El espesor de la capa de GaN altera la localización de portadores y la estabilidad térmica en pozos cuánticos InGaN/GaN – Perspectivas de fotoluminiscencia

Resumen

Dos muestras de pozos cuánticos múltiples (MQW) InGaN/GaN se crecieron por deposición química de vapor orgánico-metálico (MOCVD) con condiciones idénticas excepto por el espesor de una capa de GaN depositada sobre cada pozo InGaN. La muestra A recibió una capa de 30 s mientras que la muestra B recibió una de 200 s. Las mediciones de fotoluminiscencia (PL) revelaron que la muestra de capa delgada exhibió una intensidad de PL marcadamente mayor. En contraste, la muestra de capa gruesa mostró dos picos de PL distintos bajo alta potencia de excitación, y sus curvas de energía de pico PL versus temperatura transitaron de una dependencia en V invertida a una dependencia en S convencional al aumentar la potencia de excitación. Además, la estabilidad térmica de la muestra de capa gruesa se deterioró a mayores potencias de excitación. Estas anomalías se atribuyen a la redistribución de portadores entre dos clases de estados localizados, que surgen de una distribución inhomogénea de indio en la muestra de capa gruesa. Los estados localizados profundos demuestran mayor estabilidad térmica, mientras que los estados localizados someros son más susceptibles al apagado térmico. La pronunciada inhomogeneidad de indio probablemente se origina en el crecimiento extendido a baja temperatura de la capa de GaN, que dificulta la difusión de indio y promueve fluctuaciones composicionales.

Introducción

Los MQW InGaN/GaN son la piedra angular de los diodos emisores de luz (LED) y diodos láser (LD) modernos debido a su emisión brillante y amplia sintonizabilidad. A pesar de los desafíos que plantean las dislocaciones de rosca y los campos eléctricos internos derivados de la polarización espontánea y piezoeléctrica, estas estructuras logran eficiencias cuánticas externas (EQE) notables. Un contribuyente clave a este rendimiento es la localización de excitones dentro de mínimos de potencial causados por fluctuaciones de composición de indio, que efectivamente crean estados tipo punto cuántico en los pozos.

Si bien el papel de los estados localizados en la recombinación radiante y no radiante ha sido examinado, una comprensión integral de cómo estos estados influyen en la PL bajo densidades de excitación variables sigue siendo elusiva. Simulaciones atomísticas han mostrado que la localización puede mejorar tanto la recombinación radiante como Auger, con tasas Auger aumentando en un orden de magnitud. Experimentalmente, la localización de portadores relaja la regla de selección k para procesos Auger, amplificando así pérdidas no radiantes en QW InGaN/GaN polares a alta excitación óptica.

La PL dependiente de temperatura (TDPL) a menudo exhibe una evolución en forma de S de la energía de pico —un sello de la localización de portadores. Modelos como el marco de ensemble de estados localizados (LSE) capturan la interacción entre redistribución de portadores y temperatura. Dado que dispositivos prácticos como LD operan bajo altas densidades de portadores, es esencial sondear el comportamiento de PL a lo largo de un rango de potencias de excitación para descubrir la influencia de la uniformidad de estados localizados. Este estudio aborda esa brecha investigando dos muestras MQW con diferentes espesores de capa de GaN.

Métodos

Materiales

Los MQW se crecieron sobre sustratos de zafiro plano-c en un reactor AIXTRON 3 × 2 in closed-coupled showerhead. Trimetilgalio (TMGa), trimetilindio (TMIn) y amoníaco (NH₃) sirvieron como precursores de Ga, In y N, respectivamente, con H₂ y N₂ como gases portadores para capas de GaN e InGaN. Cada MQW comprendió dos periodos de QW InGaN/GaN. Durante el crecimiento de los pozos InGaN, el flujo de TMIn se mantuvo constante. Una capa de GaN se depositó luego a 710 °C, seguida de una rampa a 830 °C para la barrera. La muestra A recibió una capa de 30 s, mientras que la muestra B recibió una de 200 s. Un esquema de la estructura de capas y parámetros de crecimiento se muestra en Fig. 1.

Caracterización

La composición promedio de indio, espesor de periodo y calidad cristalina se extrajeron de difracción de rayos X de alta resolución (HRXRD) usando un Rigaku Ultima IV con radiación Cu-Kα (λ = 1,54 Å, 40 kV, 30 mA). La PL dependiente de temperatura (TDPL) y la PL dependiente de potencia de excitación (PDPL) se realizaron con un láser de 405 nm (spot ≈ 0,5 mm²) en un rango de potencia de 0,01-50 mW. Las muestras se montaron en un criostato de ciclo cerrado de He, permitiendo control de temperatura de 10 a 300 K.

