Preparación de una matriz periódica de nanoesferas de poliestireno utilizando el método de inmersión con grabado posterior a la deposición y su aplicación para mejorar la eficiencia de extracción de luz de InGaN / GaN LED

Resumen

En este estudio, sintetizamos una matriz periódica de nanoesferas de poliestireno (PS NS) utilizando el método de inmersión y gota con grabado posterior a la deposición para mejorar la eficiencia de extracción de luz (LEE) de los diodos emisores de luz (LED) de InGaN / GaN. El método de inmersión y gota tiene ventajas tales como un procedimiento simple, equipo económico, deposición a temperatura ambiente y fácil implementación en LED. La disposición de los PS NS sobre un sustrato de vidrio recubierto de indio-óxido de estaño (ITO) depende de la velocidad media de inmersión y caída y de la concentración de la suspensión de PS NS. La matriz PS NS periódica puede modular el vector de onda en el plano de la luz de emisión desde un semiconductor al espacio libre y así aumentar la probabilidad de escape. Los resultados experimentales y calculados indicaron que la intensidad de salida de luz de los LED de InGaN / GaN se puede mejorar utilizando la matriz periódica de PS NS como una capa de ventana; esta matriz comprende PS NS con un diámetro de 100 nm separados con períodos de 100 y 100 nm en el x y y direcciones. Debido al LEE mejorado, los LED de InGaN / GaN con las capas óptimas de la ventana de la matriz PS NS mostraron un aumento del 38% en la intensidad de salida de luz en comparación con los LED de InGaN / GaN convencionales con una corriente de activación de 20 mA.

Antecedentes

Recientemente, los cristales fotónicos (PC) se han investigado ampliamente para mejorar la eficiencia de dispositivos optoelectrónicos como los diodos emisores de luz (LED) [1], las células solares [2] y los fotodetectores [3]. Las PC son estructuras en las que se produce una variación periódica del índice de refracción en la escala de la longitud de onda de la luz en una o más direcciones [4, 5]. La estructura de las PC con un contraste de índice de refracción suficientemente grande puede producir una banda prohibida fotónica en la que el rango de frecuencia de propagación de la luz está prohibido. La eficiencia de extracción de luz (LEE) de los LED se puede mejorar utilizando las PC a través de dos métodos. Un enfoque es diseñar la estructura de la PC con una banda prohibida para que coincida con los modos de guía de ondas atrapados dentro del LED. La luz de la guía de ondas dentro de la banda prohibida de la PC se bloquea en la dirección lateral en la estructura y se guía al único canal de emisión externo para que la luz salga del dispositivo. Sin embargo, este enfoque es difícil de realizar debido al importante problema de procesamiento del material de crear una estructura plana con un contraste de índice de refracción suficientemente grande para abrir una banda prohibida óptica completa. Otro enfoque es utilizar el índice de refracción periódico de la PC para difractar el modo de guía de ondas por encima de una cierta frecuencia de corte en modos de propagación externa: k _‖m = k _‖ + N k _pc , donde k _‖m y k _‖ son los vectores de onda en el plano modificados y originales, respectivamente; n es un número entero; y k _pc es el vector de onda recíproco que depende de la constante de red de PC. Cuando la periodicidad se elige correctamente, el vector de onda en el plano modificado cae dentro del maíz de escape, lo que da como resultado la extracción al aire en un ángulo que depende de la constante de celosía específica dentro de este rango. Existen varios métodos para definir las estructuras periódicas de PC en óxido de indio-estaño (ITO) o p-GaN, incluida la litografía por haz de electrones [6,7,8,9], la litografía holográfica con láser [10], la tecnología de haz de iones enfocado [11 ], litografía de nanoimpresión [12] y recubrimiento de nanoesferas de poliestireno coloidal autoensamblado (PS NS) [13, 14]. El método de recubrimiento PS NS autoensamblado tiene ventajas tales como una disposición de área grande con un factor de llenado que cambia gradualmente, un proceso simple, equipo sofisticado y daños por grabado.

