial N\left( E, T\right)}{\partial t}=0 \) viene dada por:

$$ E(T)={E}_0- x(T){K}_B T $$ (4)

Donde x (T) es la solución numérica de la Ec. no lineal (5):

$$ x{e}^x=\left[{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2- x\right]\left(\frac{\tau_{\mathrm{r}}}{\tau_{\mathrm{tr}}}\right) exp\left[\frac{\left({E}_0-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right] $$ (5)

La Ec. 5 tiene solo una solución para \( 0< x<{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2 \). En la región de alta temperatura, la solución aproximada es \( {\left(\frac{\sigma}{K_{\mathrm{B}} T}\right)}^2 \). La Ec. (5) revela el modelo de cola de banda propuesto por Eliseev et al. [31]:

$$ E(T)\approx {E}_0-\frac{\sigma^2}{K_B T} $$ (6)

Se sabe que la brecha de banda de un material semiconductor idealizado generalmente se describe por la fórmula empírica de Passler [32]. Tomando en cuenta la corrección debido al coeficiente de redistribución térmica, la variación de la posición del pico de luminiscencia usando el modelo LSE descrito por la Ec. (7):

$$ E(T)={E}_0-\frac{\alpha \theta}{2}\left[\sqrt[ P]{1+\left(\frac{2 T}{\theta}\right)}\kern0.5em -1\right]- x(T){K}_B T $$ (7)

donde θ es un parámetro de temperatura característico que se esperaba que fuera comparable con la temperatura de Debye θ _D. Para T>>θ, vemos que α representa solo el límite de la magnitud de la primera derivada, \( {\frac{dEg(T)}{dT}}_{T\to \infty } \). El exponente “p” está relacionado con la forma de la función espectral subyacente de electrón-fonón [33]. El modelo proporciona un buen ajuste a la evolución experimental, lo cual se confirma en la Fig. 9. Los parámetros de ajuste se resumen en la Tabla 2.

Evolución de la fotoluminiscencia dependiente de la temperatura del pico LQD (cuadrados negros sólidos) ajustada usando la ley empírica de Passler (línea continua azul) y la relación de Passler modificada fiel al modelo LSE (línea continua roja)

La energía del pico de PL depende fuertemente de la redistribución térmica representada en la Fig. 10. Esta última indica un aumento rápido en el rango de temperatura criogénica. El máximo de redistribución térmica corresponde al máximo de corrimiento al rojo en la evolución de la energía (~50–100 K). En la región de alta temperatura de PL, la redistribución térmica disminuye exponencialmente y tiende a cancelarse; a partir de 150 K comienza el proceso de deslocalización y el retorno a transiciones banda a banda. También podemos observar esto cuando las curvas clásica y modificada se superponen (Fig. 9). El exponente “p” indica que la contribución de los fonones acústicos longitudinales (LA) es más significativa que la contribución de los fonones ópticos longitudinales (LO). Esta contribución parece ser dominante en la región de alta temperatura de PL donde la emisión es asistida por fonones. El proceso de distribución bimodal abre un canal de acoplamiento entre QDs que está representado por estados de electrones y huecos deslocalizados separados por una energía E _ch. El origen de este canal de acoplamiento sigue siendo un tema de controversia [34,35,36]. Sin embargo, el canal de acoplamiento puede verse como los estados intermedios existentes entre los estados de capa de humectación (WL) bidimensionales y los estados de QD cero-dimensionales [37]. Así, se puede imaginar que los portadores en los estados de QD pueden ser excitados térmicamente más fácilmente al canal de acoplamiento que a la WL debido a la menor energía de activación necesaria, y luego transferidos a sus QDs vecinos dentro de una distancia finita. Aparece como el nivel de Fermi-Dirac en la distribución de Fermi-Dirac. Esta energía E _ch es menor que la energía de activación E _a extraída del diagrama de Arrhenius (Fig. 11). La razón por la que E _a es mayor puede explicarse por el hecho de que los portadores necesitan mayor energía para alcanzar la capa de humectación (WL) como se muestra esquemáticamente en la Fig. 12. Además, la magnitud de la diferencia ΔE = E _ch − E ₀ juega un papel más significativo en la determinación de la dependencia anómala de la temperatura de la luminiscencia de portadores localizados. Debemos notar que los dos casos, E _ch − E ₀ > 0 y E _ch − E ₀ < 0, existen desde un punto de vista físico, pero generalmente se asigna como energía de activación térmica "positiva". En nuestro caso, esto implica que E _ch está 4 meV por debajo de E ₀, en el cual los portadores localizados son activados térmicamente a estados (o sitios en el espacio real) con energías más altas. Disminuye en comparación con una sola capa de QDs InAs con capa subyacente de reducción de tensión In_0.15Ga_0.85As [10]. La profundidad de fluctuación de potencial asignada por σ es resultado de la inhomogeneidad de la distribución de tamaños de QDs. La profundidad de potencial se encuentra en 19 meV. Disminuye al aumentar el número de apilamientos de QDs InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs. Como resultado, podemos deducir que la disminución de la profundidad de potencial aumenta la eficiencia de la estructura en comparación con la de una capa de QDs InAs/InGaAs/GaAs estudiada por Ilahi et al. y Helmi et al. [10, 36].

Redistribución térmica dependiente de la temperatura determinada numéricamente. Las temperaturas características (T _loc/deloc y T _escape) se indican con respecto al proceso de localización-deslocalización

Ajuste de Arrhenius de la muestra investigada. La intensidad integrada normalizada (círculos negros) se ajusta con tres energías de activación (línea continua roja)

Esquema de la distribución de QDs de estados localizados de electrón/hueco (exciton) (WL capa de humectación, CH canal de transferencia de portadores)

Conclusiones

En conclusión, hemos fabricado con éxito una SC basada en GaAs con una multi-pila de QDs InAs cubriendo una capa InGaAs sobre los QDs e insertando capas espaciadoras de GaAs. Las dos características espectrales principales observadas en los espectros de función dieléctrica de la heteroestructura de QDs InAs/InGaAs/GaAs a 3 y 4.5 eV se atribuyen a las estructuras CP E ₁ y E ₂ de GaAs e InAs, respectivamente. El espectro de PL de los QDs InAs en la matriz de GaAs es intenso y presenta una forma asimétrica, lo que indica el crecimiento de una estructura multiapilada de QDs InAs de alta calidad. La contribución de QDs más grandes y relativamente más pequeños al espectro de PL también se demuestra. Las mediciones de luminiscencia fueron modeladas e interpretadas exitosamente usando el modelo LSE desarrollado. El estudio teórico ha interpretado cuantitativamente los espectros dependientes de la temperatura observados, y ha arrojado luz sobre los complicados mecanismos de emisión espontánea en QDs InAs/InGaAs/GaAs multiapilados, basándose en los parámetros de ajuste. Este estudio sugiere una forma de mejorar la eficiencia de las estructuras de QDs InAs/GaAs para su uso en aplicaciones fotovoltaicas. Estos resultados ayudan a mejorar la comprensión de la dinámica de portadores dependiente de la temperatura en QDs con ingeniería de tensión para mejorar la eficiencia de la estructura investigada. Además de este trabajo, estudiaremos el efecto de la orientación así como el aumento en el número de QDs InAs/GaAs de la estructura multi-pila sobre la profundidad de localización.