Resultados y Discusión

Los escaneos ω-2θ simétricos (Fig. 2a) confirman una excelente periodicidad de capas, con picos satélite extendiéndose hasta cuarto orden para ambas muestras. El ajuste de datos HRXRD (Tabla 1) muestra que aumentar el espesor de la capa aumenta modestamente el espesor de la barrera y el espesor y composición del pozo InGaN, debido a la baja tasa de crecimiento (≈ 0,006 nm/s) y temperatura (710 °C). Sin embargo, la capa de GaN adicional puede influir en la difusión y evaporación de indio, afectando la uniformidad composicional de los pozos.

El mapeo del espacio recíproco (RSM, Fig. 2b) demuestra que los MQW en la muestra A permanecen totalmente tensados, con picos satélite alineados verticalmente con el pico de GaN. El RSM para la muestra B, aunque no se muestra, revela un estado de tensión similar.

Los espectros PDPL a 10 K (Fig. 3) ilustran comportamientos contrastantes. La muestra A muestra un pico dominante (A₂) acompañado por una réplica de fonón (A₁) 92 meV menor. La muestra B, a baja excitación (< 5 mW), muestra un único pico dominante (B₂). Sin embargo, por encima de 10 mW, emerge un pico adicional de mayor energía (B₃) y domina progresivamente, indicando una redistribución de portadores entre dos familias distintas de estados localizados.

La PL dependiente de temperatura a diferentes potencias (Fig. 4) confirma que el fenómeno de dos picos en la muestra B es pronunciado por debajo de 200 K y se desvanece cerca de 300 K. La transición de B₂ a B₃ es abrupta, sugiriendo un comportamiento de "conmutación" más que un cambio gradual.

Examinando las curvas de energía de pico versus temperatura (E-T, Fig. 5) revela que la muestra A mantiene una dependencia en V invertida independientemente de la potencia, con un ligero desplazamiento al azul a mayor excitación. La muestra B, sin embargo, muestra una forma de V invertida a baja potencia (≤ 5 mW) pero se transforma en una forma de S convencional a 40 mW. Este comportamiento desafía la expectativa de que la alta excitación debería borrar la localización; en cambio, refleja la redistribución de portadores entre estados localizados profundos y someros inducida por la inhomogeneidad de indio.

Aplicando el modelo de ensemble de estados localizados (LSE) (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT) con la relación trascendental para x (Ec. 2) se obtienen parámetros de ajuste listados en la Tabla 2. En la muestra A, E₀ y Eₐ cambian modestamente (≈ 19 meV y 18 meV, respectivamente) de 5 a 40 mW, reflejando apantallamiento de polarización mejorado y llenado de portadores. En la muestra B, los cambios son sustanciales (E₀ sube 73 meV, Eₐ 57 meV, y τ_r/τ_tr aumenta en órdenes de magnitud), indicando que poblaciones distintas de estados localizados dominan a baja versus alta excitación.

Además, la intensidad de PL integrada versus temperatura (Fig. 7) demuestra que la muestra B se apaga más rápidamente que la muestra A, significando menor estabilidad térmica. Curiosamente, a bajas temperaturas (< 125 K), la curva de 5 mW supera a la de 20 mW, mientras que lo inverso ocurre a temperaturas más altas. Esta tendencia respalda la noción de que los estados localizados profundos (dominantes a baja potencia) poseen mayor eficiencia radiante y resiliencia térmica comparados con los estados someros (dominantes a alta potencia).

Colectivamente, estas observaciones confirman que la capa de GaN más gruesa promueve la segregación de indio, creando dos clases de estados localizados: profundos (alto indio, robustos) y someros (bajo indio, frágiles). La resultante redistribución de portadores sustenta la aparición anómala de pico PL, la evolución de curvas E-T y el comportamiento de apagado térmico.

Conclusiones

Fabricamos MQW InGaN/GaN con capas de GaN de 30 s y 200 s por MOCVD e investigamos sus propiedades estructurales y ópticas usando HRXRD, TDPL y PDPL. La muestra de capa de 200 s exhibió un segundo pico PL de alta energía solo a potencias de excitación elevadas, y sus curvas E-T cambiaron de V invertida a forma S a medida que aumentaba la potencia. El apagado térmico fue más pronunciado para la muestra de capa gruesa a alta excitación, indicando menor estabilidad térmica de los estados localizados someros. Estos hallazgos atribuyen las anomalías a un sistema de doble estado localizado que surge de una distribución inhomogénea de indio, ofreciendo una visión más profunda de la dinámica de portadores en pozos cuánticos InGaN/GaN de emisión verde y guiando la optimización de dispositivos de alta eficiencia.

Abreviaturas

HRXRD:

Difracción de rayos X de alta resolución

LD:

Diodos láser

LED:

Diodos emisores de luz

LSE:

Ensemble de estados localizados

MOCVD:

Deposición química de vapor orgánico-metálico

MQW:

Pozos cuánticos múltiples

NH₃:

Amoníaco

PDPL:

Fotoluminiscencia dependiente de potencia

RSM:

Mapeo del espacio recíproco

TDPL:

Fotoluminiscencia dependiente de temperatura

TMGa:

Trimetilgalio

TMIn:

Trimetilindio