Mejora significativa de la emisión de fotón único mediante acoplamiento optimizado de punto cuántico InAs/GaAs a cavidad de micropilar

Resumen

Se propone un proceso de calibración preciso de una cavidad de micropilar con espejo de Bragg distribuido (DBR) Al_0.9Ga_0.1As/GaAs para igualar la emisión del excitón de un único punto cuántico (QD) InAs/GaAs y lograr resonancia del modo de cavidad, consiguiendo una gran mejora en la intensidad de fotoluminiscencia (PL) del QD. Se investigó la interacción luz-materia de un único QD en una cavidad de micropilar DBR (Q ∼ 3800) bajo régimen de acoplamiento débil mediante espectros de PL sintonizados por temperatura; se observó una mejora pronunciada (14,6 veces) de la emisión del excitón del QD en resonancia. La medición de autocorrelación de segundo orden muestra g⁽²⁾(0)=0,070, y la tasa de cuentas neta estimada antes de la primera lente objetivo alcanza 1,6×10⁷ cuentas/s bajo excitación de onda continua, lo que indica una emisión de fotón único altamente pura a altas tasas de cuenta.

Introducción

La fuente de luz cuántica que emite fotones únicos es el dispositivo clave para el procesamiento de información cuántica [1-3]. Se desean alta eficiencia de extracción de fotones, fuerte supresión de emisión multi-fotón y alta indistinguibilidad [4] de los fotones únicos emitidos. Entre todas las formas de realizar fuentes de luz cuántica, como sistemas atómicos [5], conversión paramétrica descendente [6] o centros de vacancia en diamante [7, 8], los puntos cuánticos (QDs) de semiconductor InAs/GaAs son candidatos prometedores para realizar fuentes de luz cuántica monolíticas prácticas para comunicación cuántica y otras aplicaciones como detección mejorada cuánticamente [9] o imagen cuántica [10]. Las ventajas de los QDs InAs/GaAs incluyen ancho de línea extremadamente estrecho [4], emisión estable y a demanda con alta tasa de emisión de fotón único (mejorable por acoplamiento a cavidad) [11], fácil sintonización mediante campos físicos múltiples [12-14], mayor idoneidad para acoplamiento a arrays de fibra [15], y longitud de onda sintonizable (840-1300 nm actualmente) para potenciales aplicaciones de información cuántica en telecomunicaciones [16]. A pesar de sus ventajas, el problema clave para realizar una fuente práctica de fotón único basada en QD es cómo mejorar aún más el brillo (tasas de cuenta) de la fuente, lo que mejoraría enormemente la eficiencia de transmisión de información cuántica [4]. Por tanto, es necesario mejorar la eficiencia de extracción de emisión de QD y su brillo mediante acoplamiento de QDs con microcavidades, incluyendo micropilares [11], microdiscos [17], cristales fotónicos [18] y microestructuras como microlentes [19-22]. Mientras tanto, la interacción luz-materia de diferentes sistemas y el efecto de acoplamiento en rangos visible e infrarrojo se han estudiado extensamente [23-27]. En años recientes, el estudio de QDs semiconductores incrustados en cavidades de micropilar y sus efectos electrodinámicos de cavidad ha atraído amplia atención por su alto valor Q, bajo volumen de modo [11] y conveniencia para salida de acoplamiento directo a fibra [28-33]. Además, un acoplamiento resonante perfecto del modo de cavidad con la longitud de onda de luminiscencia del QD es otro desafío clave [34, 35]. En este trabajo, se observó un fenómeno pronunciado de cruce de energía del excitón y modo de micropilar (Q ∼ 3800) y una mejora de la intensidad de emisión del excitón, y se propuso un proceso experimental de calibración precisa del modo de cavidad, que permite lograr un acoplamiento perfecto del modo de micropilar y la longitud de onda de los QDs, produciendo así una fuente de fotón único con alto brillo y alta pureza de fotón único.