Los LED a base de nitruro de galio con longitudes de onda desde el ultravioleta hasta el azul / verde han atraído una considerable atención en la investigación [15, 16]. Los LED basados en GaN con alto brillo se pueden utilizar en aplicaciones como pantallas de gran tamaño a todo color, comunicación óptica de corta distancia, semáforos y luces de fondo para pantallas de cristal líquido en color [17,18,19]. El brillo de los LED basados en GaN depende de la eficiencia cuántica externa (EQE), que es el producto de la eficiencia cuántica interna y LEE. Debido al contraste de índice de refracción inherentemente alto entre el espacio libre y el material semiconductor, el ángulo crítico calculado para que la luz generada escape de la capa de p-GaN al aire es de aproximadamente 23 °. El pequeño ángulo crítico indicó que se pueden extraer pocos fotones del dispositivo debido a la reflexión interna total (TIR). Por lo tanto, el LEE de los LED basados en GaN es muy bajo, lo que lleva a un EQE bajo para los LED basados en GaN. Varios estudios [20,21,22,23] han empleado zafiro texturizado o estampado como reflector trasero para aumentar el número de fotones de escape. El LEE para LED basados en GaN con zafiro texturizado o estampado se puede mejorar gracias a la alta probabilidad de que los fotones se reflejen en el zafiro. Sin embargo, la naturaleza mecánica y químicamente fuerte del zafiro hace que el raspado y el modelado sean una tarea desafiante. Además, lograr las pequeñas dimensiones de los objetos dispersos a través de la fotolitografía es difícil debido a la longitud de onda corta de los LED basados en nitruro. Los estudios [24, 25, 26] han informado que se puede usar una superficie texturizada de GaN para aumentar el ángulo crítico para mejorar el LEE. Sin embargo, la textura de la superficie de los LED basados en GaN se ve obstaculizada por el p-GaN delgado y la sensibilidad de p-GaN al daño del plasma y al deterioro eléctrico. Además de la superficie texturizada de GaN, algunos estudios [27, 28] han intentado raspar las paredes laterales de la mesa mediante grabado fotoquímico o crear paredes laterales de la mesa oblicuas a través de un fotorresistente refluido y ajustar el CF ₄ flujo durante el grabado en seco para aumentar el LEE. Sin embargo, la superficie de las paredes laterales de la mesa áspera no era uniforme, y el LEE mejorado para las paredes laterales de la mesa oblicua estaba restringido dentro de la región de la pared lateral [29].

En este estudio, investigamos las condiciones para la matriz PS NS compacta y periódica en una superficie ITO utilizando el método de inmersión y gota con grabado posterior a la deposición y realizamos un análisis paramétrico para optimizar el LEE de los LED de InGaN / GaN con la matriz PS NS periódica. Los parámetros de deposición de la matriz compacta de PS NS son la velocidad de inmersión y caída y la concentración de la suspensión de PS NS. Los resultados calculados indican que el LEE de InGaN / GaN LED está relacionado con el diámetro de PS NS y el período de PS NS. Se comparan los LED de InGaN / GaN con y sin una matriz PS NS periódica óptima en ITO.

