Emisión multicolor de una estructura de nanopiramida cuasicristalina fotónica ultravioleta basada en GaN con múltiples pozos cuánticos semipolares InxGa1 − xN / GaN

Resumen

En este estudio, demostramos una emisión multicolor de alta calidad en un área grande a partir del dispositivo de nanovarilla de cuasicristal fotónico de GaN simétrico de 12 veces que se fabricó utilizando la tecnología de litografía de nanoimpresión y el procedimiento de regeneración de múltiples pozos cuánticos. Longitudes de onda de emisión de color azul y verde de alta eficiencia de 460 y 520 nm del rebrote In _x Ga _{1− x} Se observaron múltiples pozos cuánticos de N / GaN en condiciones de bombeo óptico. Para confirmar el fuerte acoplamiento entre las emisiones de los pozos cuánticos y los modos resonantes de borde de banda de cristal fotónico, se aplicó el método de elementos finitos para realizar una simulación de las redes de cuasicristal fotónico de simetría de 12 veces.

Antecedentes

Los materiales basados en GaN con una banda prohibida amplia y propiedades únicas se han aplicado en muchos sistemas y dispositivos optoelectrónicos, incluidos los diodos emisores de luz (LED) [1, 2, 3] y los diodos láser (LD) [4, 5]. Los LED basados en GaN se han aplicado en señales de tráfico, retroiluminación de pantallas [6,7,8], iluminación de estado sólido [9, 10], biosensores [11] y optogenética [12]. Uno de los desafíos para los LED de GaN avanzados es realizar los LED blancos sin fósforo, incluidos los LED blancos multichip, los LED monolíticos y los LED blancos de conversión de color [13, 14]. Los LED de nanovarillas basados en GaN con baja dislocación, bajo campo interno y alta eficiencia de extracción de luz [15, 16] podrían ser una posible solución. Se han empleado varios enfoques para aumentar la eficiencia de extracción de luz para los LED de nitruro III, como superficies rugosas [17,18,19,20], microlentes de zafiro [21], estructura de mesa oblicua [22], nanopirámides [23], graduada materiales de índice de refracción [24], patrones de litografía autoensamblados [25], matrices de microlentes de base coloidal [26, 27] y cristales fotónicos [28,29,30,31]. Se ha informado de cristales fotónicos en configuraciones de rejilla de cuasicristal o bidimensionales (2D) defectuosas y conducen a una mejor eficiencia de extracción de luz en los LED [32,33,34,35]. La estructura del cristal fotónico es periódica con simetría de traslación. La estructura periódica puede exhibir una banda prohibida fotónica para inhibir la propagación de modos guiados y utiliza una estructura de cristal fotónico para acoplar modos guiados con modos radiativos [36,37,38,39]. Los láseres de cristal fotónico basados en el efecto de borde de banda tienen varias ventajas, como emisiones de alta potencia, funcionamiento en modo único y oscilación coherente [40,41,42]. La litografía de haz E y la litografía de interferencia láser se han utilizado para producir la estructura del cristal fotónico [43, 44]. Además, debido a que las unidades emisoras están separadas y las superficies de emisión se enfrentan entre sí, la luz se puede mezclar de forma eficaz. Por lo tanto, se considera que las nanovarillas tienen una gran ventaja para mejorar la eficiencia luminosa en la región de emisión de verde a rojo, y se han adoptado numerosos esfuerzos [45, 46].

Sin embargo, la litografía por nanoimpresión (NIL) ofrece una resolución de alto nivel, un bajo costo y un alto rendimiento en comparación con otras formas de litografía, incluida la interferencia láser y la litografía con haz de electrones [47,48,49]. En este estudio, demostramos la emisión de múltiples colores de una estructura de cuasicristal fotónico 2D basada en GaN (PQC) como se ilustra en la Fig. 1. La estructura de PQC se fabricó utilizando NIL [41, 42]. El área total del patrón PQC es de aproximadamente 4 cm × 4 cm (sustrato de zafiro de 2 pulgadas) y posee una simetría de 12 veces [50, 51], con una constante de celosía de aproximadamente 750 nm, un diámetro de 300 nm, y la profundidad de los nanopilares es de aproximadamente 1 μm. La estructura de PQC formó una banda prohibida completa con el recrecimiento de pirámides de GaN de 430 nm de altura y semipolares de 10 pares {10-11} In _x Ga _{1− x} N / GaN (3 nm / 12 nm) nanoestructuras de pozos cuánticos múltiples (MQW), como se ilustra en la Fig. 1.

