Transición de intervalo de banda indirecta-directa-indirecta controlada por campo eléctrico en monocapa InSe

Discusiones y resultados numéricos

Los parámetros de celosía de la monocapa InSe en la Fig. 1a yb se toman como a =3.953 Å, d =2.741 Å y D =5.298 Å, que se obtienen mediante la aproximación de densidad local [30]. Las energías in situ y de salto en la ecuación hamiltoniana de unión estrecha. (1) se dan en la Tabla 1, que se ajustan a los datos de la teoría funcional de la densidad con corrección de tijera [34]. Aunque aquí sólo se dan los resultados numéricos de la monocapa InSe, también se han encontrado resultados cualitativamente similares en la bicapa InSe y la masa InSe. Por concisión, no se presentan en esta carta.

La figura 1c muestra la banda de energía de la monocapa InSe. Las bandas de conducción alrededor del punto Γ muestran una dispersión de energía similar a una parábola, que es similar a la de otros semiconductores normales. Sin embargo, la estructura de bandas a lo largo de Γ − K es ligeramente asimétrica con la de Γ − M. Y las dos bandas de conducción más bajas se cruzan entre sí a lo largo de estas dos direcciones, como lo indican los ciclos rojos. En contraste con las bandas de conducción, la banda de valencia más alta es plana pero ligeramente invertida alrededor del punto Γ, formando una interesante estructura similar a un sombrero mexicano. Por lo tanto, InSe monocapa es un semiconductor de banda prohibida indirecta, que es bastante diferente del InSe a granel, ya que es un semiconductor de banda prohibida directa. La brecha de energía de la monocapa InSe se puede obtener mediante \ (E _ {\ mathrm {g}} ^ {\ text {id}} =E _ {\ mathrm {C}} - E _ {\ mathrm {A}} =2.715 \) eV, que se amplía mucho al compararlo con el de InSe \ (E _ {\ mathrm {g}} ^ {\ mathrm {d}} =1.27 \) eV [34]. Sin embargo, las otras bandas de valencia muestran una dispersión de energía normal parecida a una parábola.

Para comprender la banda de energía de la monocapa InSe que se muestra en la Fig. 1c, la descomposición orbital | C _{n k} ( o ) | ² para la banda de energía se da en la Fig. 2. Como las dos subcapas de la monocapa InSe es simétrica a lo largo de z eje, los iones en diferentes subcapas tienen las mismas contribuciones orbitales a la banda de energía. Aquí, los iones In y Se en la subcapa 2, como se muestra en la Fig. 1b, se toman como ejemplos. Los paneles superiores indican las contribuciones orbitales de los iones In, mientras que los paneles inferiores representan las de los iones Se. El grosor de las líneas es proporcional a la contribución orbital normalizada. Se puede ver que la banda de conducción más baja alrededor del punto Γ se contribuye en primer lugar a partir de p _z orbital de Se ion y luego s orbital de In ion. La segunda banda de conducción alrededor del punto K se origina predominantemente en p _x orbital de In ion y luego p _z orbital de Se ion. Sin embargo, la banda de valencia más alta proviene principalmente de p _z orbital de Se ion. Las otras bandas de valencia resultan tanto de p _x y p _y orbitales de Se ion. Estos resultados son consistentes con los resultados obtenidos por los cálculos DFT [34].

(Color en línea) Descomposiciones orbitales para la banda de energía de la monocapa InSe. Las líneas más gruesas indican una contribución más dominante. Solo los iones In y Se en la subcapa 2 se seleccionan como ejemplos, ya que las dos subcapas de la monocapa InSe con simetría especular a lo largo de z -eje ( a - h )