Experimental

Método Dip-Drop

El equipo necesario para obtener una matriz PS NS periódica en LED de InGaN / GaN a través del método dip-drop es muy simple y fácil de preparar. Consta de un recipiente de vidrio con un orificio en la parte inferior (recipiente principal) y una válvula de control de sintonización conectada al orificio, como se muestra en la Fig.1 ( a ). En el recipiente de vidrio se mezclaron diferentes volúmenes de agua desionizada (DI) y una suspensión coloidal de PS NS (Echo Chemical Co., EE. UU.) Y esta mezcla se agitó durante varios minutos para obtener una suspensión de PS NS con una concentración específica. Se diluyeron tres tipos de suspensión coloidal de PS NS que incluían PS NS con diámetros de 100, 200 y 500 nm para el proceso de inmersión y gota. Después de agitar, se añadió la suspensión de PS NS al recipiente principal. La válvula de control de ajuste que se muestra en la Fig. 1 (a) se usó para modular la velocidad de caída-caída de la suspensión PS NS. La Figura 1 (b) muestra el proceso de inmersión y caída esquemático para los LED de InGaN / GaN con una capa de ventana de matriz PS NS compacta. Primero, se colocó una oblea de epi de InGaN / GaN, que se trató con plasma de oxígeno para obtener una superficie hidrófila, en el fondo del recipiente principal, que contenía la suspensión de PS NS a una concentración específica. En segundo lugar, la suspensión de PS NS se filtró a través de la válvula de control a una velocidad constante de inmersión y caída, y las PS NS se distribuyeron luego sobre la superficie de la oblea de epi de InGaN / GaN. Finalmente, la matriz de autoensamblaje de PS NS se formó en la oblea epi de InGaN / GaN después de un secado a temperatura ambiente durante aproximadamente 1,5 h. La Figura 1 (c) muestra las curvas de corriente-voltaje (I-V) e intensidad de salida de luz-corriente (L-I) de los LED de InGaN / GaN con diferentes tiempos de tratamiento con plasma de oxígeno de 0, 1, 5 y 10 s. Los LED de InGaN / GaN con un tiempo de tratamiento con plasma de oxígeno de 5 s representan un voltaje directo y una intensidad de salida de luz similares a una corriente de activación de 20 mA. A medida que el tiempo de tratamiento con plasma de oxígeno aumenta a 10 s, en la figura 1 (c) se puede observar una alta resistencia hacia adelante y una baja intensidad de salida de luz. La resistividad de ITO aumentará debido a un fuerte daño por bombardeo de iones bajo un tiempo de tratamiento con plasma de alto oxígeno. Por el contrario, no se puede obtener una superficie hidrófila durante el tiempo de tratamiento con plasma de oxígeno por debajo de 5 s. Para reducir la complejidad del proceso experimental y obtener la disposición óptima de PS NS para los LED de InGaN / GaN, intensidades ópticas para los LED de InGaN / GaN con capas de ventana de matriz de PS NS con varios diámetros y períodos de PS NS en el x y y Las direcciones se calcularon utilizando el método de dominio de tiempo de diferencias finitas (FDTD).

( a ) Equipo, ( b ) proceso del método dip-drop, y ( c ) I-V y L-I de los LED de InGaN / GaN con diferentes tiempos de tratamiento con plasma de oxígeno

Fabricación de LED azules InGaN / GaN con una matriz PS NS periódica en una capa ITO

Las epi-obleas de LED azules de InGaN / GaN se cultivaron en un sustrato de zafiro de cara c (0001) mediante el uso de un sistema de deposición de vapor químico orgánico metálico. La estructura del dispositivo consta de una capa amortiguadora de GaN cultivada a baja temperatura, una capa de GaN de tipo n altamente dopada con Si, una región activa de pozos cuánticos múltiples (MQW) de InGaN / GaN y una capa de GaN de tipo p dopada con Mg. El ITO se depositó sobre la capa de GaN tipo p como una capa conductora transparente para difundir la corriente de inyección. A continuación, se modeló la oblea utilizando el proceso fotolitográfico estándar para definir mesas cuadradas como las regiones emisoras grabando parcialmente las MQW / n-GaN de ITO / p-GaN / InGaN / GaN expuestas. Se usó una aleación de Ti / Pt / Au como metal de contacto óhmico en las regiones de contacto de p- y n-GaN, y la oblea luego se aleó en un N ₂ atmósfera durante 5 min a 450 ° C. El tamaño de la ventana de emisión para los LED de InGaN / GaN con ITO fue de 300 × 300 μm ² . La oblea terminada se colocó en la suspensión de PS NS para depositar la matriz compacta de PS NS en la capa de ITO.