Métodos

La muestra investigada se creció por MBE de fuente sólida (sistema VEECO Gen930) sobre sustrato GaAs(001) semi-aislante. La estructura de la muestra consiste, en secuencia, en una capa buffer de GaAs de 500 nm, 25,5 pares de DBR inferior Al_0.9Ga_0.1As/GaAs, una cavidad de GaAs de espesor λ, y 15 pares de DBR superior Al_0.9Ga_0.1As/GaAs con el mismo período. En el centro de la cavidad de GaAs de espesor λ, la capa activa de QDs InAs/GaAs para emisión de fotón único se creció en modo Stranski-Krastanov con gradiente de cantidad de deposición de indio en el chip, de modo que ciertas regiones satisfacen la cantidad de deposición adecuada para formación diluida de QD único con longitud de onda de emisión de excitón alrededor de 910-930 nm [36]. La capa superior de la capa de QDs InAs es una capa de revestimiento de GaAs de 10 nm. Sobre la capa de revestimiento hay una capa de dopaje δ de Be con densidad de dopaje superficial promedio de aproximadamente 2×10⁸ cm⁻² para aumentar el brillo del QD [37, 38], y la estructura esquemática general de la muestra formal se muestra en la Fig. 1b.

a Espectros de reflexión a temperatura ambiente (T = 300 K) de la muestra pre-crecida con 6,5 pares DBR inferior y 4 pares DBR superior y la muestra formal tras el proceso de calibración precisa del modo de cavidad con 25,5 pares inferior y 15 pares superior. b Estructuras esquemáticas de la muestra formal. c Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) de la cavidad de micropilar con diámetro de 2,0 µm y altura de 6,5 µm.

Para acoplar perfectamente el modo de cavidad DBR con la longitud de onda de emisión de QD InAs, se realizó un proceso preciso de calibración del modo de cavidad. El proceso es el siguiente: primero, determinar la longitud de onda de emisión del excitón de QD único InAs/GaAs mediante espectroscopía µPL (usualmente ∼ 920 nm a 10 K); luego, crecer una muestra QD pre-crecida con menos períodos de DBR Al_0.9Ga_0.1As/GaAs (6,5 pares inferior y 4 pares superior) con espesores definidos por λ/4n (λ: longitud de onda central diseñada de la cavidad DBR, n: índice de refracción del material); tras crecer la muestra pre-crecida, medir sus espectros de reflexión óptica a 300 K y 77 K respectivamente para obtener la tasa de desplazamiento del modo de cavidad; entonces, definir la relación de desajuste de espesor DBR a la misma temperatura; aquí, se definió la posición del modo de cavidad medido de la muestra pre-crecida (p. ej., λ1) y la relación de desajuste es λ/λ1, de modo que se crece la muestra formal (25,5 pares inferior y 15 pares superior) con espesor DBR (tiempo de crecimiento) multiplicado por la relación de desajuste. Las muestras crecidas por este método pueden lograr un acoplamiento de fase perfecto en microcavidad DBR como se diseñó, acoplando así con la longitud de onda de emisión de QDs InAs únicos y logrando una mejora óptima de la emisión de QD.

En este trabajo, los arrays de micropilar se fabricaron en las muestras de QD acopladas a cavidad DBR mediante litografía de haz de electrones (EBL) y grabado por plasma acoplado inductivamente (ICP); el número de serie se diseñó y fabricó en la superficie de la muestra para identificar cada micropilar individual. En mediciones de espectros de PL sintonizados por temperatura, la muestra se enfrió en un criostato de baño libre de criógenos con temperatura finamente sintonizada de 4 K a 60 K y se excitó con láser He-Ne a longitud de onda de 632,8 nm. La configuración de microscopio confocal con lente objetivo (NA, 0,70) enfoca el láser en un punto de 2 µm de diámetro y recoge la luminiscencia eficazmente en un espectrógrafo, permitiendo explorar micro-regiones para buscar líneas espectrales de excitón de QD único. Los espectros de micro-fotoluminiscencia (µPL) se detectaron con un monocromador de 0,75 m de distancia focal equipado con detector CCD de Si refrigerado por nitrógeno líquido para espectrógrafo. La lámina atenuadora se colocó en el sistema espectral para ajustar la potencia de excitación, con el fin de identificar el tipo de excitón. Para investigar el fenómeno de acoplamiento de excitón y modo de cavidad, los espectros µPL se midieron a diversas temperaturas estables entre 6 y 45 K. Para investigar la vida media radiativa del excitón, se usó una tarjeta de conteo de fotones único correlacionados en tiempo (TCSPC) para mediciones de µPL resueltas en tiempo. Para medir la función de autocorrelación de segundo orden g⁽²⁾(τ), la luminiscencia de la línea espectral del QD se envió a una configuración Hanbury-Brown y Twiss (HBT) acoplada a fibra [20] y se detectó con dos módulos de conteo de fotones único de avalancha de Si (SPCM-AQR-15; resolución temporal, 350 ps; tasa de cuentas oscuras, 80 cuentas/s; tiempo muerto, 45 ns) y un módulo de conteo de coincidencias temporales.