Estructura esquemática de la estructura de PQC basada en GaN con el recrecimiento de pirámides de {10-11} GaN semipolares e In _{x de 10 pares} Ga _{1− x} N / GaN (3 nm / 12 nm) MQW

En funcionamiento de bombeo a temperatura ambiente, el dispositivo demuestra la acción del láser con una densidad de potencia de umbral bajo y la emisión de múltiples colores simultáneamente. Habíamos informado de la acción del láser de un solo color de la estructura de GaN PQC [41, 42]. Esta plataforma PQC presenta las ventajas de los bajos costos de fabricación y una mejor integración del material basado en GaN con sistemas multicolores. En el futuro, se pueden esperar los láseres basados en GaN de múltiples colores con la optimización del procedimiento de recrecimiento y la cavidad de cristal fotónico de alta calidad.

Métodos

Diseño y fabricación de muestra

La figura 2 ilustra los procedimientos esquemáticos de fabricación del dispositivo. Los procedimientos de fabricación incluyeron el crecimiento epitaxial de una oblea de GaN, patrones NIL de PQC y grabado en seco. El material a base de GaN se cultivó en un reactor de deposición de vapor químico metalorgánico a baja presión sobre un sustrato de zafiro del plano C (0001). Para preparar una superficie limpia del sustrato de zafiro, el sustrato se sumergió en una solución ardiente de ácido sulfúrico:ácido fosfórico =3:1, luego se calentó el vaso de precipitados a una temperatura constante durante 1 h. El sustrato se limpió con agua desionizada bajo oscilación ultrasónica. Primero se cultivó un GaN (1 μm de espesor) en un sustrato de zafiro de 2 pulgadas a 1160 ° C. Un SiO ₂ de 0,4 μm luego se depositaron la máscara y la máscara de polímero de 0,2 µm. Después de que se secó la película de polímero, se colocó sobre ella un molde con patrón de una estructura de PQC de 2 pulgadas aplicando alta presión (Fig. 2. paso 1). El sustrato se calentó a una temperatura superior a la de transición vítrea del polímero ( T _g ). A continuación, el sustrato y el molde se enfriaron a temperatura ambiente para liberar el molde. Los patrones de PQC se definieron en la capa de polímero (Fig. 2, paso 2). Luego, los patrones se transfirieron a un SiO ₂ capa con grabado de iones reactivos (RIE) usando un CHF ₃ / O ₂ mezcla (Figura, paso 3). El SiO ₂ La capa se utilizó como máscara dura. A continuación, se grabó la estructura utilizando RIE de plasma acoplado inductivamente con un Cl ₂ / Ar mezcla. La máscara de SiO ₂ La capa se eliminó al final del proceso de grabado (Fig. 2, paso 4).

El esquema del proceso de fabricación de la estructura de GaN PQC. Incluyendo el crecimiento epitaxial de una oblea de GaN (paso 1), NIL de patrones de PQC (paso 2), grabado en seco (pasos 3 y 4) y estructura de MQW piramidal sobre nanobarras después del recrecimiento (paso 5)