Resultados y discusión

Las Fig. 2a-i muestran imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM) de los PS NS con diámetros de 100, 200 y 500 nm, en el sustrato de vidrio recubierto de ITO, con velocidades promedio de inmersión-gota de 0.05, 0.01 y 0.005 mL / s. Las concentraciones de las suspensiones de PS NS fueron 4,1 × 10 ¹¹ esferas / cm ⁻³ para los PS NS de 100 nm, 5,1 × 10 ¹⁰ esferas / cm ⁻³ para el PS NS de 200 nm y 3,2 × 10 ⁹ esferas / cm ⁻³ para el PS NS de 500 nm. Los PS NS exhibieron una distribución ampliamente dispersa en el sustrato de vidrio revestido con ITO bajo una alta velocidad promedio de inmersión-gota, pero formaron una matriz compacta a medida que la velocidad promedio de inmersión-gota disminuyó, como se muestra en la Fig. 2. La disposición de la Las PS NS dependen de la forma de la superficie del líquido, que está relacionada con la fuerza capilar lateral [30]. La fuerza capilar lateral se puede clasificar como fuerza flotante o fuerza de inmersión. La fuerza de flotación es causada por el peso de las partículas y la fuerza de Arquímedes, mientras que la fuerza de inmersión es el resultado de la acción capilar [31]. Durante el proceso de inmersión y caída, la fuerza flotante dominó debido al efecto de la gravedad. La fuerza de flotación puede ser atractiva o repulsiva entre dos PS NS dependiendo de la forma de la superficie entre el aire y la solución acuosa. La alta velocidad media de inmersión-caída provoca una perturbación dramática en la suspensión de PS NS cerca de la válvula de control de sintonización, y la perturbación da como resultado una superficie convexa entre el aire y la solución acuosa, lo que genera una fuerza flotante repulsiva entre dos PS NS. Los PS NS se separaron por la fuerza flotante repulsiva durante el proceso de inmersión y caída, lo que dio como resultado una disposición de PS NS desordenada sobre el sustrato de vidrio revestido con ITO, como se observa en las Fig. 2a, d, g. Cuando la velocidad media de inmersión-caída se redujo a 0,01 ml / s, se alivió la perturbación cerca de la válvula de control de sintonización, como se muestra en la Fig. 2b, e, h. Esta débil perturbación provocó una baja fuerza de flotación repulsiva y produjo un espacio más pequeño entre dos PS NS que el de la velocidad de inmersión y caída de 0,05 ml / s. A medida que la velocidad media de inmersión-gota se redujo a 0,005 ml / s, la forma de la superficie entre el aire y la solución acuosa se volvió cóncava, generando una fuerza flotante atractiva entre los dos PS NS durante el proceso de inmersión-gota. La fuerza de flotación atractiva puede resultar en una matriz PS NS compacta sobre el sustrato de vidrio revestido con ITO, como se muestra en la Fig. 2c, f, i. Además, los PS NS con diámetros de 200 y 500 nm exhibieron una disposición más compacta en el sustrato de vidrio revestido con ITO en comparación con los PS NS de 100 nm de diámetro bajo una velocidad promedio de inmersión-gota similar debido a una superficie de forma cóncava entre el aire y La solución acuosa se formó fácilmente para PS NS con grandes diámetros. Cuando la velocidad media de inmersión y caída se redujo aún más a <0,005 ml / s, la matriz PS NS fabricada con el método de inmersión y caída se volvió impráctica para los LED debido al bajo rendimiento. Para encontrar la distribución de la matriz compacta de PS NS en el ² de 0,5 × 0,5 mm El sustrato de vidrio recubierto de ITO, Fig. 2j – m muestra las imágenes SEM de PS NS de 200 nm de diámetro bajo las velocidades promedio de inmersión y caída de 0.005 mL / s en las regiones de arriba a la derecha, arriba a la izquierda, abajo a la derecha y en la parte inferior izquierda del sustrato de vidrio revestido con ITO. Estas imágenes representan una matriz de PS NS de distribución uniforme y compacta sobre el sustrato de vidrio recubierto de ITO, lo que sugiere que se puede proponer un LED de InGaN / GaN con una capa de ventana de matriz de PS NS uniforme y compacta mediante el método de inmersión y caída.

Imágenes SEM de PS NS con diámetros de 100, 200 y 500 nm a la velocidad media de inmersión y caída de a , d , g 0,05 ml / s; b , e , h 0,01 ml / s; y c , f , yo 0,005 ml / s, y las imágenes SEM de PS NS con 200 nm y velocidades medias de inmersión y caída de 0,005 ml / s en las regiones de j arriba a la derecha, k arriba a la izquierda, l abajo a la derecha y m parte inferior izquierda de 0,5 × 0,5 mm ² Sustrato de vidrio revestido con ITO. Las concentraciones de suspensión de PS NS diluida en agua DI fueron 4,1 × 10 ¹¹ esferas / cm ⁻³ para los PS NS de 100 nm, 5,1 × 10 ¹⁰ esferas / cm ⁻³ para los PS NS de 200 nm y 3,2 × 10 ⁹ esferas / cm ⁻³ para las PS NS de 500 nm