Resultados y discusión

La Figura 1a muestra los espectros de reflexión a temperatura ambiente (T = 300 K) de la muestra pre-crecida con 6,5 pares DBR inferior y 4 pares DBR superior y la muestra formal tras el proceso de calibración del modo de cavidad con 25,5 pares inferior y 15 pares superior. El proceso de calibración del modo de cavidad consiste en comparar el modo de cavidad fundamental central medido (933,5 nm de la muestra pre-crecida a 300 K) con la longitud de onda de emisión de QD InAs (917,5 nm a 6,0 K), y convertir ambos a la misma temperatura para obtener la relación de desajuste. Al crecer la muestra formal, se multiplica el tiempo de crecimiento DBR por la relación de desajuste para lograr una calibración precisa del modo de cavidad que acople con la longitud de onda de emisión de QDs InAs únicos. Comparando los espectros de reflexión de la muestra pre-crecida y la formal, la posición del modo de cavidad se desplazó de 933,5 a 941,0 nm como se esperaba. La Figura 1c muestra la imagen SEM de la cavidad de micropilar. Como se ve en la imagen SEM, los micropilares con diámetro de 2,0 µm y altura de 6,5 µm tienen paredes laterales muy suaves y apariencia estructural de alta calidad, y los QDs InAs estaban incrustados en una cavidad de GaAs de espesor λ y emparedados entre 25,5 pares DBR inferior y 15 pares superior para mejorar la eficiencia de recolección de fotones.

La Figura 2a muestra la línea de excitón (X) a 917,24 nm y la línea de modo de cavidad (CM) a 917,54 nm, que es la circunstancia típica de no resonancia del QD incrustado en una cavidad de micropilar. Para acoplar perfectamente el modo de cavidad DBR con la longitud de onda de QD InAs, se realizó un proceso preciso de calibración del modo de cavidad. Tras la calibración, el modo de cavidad acopló perfectamente con el QD, lo que se muestra en la Fig. 2b donde solo aparece la línea X a 919,10 nm. En resonancia, comparado con la circunstancia de no resonancia, la intensidad PL de la línea X se mejora enormemente de 42k a 95k cps. La energía de desintonía del QD y CM es 73,4 µeV basada en resultados de ajuste. Según mediciones resueltas en tiempo de circunstancias resonante y no resonante, el acoplamiento perfecto de QD y modo de cavidad reduce la vida media de 0,908 a 0,689 ns como se muestra en Fig. 2c. La fuerte mejora de intensidad de emisión y la disminución de vida media están relacionadas con el aumento de la tasa de emisión espontánea para el excitón de QD resonante debido al efecto Purcell [39].

a Espectros µPL del excitón de QD de la muestra sin calibrar a 6,0 K con la línea de excitón (X) y la línea de modo de cavidad (CM). b Espectros µPL del excitón de QD de la muestra calibrada a 6,0 K. Líneas de color: ajuste de Lorentz de los datos experimentales. c Mediciones resueltas en tiempo de muestra sin calibrar y calibrada a 6,0 K. d Espectros µPL dependientes de potencia de excitación de la muestra sin calibrar a 6,0 K; recuadro: intensidad PL integrada de X y CM en función de potencia de excitación en escala log-log.