Banda de energía de la monocapa InSe con un campo eléctrico perpendicular a lo largo de z -eje se muestra en la Fig. 3a. La intensidad del campo eléctrico se toma como E _z =2,0 V / nm. Al comparar con la banda de energía de la figura 1c, cada banda de conducción y valencia se eleva a la región de mayor energía en su conjunto. Sin embargo, el cambio de energía de cada banda es diferente ya que su descomposición orbital de la p _z El orbital de los iones In y Se es diferente. La posición del valor máximo de la banda de valencia más alta se cambia al punto Γ mientras que la del valor mínimo de la banda de conducción se mantiene sin cambios. Por lo tanto, la monocapa InSe se transforma en un semiconductor de banda prohibida directa. Y la brecha de energía se reduce a \ (E _ {\ mathrm {g}} ^ {\ mathrm {d}} =2.61 \) eV. Además, los cruces a lo largo de las direcciones Γ − K y Γ − M se abren para que se generen brechas de energía, como se muestra en los ciclos rojos, ya que la simetría a lo largo de z -Eje está roto por el campo eléctrico perpendicular. Cuando la intensidad del campo eléctrico aumenta a E _z =6.0 V / nm, la brecha de energía en el punto Γ disminuye, pero las de los cruces aumentan aún más, como se muestra en la Fig. 3b. Curiosamente, la posición del valor mínimo de la banda de conducción se altera desde el punto Γ al alrededor del punto K, mientras que la del valor máximo de la banda de valencia más alta permanece en el punto Γ. Este fenómeno significa que la monocapa InSe es transitada nuevamente a semiconductor de banda prohibida indirecta y la brecha de energía indirecta de toda la banda \ (E _ {\ mathrm {g}} ^ {\ text {id}} =1.30 \) eV. De manera similar, la banda prohibida de la monocapa InSe puede controlarse mediante deformación biaxial. La banda prohibida varía de 1,466 a 1,040 eV cuando la deformación varía del 1 al 4%. Además, la transición de banda prohibida indirecta-directa también se observa cuando la monocapa InSe está bajo tensión uniaxial [49]. Para la bicapa InSe con un campo eléctrico perpendicular, su banda prohibida disminuye a medida que aumenta la intensidad del campo eléctrico y se cerrará cuando la intensidad del campo eléctrico aumenta a 2,9 V / nm [51].

(Color en línea) Bandas de energía de la monocapa InSe modulada por campo eléctrico perpendicular a diferentes intensidades E _z =2,0 V / nm ( a ) y 6,0 V / nm ( b ), respectivamente. Círculos rojos en a y b significa los huecos de energía abiertos alrededor de los puntos de cruce que se muestran en la Fig. 1c. c Energías en los puntos A (la línea negra continua), B (la línea discontinua magenta), C (la línea discontinua azul) y D (la línea discontinua verde discontinua) que se muestran en la Fig.1c como una función de la intensidad del campo eléctrico . d Band gap global en función de la fuerza del campo eléctrico. La línea amarilla significa el intervalo de banda directo, mientras que las líneas roja y azul indican los intervalos de banda indirectos