La concentración de la suspensión de PS NS también afecta la disposición de PS NS y el número de capa de la matriz de PS NS. Las suspensiones de PS NS con altas concentraciones dan como resultado matrices de PS NS compactas con monocapa o multicapas, mientras que las suspensiones con baja concentración pueden generar matrices de PS NS sueltas o compactas con monocapas. Los arreglos PS NS multicapa tienen deficiencias como baja transmitancia, definición difícil para el período PS NS y baja confiabilidad, lo que los hace inadecuados para aplicaciones LED. Se debe determinar la concentración óptima de la suspensión de PS NS para obtener una matriz compacta de PS NS monocapa. En este estudio, la concentración de una suspensión de PS NS se definió como la relación entre el número de PS NS y el volumen de la suspensión. La Figura 3 muestra las imágenes SEM de PS NS en el sustrato de vidrio revestido con ITO para diversas concentraciones de suspensión de PS NS:(a) 1,4 × 10 ¹¹ , (b) 2,7 × 10 ¹¹ , (c) 4,1 × 10 ¹¹ y (d) 5,4 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm; (e) 1,7 × 10 ¹⁰ , (f) 3,4 × 10 ¹⁰ , (g) 5,1 × 10 ¹⁰ y (h) 6,8 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm; y (i) 1,1 × 10 ⁹ , (j) 2,1 × 10 ⁹ , (k) 3,2 × 10 ⁹ y (l) 4,3 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm con una velocidad media de inmersión-caída de 0,005 ml / s. Cuando la concentración de la suspensión de PS NS fue <4,1 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm, <5,1 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm y <3,2 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm, algunas áreas del sustrato de vidrio revestido con ITO estaban libres de PS NS, como se muestra en la Fig. 3a, b, e, f, i, j. Cuando la concentración se incrementó a 4,1 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm, 5,1 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm y 3,2 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm, una matriz compacta de PS NS de monocapas cubría el sustrato de vidrio revestido con ITO, como se muestra en la Fig. 3c, g, k. Los recuadros de la Fig. 3c, g, k muestran las imágenes SEM de la sección transversal de PS NS en el sustrato de vidrio revestido con ITO en concentraciones de suspensión de PS NS de 4,1 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm, 5,1 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm y 3,2 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm. Se puede formar una monocapa de PS NS compacta sobre el sustrato de vidrio revestido con ITO bajo las concentraciones anteriores de suspensiones de PS NS y la velocidad de inmersión y caída. Las PS NS en la suspensión de PS NS de alta concentración eran más densas que las de la suspensión de PS NS de baja concentración. Durante el proceso de inmersión y caída, la fuerza flotante atractiva formó una matriz compacta de PS NS de monocapas y una matriz de PS NS dispersa sobre el sustrato de vidrio revestido con ITO bajo las suspensiones de PS NS de alta y baja concentración, respectivamente, debido a la insuficiencia de PS NS estaban disponibles para cubrir el sustrato de vidrio revestido con ITO bajo la suspensión de PS NS de baja concentración. Cuando la concentración de la suspensión de PS NS se incrementó aún más a 5,4 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm, 6,8 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm y 4,3 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para las PS NS de 500 nm, el sustrato de vidrio revestido con ITO se cubrió con una matriz compacta de PS NS de multicapas porque, en exceso, muchas PS NS participaron en la deposición. El exceso de PS NS alcanzó la superficie de la matriz compacta de PS NS de la monocapa y luego se adhirió a ella para formar la matriz compacta de PS NS de multicapas.

Imágenes SEM de PS NS con concentraciones de suspensión de PS NS de a 1,4 × 10 ¹¹ , b 2,7 × 10 ¹¹ , c 4,1 × 10 ¹¹ y d 5,4 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm; e 1,7 × 10 ¹⁰ , f 3,4 × 10 ¹⁰ , g 5,1 × 10 ¹⁰ y h 6,8 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm; y yo 1,1 × 10 ⁹ , j 2,1 × 10 ⁹ , k 3,2 × 10 ⁹ y l 4,3 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm a una velocidad media de inmersión-caída de 0,005 ml / s. Los recuadros de c , g, y k representan las imágenes SEM de sección transversal de PS NS con concentraciones de suspensión de PS NS de 4,1 × 10 ¹¹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 100 nm, 5,1 × 10 ¹⁰ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 200 nm y 3,2 × 10 ⁹ esfera / cm ⁻³ para PS NS de 500 nm