Los espectros µPL dependientes de potencia de excitación de QD InAs/GaAs acoplado a micropilar se estudiaron usando láser He-Ne de onda continua (CW) para excitación sobre-banda como muestra Fig. 2d. El factor de calidad (Q) de la cavidad de micropilar se estima en 3800. La identificación de estas líneas de emisión se demuestra por sus dependencias de potencia. Con el aumento de potencia de excitación, la intensidad PL de la línea X y línea de modo de cavidad se mejora obviamente. La intensidad PL integrada de ambas líneas X y CM en escala log-log muestra dependencia lineal bajo baja potencia de excitación y saturación bajo alta potencia. Las líneas sólidas son ajustes lineales a los datos en gráfico doble-logarítmico. Los resultados de ajuste muestran que la intensidad PL y potencia de excitación tienen relación exponencial donde el exponente n (I∝Pⁿ) de líneas X y CM son 0,85 y 0,87 respectivamente, indicando que el tipo de línea de emisión es línea de excitón. La desviación del exponente del valor ideal esperado para línea de excitón (n_X=1) podría deberse al efecto de centros de recombinación no radiativos cerca de los QDs [4], que afectan la distribución de portadores a diferentes densidades de portadores.

La Figura 3a muestra los espectros de PL sintonizados por temperatura de la muestra sin calibrar. Según la Fig. 3a, la línea de excitón (X) y la línea de modo de cavidad (CM) se desplazan a diferentes tasas al aumentar la temperatura de 6,0 a 45,0 K. La línea CM se desplazó de 917,54 nm (6,0 K) a 918,01 nm (45,0 K) y la tasa de desplazamiento CM es 0,018 µeV/K, mientras que la línea X se desplazó de 917,24 nm (6,0 K) a 919,07 nm (45,0 K) y la tasa de desplazamiento X es aproximadamente 0,069 µeV/K. La tasa de desplazamiento de emisión de excitón es mayor que la de modo de cavidad como se esperaba. Al comparar las curvas de líneas X y CM, las dos curvas se intersectan a temperatura de 24,0 K, indicando un punto donde el excitón y el modo de cavidad alcanzan resonancia a 24,0 K. En resonancia, hay una mejora de la emisión de excitón y la mejora observada es aproximadamente 14,6 veces donde la intensidad pico PL de excitón aumentó de 6,5×10³ cps a 9,5×10⁴ cps. El fenómeno pronunciado de cruce de energías de modo de cavidad y excitón se demuestra en la Fig. 3a, indicando que la interacción luz-materia se ajusta a régimen de acoplamiento débil.

a Contorno de espectros de PL sintonizados por temperatura de la muestra sin calibrar de 6,0 a 45,0 K. Función de correlación de segundo orden g⁽²⁾(τ) de la línea de excitón (X) del QD bajo excitación CW de la muestra sin proceso de calibración (b) y muestra calibrada (c). d Vida media radiativa y g⁽²⁾(0) de la emisión de excitón para la muestra calibrada bajo diferentes potencias de excitación.

Para confirmar el efecto anti-agrupamiento de la emisión de fotón único de la línea de excitón del QD, se midió la función de autocorrelación de segundo orden g⁽²⁾(τ) de ambas muestras, sin calibrar y calibrada, con configuración HBT bajo excitación CW. Las Figuras 3b y c muestran la función de correlación de segundo orden medida de la línea X bajo resonancia en función del tiempo de retardo τ. Los datos pudieron ajustarse con la expresión: \(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {|\tau| }{T})\) [40]. La Figura 3b muestra la función de correlación de segundo orden de la muestra sin proceso de calibración. Para obtener mejor rendimiento de fotón único, la línea de excitón X de QD único de la muestra sin calibrar se sintonizó a resonancia bajo 24,0 K para medir g⁽²⁾(τ). La función de correlación de segundo orden a retardo cero de la muestra sin calibrar bajo resonancia sintonizada por temperatura es g⁽²⁾(0)=0,258. La Figura 3c muestra g⁽²⁾(τ) del excitón de QD tras el proceso de calibración precisa bajo 6,0 K, donde g⁽²⁾(0)=0,070. Ambos son menores que 0,5, lo que indica un efecto anti-agrupamiento obvio y demuestra un emisor de fotón único con fuerte supresión de emisión multi-fotón a retardo temporal cero. Debido al proceso preciso de calibración del modo de cavidad, el acoplamiento perfecto entre excitón de QD y modo de cavidad mejoró la pureza de fotón único del 74,2% al 93,0%. La Figura 3d muestra la vida media radiativa y g⁽²⁾(0) de la emisión de excitón para la muestra calibrada bajo diferentes potencias de excitación. El ajuste de curvas de \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {|\tau| }{T})\) da la vida media radiativa del excitón (T), y la figura demuestra que T se acorta al aumentar la potencia de excitación, mientras que g⁽²⁾(0) a menor potencia de excitación es menor que a potencia de saturación, indicando emisión de fotón único más pura bajo menor potencia de excitación.