Antes del proceso de rebrote, la muestra se pasivó con SiO ₂ poroso en la pared lateral de los nanopilares. Las estructuras de GaN en forma de pirámide volvieron a crecer sobre los nanopilares de GaN a 730 ° C. Las pirámides de 0,43 μm de altura contenían 10 pares en _x Ga _1-x Pozos cuánticos de N / GaN (3 nm / 12 nm), que admitían diferentes longitudes de onda de emisión de color azul y verde, con una proporción de en composición:In _x Ga _{1− x} Variaciones de fracción de InN dependientes de N / GaN. En _0.1 Ga _0.9 MQW de N / GaN e In _0.3 Ga _0,7 Los MQW de N / GaN correspondían a longitudes de onda de emisión de 460 y 520 nm, respectivamente (Fig. 2, paso 5). La profundidad de grabado de las nanovarillas fue de aproximadamente 1 μm, como se ilustra en la Fig. 3a. La Figura 3b, c muestra las imágenes SEM de la estructura PQC con el SiO poroso ₂ capa y semipolar {10-11} en _x Ga _{1− x} N / GaN MQW. La figura 3d muestra el aumento de semipolar {10-11} en _x Ga _{1− x} N / GaN MQW con las facetas de microestructuras trapezoidales. Los planos semipolares {10-11} pueden reducir la influencia del efecto Stark confinado cuánticamente en la eficiencia cuántica de los LED debido a la estabilidad de la superficie y la supresión de los efectos de polarización [52,53,54,55].

un Imagen SEM de ángulo de vista en mosaico de la estructura PQC. b La imagen SEM de vista en sección transversal de la estructura PQC con SiO poroso ₂ . c Imagen SEM de vista superior de la estructura de PQC después del procedimiento de recrecimiento. d Ampliación de la imagen SEM de semipolar {10-11} en _x Ga _{1− x} N / GaN MQW con las facetas de microestructuras trapezoidales

Para estudiar las propiedades ópticas del PQC basado en GaN con estructura de nanopiramida, se prepararon dos muestras de PQC de GaN:A, In _0.1 Ga _0.9 MQW de N / GaN y B, en _0,3 Ga _0,7 MQW de N / GaN con fabricación de recrecimiento. Durante el paso de rebrote, la temperatura es la clave para controlar la proporción de composición de indio. La temperatura de control del azul en _0.1 Ga _0.9 N es 760–780 ° C y la temperatura de control del verde In _0.3 Ga _0,7 N es 730–740 ° C.

Resultados y discusión

Para demostrar el modo óptico de la estructura de cuasicristal fotónico, las muestras A y B se bombearon ópticamente mediante un láser de He-Cd de onda continua (CW) a 325 nm con una potencia incidente de aproximadamente 50 mW. La emisión de luz del dispositivo se recogió mediante una lente objetivo de 15x a través de una fibra multimodo y se acopló a un espectrómetro con detectores de dispositivos acoplados por carga. La Figura 4a ilustra los espectros PL medidos bajo bombeo de láser He-Cd 325 nm CW. El espectro de la curva negra es la emisión de luz con una longitud de onda de 366 nm de la estructura de PQC basada en GaN mostrada en la Fig. 3a. Ambas muestras A (curva azul) y B (curva verde) tenían un pico de emisión fuerte que correspondía a longitudes de onda de aproximadamente 460 y 520 nm, respectivamente, como resultado de la In _x Ga _1-x Estructura de MQW de N / GaN. Los anchos de línea del espectro de las muestras A y B fueron 40 y 60 nm, respectivamente. La Figura 4a también muestra fotografías de la estructura PQC de las muestras A y B durante la medición. Las coordenadas CIE de PL de las muestras A y B fueron (0,19, 0,38) y (0,15, 0,07), respectivamente, como se ilustra en la Fig. 4b. Así, esta plataforma híbrida tiene varias posibilidades para LED multicolores. Cabe señalar que el pico de la muestra B es más ancho que el de la muestra A en la Fig. 4a. El ligero espectro amplio de la muestra B se atribuyó a la existencia de defectos y dislocaciones generadas por la mayor composición de indio [56,57,58].

un Espectros PL de las nanovarillas de material a base de GaN (negro), muestras A (azul) y B (verde). b Fotografías de la estructura PQC de las muestras A y B durante la medición correspondientes a las coordenadas CIE de (0.19, 0.38) y (0.15, 0.07), respectivamente