El cono de escape de luz de un LED de InGaN / GaN está limitado debido al alto índice de contraste de refracción entre GaN y el aire, lo que da como resultado un LEE bajo. Sea k ser el vector de onda del cono de escape; entonces,

$$ \ mathbf {k} ={\ mathbf {k}} _ {\ mathbf {N}} + {\ mathbf {k}} _ {\ mathbf {L}} $$ (1)

donde k _N y k _L son los vectores de onda normales al dispositivo y en el plano, respectivamente. Con la capa de ventana de la matriz PS NS periódica en el LED de InGaN / GaN, si la periodicidad del índice de refracción de una matriz PS NS periódica difracta los modos guiados por onda por encima de una cierta frecuencia de corte en modos de propagación externa, el vector de onda en el plano cambia a k _WG + N k _PD , donde k _WG es el vector de onda de la luz guiada por ondas paralela al dispositivo, y k _PD es el vector de onda recíproco de la matriz PS NS periódica, dado por

$$ {\ mathbf {k}} _ {\ mathbf {PS}} =\ left (2 \ pi / {x} _ {\ lambda} \ right) {\ widehat {\ mathbf {a}}} _ {\ mathbf {x}} + \ left (2 \ pi / {y} _ {\ lambda} \ right) {\ widehat {\ mathbf {a}}} _ {\ mathbf {y}} $$ (2)

donde x _λ y y _λ son puntos en el x y y direcciones de la matriz PS NS. Para una matriz PS NS periódica, el vector de onda en el plano original, k _L , cambia a k ^` _L y k ^` y se puede expresar como

$$ {{\ mathbf {k}} ^ {\ hbox {'}}} _ {\ mathbf {L}} ={\ mathbf {k}} _ {\ mathbf {L}} + {\ mathbf {nk} } _ {\ mathbf {PS}} $$ (3)

donde n es un número entero. El cono de escape de luz se puede mejorar cambiando los períodos en el x y y direcciones para modular k _PD; por lo tanto, el LEE de InGaN / GaN LED se puede mejorar reduciendo k ^´ _L . Sin embargo, los períodos óptimos en el x y y Las direcciones relativas a la frecuencia de corte para satisfacer la longitud de onda de emisión del LED azul InGaN / GaN son difíciles de obtener mediante procesos experimentales. Para simplificar la investigación, se utilizó el software Rsoft (Cybernet Ltd.), el módulo adicional Sim de onda completa con el método FDTD tridimensional y la utilidad Rsoft LED para calcular la intensidad de luz extraída de p-GaN al espacio libre para InGaN / GaN azul LED sin y con las capas de ventana de la matriz PS NS con varios períodos en x y y direcciones. La Figura 4a presenta la intensidad de luz calculada en función del período para LED con capas de ventana de matriz PS NS con PS NS de 100, 200 y 500 nm de diámetro y LED InGaN / GaN convencionales. Las intensidades de luz calculadas para los LED con las capas de ventana PS NS (curvas azul, amarillo y rojo) fueron más altas que las de los LED convencionales como se muestra en la Fig. 4a. Además, el LED con matrices PS NS periódicas del diámetro y los períodos en x y y direcciones de 100, 100 y 100 nm tiene la intensidad de luz calculada más alta y muestra un factor mejorado de 1.4 en comparación con el LED sin matriz PS NS. Esto se debió a que el cono de escape de luz para LED InGaN / GaN con matrices PS NS de monocapa periódicas se puede mejorar ajustando k _PD , mejorando así el LEE de los LED de InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS periódicas. Para obtener la máxima intensidad de luz para LED InGaN / GaN, el diámetro óptimo y los períodos en x y y Las direcciones para la matriz PS NS se calcularon como 100, 100 y 100 nm. Además, para comprender el LEE mejorado de los LED de InGaN / GaN con la matriz PS NS periódica óptima relacionada con el modo de difracción, la intensidad de luz extraída de p-GaN al espacio libre para el LED azul de InGaN / GaN sin y con la ventana de matriz PS NS óptima Se calculó capas bajo diferentes longitudes de onda y ángulos de emisión. La Figura 4b muestra la intensidad de luz calculada como una función del ángulo variado bajo las diferentes longitudes de onda de emisión, y el recuadro de la Fig. 4b muestra los espectros angulares del LED azul InGaN / GaN con la capa de ventana de la matriz PS NS periódica óptima y sin la matriz PS NS capa de ventana con longitud de onda de emisión de 460 nm. El LED InGaN / GaN con una matriz PS NS periódica óptima emitida a una longitud de onda de 460 nm realiza el espectro más alto y más amplio en comparación con aquellos con una matriz PS NS periódica óptima emitida a 450, 470, 480 y 490 nm y LED InGaN / GaN sin Matriz PS NS porque satisface el modo de guía difractado en el aire por la matriz periódica óptima de PS NS.