Para comprender más claramente el proceso de cambio de la estructura electrónica de la monocapa InSe en presencia de un campo eléctrico perpendicular, las energías en los vectores de onda correspondientes a los puntos A, B, C y D en los bordes de la banda que se muestran en la Fig. 1c en función de la fuerza del campo eléctrico se muestran en la Fig. 3c. Las energías con respecto a todos estos puntos se mueven hacia arriba a medida que aumenta la intensidad del campo eléctrico, lo que confirma la evolución de las bandas de energía en la Fig. 3a y b. Cuando la intensidad del campo eléctrico E _z <1.6 V / nm, la energía en el punto A en la banda de valencia es más alta que la del punto B mientras que la parte inferior de la banda de conducción se ubica en el punto C. Por lo tanto, la monocapa InSe modulada por campo eléctrico dentro de este rango de fuerza es una banda prohibida indirecta semiconductor, como se muestra en el área roja. Sin embargo, las energías con respecto a los puntos A y B se cruzarán en TP1, y luego la energía en el punto B será más alta que la del punto A a medida que la intensidad del campo eléctrico aumente aún más. Simultáneamente, la parte inferior de la banda de conducción se mantiene inalterada hasta que la intensidad del campo eléctrico aumenta a 4.0 V / nm. Como resultado, la monocapa InSe modulada por campo eléctrico dentro de este rango de fuerza es un semiconductor de banda prohibida directa, como se muestra en el área amarilla. Similar al cruce de energía entre los puntos A y B en la banda de valencia, el punto de tránsito también se observa en las energías en los puntos C y D en las bandas de conducción, como lo indica TP2. La energía en el punto D es menor que la del punto C, mientras que la parte superior de la banda de valencia aún permanece en el punto B si solo la intensidad del campo eléctrico es menor que 9.23 V / nm. En consecuencia, la monocapa InSe modulada por campo eléctrico se convierte nuevamente en un semiconductor de banda prohibida indirecta, como se muestra en el área azul. Curiosamente, las energías en el punto B en la banda de valencia más alta y el punto D en la banda de conducción más baja también se cruzarán en TP3, lo que significa que la banda prohibida de energía está cerrada. Además, la energía en el punto B será mayor que la del punto D cuando la intensidad del campo eléctrico sea superior a 9,23 V / nm. Por lo tanto, la banda de conducción más baja y la banda de valencia más alta se superpondrán de modo que la monocapa InSe modulada por campo eléctrico se convierta en un metal en este caso, como se muestra en el área cian. La banda prohibida global correspondiente a diferentes áreas coloreadas en la Fig. 3c se representa en la Fig. 3d. La banda prohibida correspondiente al área roja es casi independiente de la variada intensidad del campo eléctrico, como lo muestra la línea roja. Sin embargo, la banda prohibida del área amarilla disminuye linealmente al aumentar la intensidad del campo eléctrico. También se encuentra un comportamiento de banda prohibida similar en el área azul pero con una pendiente más grande. La banda prohibida se reduce a cero siempre que la intensidad del campo eléctrico sea mayor que la del punto TP3, como se muestra en la línea cian. Los comportamientos de banda prohibida modulados por campo eléctrico indican que los semiconductores en capas III-VI tienen aplicaciones potenciales en el diseño de nuevos detectores y absorbedores ópticos. Además, la frecuencia de respuesta espectral de estos dispositivos varía continuamente desde la luz violeta ( ν ≈6,57 × 10 ¹⁴ Hz como E _z =1,6 V / nm) a la luz infrarroja ( ν <3,97 × 10 ¹⁴ Hz como E _z > 5,18 V / nm).

Como es bien sabido, las características electrónicas de los materiales están determinadas principalmente por los bordes de las bandas de energía. De acuerdo con la descomposición orbital de la banda de energía en la Fig. 2, tanto los bordes de la banda de conducción como de la de valencia de la monocapa InSe son predominantemente contribuidos por p _z orbital de Se ion. Por lo tanto, solo p _z Las descomposiciones orbitales del ion Se en la subcapa 2 para las bandas de energía mostradas en la Fig. 3a yb se muestran en la Fig. 4a yb, respectivamente. Comparando con la Fig. 2h, p _z La contribución orbital a las bandas de conducción se modifica ligeramente. Por tanto, la forma de estas estructuras de bandas sufre poca afectación. Sin embargo, la p _z La contribución orbital a las bandas de valencia se modifica fuertemente, lo que resulta en el cambio de forma de estas estructuras de bandas. Además, según la p _z Descomposición orbital para la banda de energía de la monocapa InSe con un campo eléctrico perpendicular, la posición relativa de cada banda de conducción se mantiene sin cambios aunque se abren espacios en los cruces de bandas, como lo indican los ciclos rojos. Por el contrario, se cambia la posición relativa de cada banda de valencia. Las energías de las bandas de valencia inferiores alrededor de Γ puntos aumentan y superan los de la banda de valencia más alta finalmente, lo que lleva a una transición de banda prohibida indirecta-directa.

(Color en línea) a y b mostrar p _z Descomposición orbital del ion Se en la subcapa 2 para las bandas de energía de la monocapa InSe con un campo eléctrico perpendicular que se muestra en la Fig. 3a yb, respectivamente. Las líneas más gruesas representan una contribución más importante