Para obtener la tasa de cuenta neta de fotón único del excitón de QD tras el proceso de calibración precisa, se estimaron todas las pérdidas ópticas incluyendo eficiencia de detección de fotones y pérdida de transmisión. La eficiencia de detección del detector de Si es 33%, y la pérdida de transmisión es 81% incluyendo eficiencia de recolección de lente objetivo (66%), eficiencia de filtro de banda estrecha (40%), colimador de fibra (80%), y eficiencia de acoplamiento de fibra multimodo (90%). Basado en la tasa de cuenta (1,0×10⁶ cuentas/s) en dos detectores de fotones único de Si en mediciones de coincidencia y tasa de cuenta de fotones corregida por el factor [1−g⁽²⁾(0)]^1/2 [41], se estima que la tasa de cuenta neta de fotón único es 1,6×10⁷ cuentas/s en la primera lente objetivo. Los resultados indican que durante la etapa de crecimiento de muestra, el acoplamiento perfecto entre modo de cavidad y excitón de QD puede producir una fuente de fotón único más pura y brillante a través del proceso de calibración precisa.

Conclusiones

En conclusión, presentamos una fuente brillante de fotón único a 919 nm mediante fabricación de QD InAs/GaAs en cavidad DBR de micropilar Al_0.9Ga_0.1As/GaAs. Los espectros de PL sintonizados por temperatura demuestran una mejora pronunciada (14,6 veces) de la emisión de excitón de QD en el cruce con el modo de cavidad bajo régimen de acoplamiento débil. Con la ayuda del proceso preciso de calibración del modo de cavidad, es fácil obtener un acoplamiento de fase perfecto en microcavidad DBR para alcanzar una distribución espacial óptima del modo de cavidad como se diseñó teóricamente y así lograr una mejora óptima de la emisión de QD. El acoplamiento perfecto entre excitón de QD y modo de cavidad mejoró la intensidad PL 2,3 veces y la pureza de fotón único mejoró del 74,2% al 93,0%. La medición de autocorrelación de segundo orden produjo g⁽²⁾(0)=0,070 bajo resonancia de cavidad, indicando emisión de fotón único a alta tasa de cuenta con 1,6×10⁷ cuentas/s antes de la primera lente objetivo. Este trabajo demuestra un método altamente factible para acoplamiento perfecto de QD con modo de cavidad y fabricación de fuentes de fotón único de alta pureza y alto brillo.

Disponibilidad de datos y materiales

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles sin restricción del autor correspondiente bajo petición razonable.

Abreviaturas

DBR:

Espejo de Bragg distribuido (Distributed Bragg Reflector)

HBT:

Hanbury-Brown y Twiss

ICP:

Plasma acoplado inductivamente

MBE:

Epitaxia de haz molecular

QDs:

Puntos cuánticos

SEM:

Microscopio electrónico de barrido

NA:

Apertura numérica

CW:

Onda continua

SPSs:

Fuentes de fotón único

CM:

Modo de cavidad

TCSPC:

Conteo de fotones único correlacionados en tiempo

SPCM:

Módulos de conteo de fotones único

µPL:

Micro-fotoluminiscencia