Intensidad calculada de a LED convencionales y LED con diferentes períodos para PS NS con diámetros de 100 y 200 nm y ( b ) ángulo variado bajo las diferentes longitudes de onda de emisión. El recuadro de b mostrar los espectros angulares del LED azul InGaN / GaN con la capa de ventana de matriz PS NS periódica óptima y sin la capa de ventana de matriz PS NS con una longitud de onda de emisión de 460 nm

La Figura 5a muestra las curvas I-V y L-I de los LED de InGaN / GaN sin y con la capa de ventana formada por una matriz PS NS monocapa compacta de PS NS de 100, 200 y 500 nm de diámetro. Bajo la corriente de inyección de 20 mA, los voltajes directos para los LED InGaN / GaN sin y con la matriz PS NS compacta fueron 3,54, 3,55, 3,55 y 3,55 V.Los voltajes directos similares para los LED InGaN / GaN con y sin la matriz PS NS Las capas de ventana se atribuyeron a que tenían la misma estructura epitaxial. Además, la resistencia hacia adelante para los LED de InGaN / GaN sin capas de ventana de matriz PS NS fue ligeramente menor que aquellos con capas de ventana de matriz PS NS, porque la capa de conducción transparente ITO fue degradada por el plasma de oxígeno durante el proceso hidrófilo. Las intensidades de salida de luz para los LED de InGaN / GaN sin y con las capas de ventana de la matriz PS NS de 100, 200 y 500 nm fueron 112,9, 146,8, 148,0 y 131,1 mcd, respectivamente, como se muestra en la Fig. 5a. Las intensidades de salida de luz de los LED de InGaN / GaN sin y con la capa de ventana de la matriz PS NS mostraron tendencias similares a los resultados calculados en la Fig. 4. Los fotones emitidos desde la región activa de InGaN / GaN se sometieron a TIR en la interfaz ITO / aire porque estaban fuera del cono de escape de luz. Sin embargo, los LED de InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS cambiaron el vector en el plano ( k _L ^` ), lo que da como resultado un LEE mejorado; por lo tanto, se puede aumentar la intensidad de salida de luz de los LED de InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS. Además, el ángulo de incidencia de la luz de emisión en la interfaz entre la matriz PS NS y el aire se vio afectado por las PS NS debido a la interfaz no plana, así como a la estructura de textura. En consecuencia, la capa de ventana de la matriz PS NS periódica mejoró el LEE de los LED de InGaN / GaN. La Figura 5b muestra las curvas L-I del LED InGaN / GaN convencional y los LED InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS compactas, desorden y multicapa. La intensidad de salida de luz del LED de InGaN / GaN con capa de PS desordenado muestra un LED ligeramente más alto que el LED de InGaN / GaN convencional porque los fotones pueden desacoplarse parcialmente en la interfaz de aire / ITO por la capa de ventana de PS desordenado. Además, la intensidad de salida de luz del LED de InGaN / GaN con la capa de ventana de la matriz de PS multicapa es menor que la del LED de InGaN / GaN convencional debido a la baja transmitancia (<80%) para la matriz de PS multicapa. La Figura 5c presenta las curvas L-I de los LED InGaN / GaN convencionales y aquellos con capas de ventana de matriz PS NS compactas y periódicas. El diámetro y los períodos en x y y Las direcciones para las matrices PS NS periódicas fueron 100, 100 y 100 nm, respectivamente, satisfaciendo la condición de optimalidad calculada a partir de la Fig. 4. La matriz PS NS periódica se puede obtener grabando la matriz PS NS compacta de PS NS de 200 nm, y el recuadro de la Fig. 5c muestra las estructuras esquemáticas de los LED de InGaN / GaN con una matriz de PS compacta y periódica y una imagen SEM de una matriz de PS NS de 100 nm grabada con períodos de 100 y 100 nm en la x y y direcciones. El LED de InGaN / GaN con la capa de ventana de la matriz PS NS periódica de 100 nm con puntos en x y y direcciones de 100 y 100 nm exhibieron la mayor intensidad de salida de luz, como se muestra en la Fig. 5c, que estaba de acuerdo con los resultados calculados en la Fig. 4. Los LED de InGaN / GaN con las capas de ventana de matriz de PS NS periódicas óptimas produjeron un 38 % de aumento en la intensidad de salida de luz en comparación con aquellos sin arreglos PS NS debido al LEE mejorado. Además, los recuadros de la Fig. 5c y la Fig. 2f indican que los PS NS muestran una buena adherencia en ITO y un menor daño por grabado durante el proceso de grabado posterior a la deposición.