Con el fin de confirmar que los modos de resonancia óptica eran los modos de borde de banda PQC, se utilizó el método de elementos finitos (FEM) [59, 60] para realizar una simulación de las celosías de cuasicristal fotónico de simetría de 12 veces. Los espectros de transmisión calculados del PQC con ángulos incidentes junto con 0, 5 °, 10 °, 15 °, 20 ° y 25 ° como se indica en la Fig. 5a se presentan en la Fig. 5b. Debido a la simetría de estas celosías PQC, los espectros se repetirían para cada ángulo de incidencia de 30 °. El alto valor de transmisión en los espectros (color azul) indica que la señal incidente se acopló a los modos resonantes de la red PQC que son las áreas del diagrama de bandas. Las regiones de baja transmisión (color amarillo) indican varios espacios de banda fotónica (PBG) de la estructura de PQC. La relación de transmisión alta a baja es de más de cuatro órdenes, lo que muestra que las celosías PQC tienen un efecto fuerte para seleccionar los modos de propagación en el dispositivo. Las acciones láser observadas ocurren alrededor de los bordes de banda de la estructura de banda de PQC, que son los límites entre los regímenes de alta y baja transmisión de la Fig. 5b. La curva de dispersión plana cerca del borde de la banda implica una baja velocidad de grupo de la luz y una fuerte localización y conduce a las acciones láser de los dispositivos. Estos PBG coincidían con la longitud de onda de emisión de In _x Ga _{1− x} N / GaN con la frecuencia normalizada correspondiente son a / λ ≈ 0.88, 1.0 y 1.25 que fueron etiquetados como modo M ₁ , M ₂ y M ₃ . Con el acoplamiento entre las resonancias de borde de banda de PQC y la emisión de las capas de InGaN / GaN, se mejoraría aún más la eficiencia de emisión y la extracción de luz en la longitud de onda específica. La acción láser de GaN acoplada al M ₃ de alta frecuencia podría lograrse con suficiente excitación como nuestra demostración anterior [43, 45]. Para el rebrote en _0.1 Ga _0.9 N e In _0.3 Ga _0,7 N que se acopló a M ₂ y M ₁ , se potenciaría la emisión de luz azul y verde. Por lo tanto, aprovechando el acoplamiento entre los modos ópticos de la estructura PQC e In _x Ga _{1− x} N / GaN, LED multicolores eficientes, LD podrían realizarse en dicha plataforma híbrida. La longitud de las nanovarillas en las redes de cristal fotónico también es importante para generar una mejora del color de alta calidad. En este estudio, para lograr una mejora del color de alta calidad, la longitud de la nanovarilla del cristal fotónico se grabó a 1000 nm, que es más de cuatro veces la longitud de onda efectiva. Para realizar la emisión multicolor de un solo dispositivo PQC en el futuro, los procedimientos de regeneración múltiple deben agregarse en el proceso epitaxial.

un Espectros duplicados para cada ángulo de incidencia de 30 ° debido a la simetría de la estructura PQC. b Espectro de transmisión de las celosías de cuasicristal fotónico de simetría de 12 veces, calculado por FEM correspondiente a diferentes modos resonantes de borde de banda

Conclusiones

En resumen, se fabricó un nanopilar de GaN PQC simétrico de 12 veces utilizando la tecnología NIL. Emisiones de color azul y verde de alta eficiencia de In _x Ga _{1− x} Los MQW de N / GaN se lograron con el procedimiento de rebrote del In _{x superior} Ga _{1− x} MQW de N / GaN cultivados en estas facetas, con una relación de composición In:In _x Ga _{1− x} Variaciones de fracción de InN dependientes de N / GaN. Los picos de emisión se observaron alrededor de 366, 460 y 520 nm de longitud de onda como resultado de In _0.1 Ga _0.9 MQW de N / GaN e In _0.3 Ga _0,7 N / GaN MQW, respectivamente. Estos modos de emisión corresponden a los modos resonantes de borde de banda de la estructura GaN PQC con simulación FEM. Los métodos de fabricación demostraron un gran potencial para ser una técnica de bajo costo para fabricar semipolares {10-11} In _x Ga _{1− x} LED N / GaN para utilizar en la fabricación de fuentes de luz multicolor. Creemos que los láseres de cuasicristal fotónicos basados en GaN podrían integrarse en sistemas de fuentes de luz multicolor en el futuro.

Disponibilidad de datos y materiales

Todos los datos que respaldan las conclusiones de este artículo se incluyen en el artículo.

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