un Curvas I-V y L-I para el LED InGaN / GaN convencional y el LED InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS compactas de PS NS de 100, 200 y 500 nm de diámetro. b Curvas L-I para los LED InGaN / GaN convencionales y los LED InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS periódicas, de desorden y multicapa. c Curvas L-I para los LED InGaN / GaN convencionales y los LED InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS periódicas compactas y óptimas. El recuadro de ( c ) muestra las estructuras esquemáticas de los LED InGaN / GaN con una matriz PS compacta y periódica. La imagen SEM de la matriz periódica de PS también se representa en el recuadro de la Fig. 5

La Tabla 1 enumera los voltajes directos promedio y las intensidades de salida de luz a la corriente de inyección de 20 mA para los chips seleccionados de diferentes posiciones de obleas de InGaN / GaN con capas de ventana de matriz PS NS óptimas hechas de tres corridas diferentes bajo la misma condición. Una disposición uniforme y confiable de PS NS en las obleas de InGaN / GaN fue extremadamente digna de mención porque este es el factor principal que afecta el rendimiento de los LED de InGaN / GaN. El período y el tamaño de las PS NS en las obleas de InGaN / GaN fueron relativamente similares; la desviación estándar de dispositivo a dispositivo de la mejora medida de la intensidad de emisión fue de aproximadamente 1.4%, y las variaciones fueron aproximadamente 1.9% para el voltaje directo y 2.9% para la intensidad de salida de luz bajo la misma corriente de conducción.

La Figura 6 muestra los espectros de electroluminiscencia en función de la longitud de onda para los LED de InGaN / GaN convencionales y los LED de InGaN / GaN con las capas de ventana de matriz de PS NS periódicas óptimas bajo la corriente de activación de 20 mA. La intensidad de salida de luz a 465,5 nm y el ancho completo a la mitad del máximo del espectro de emisión para los LED de InGaN / GaN con las capas de ventana de matriz de PS NS periódicas óptimas eran más fuertes y más estrechas que las de los LED de InGaN / GaN convencionales. The guided light that is emitted from the InGaN/GaN active region underwent TIR and could not phase match to the radiation modes when the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor was higher than that in the air [9, 32]. The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers

Conclusión

PS NS array window layers can improve the LEE of InGaN/GaN LEDs. A compact monolayer PS NS array was obtained by adjusting the average dip-drop speed and PS suspension concentration. The optimal average dip-drop speed and PS NS suspension concentration to obtain a compact monolayer PS NS array were 0.005 mL/s and 4.1 × 10¹¹ sphere/cm⁻³ , respectively, for 100-nm PS NSs; 0.005 mL/s and 5.1 × 10¹⁰ sphere/cm⁻³ , respectively, for 200-nm PS NSs; and 0.005 mL/s and 3.2 × 10⁹ sphere/cm⁻³ , respectively, for 500-nm PS NSs. The calculated and experimental results indicated that the periodic PS NS array window layer with PS NS diameter of 100 nm and periods of 100 nm in the x y y directions effectively enhanced the LEE of the InGaN/GaN LEDs. The InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layer yielded a 38% increase in light output intensity compared with that of the conventional InGaN/GaN LED under a 20-mA driving current because of the high LEE.

Abreviaturas

EQE:: Eficiencia cuántica externa
FDTD:: Dominio del tiempo de diferencia finita
ITO:: Óxido de indio-estaño
I-V:: current-voltage
LED:: Light-emitting diode
LEE:: Light extraction efficiency
L-I:: Light output intensity-current
PCs:: Photonic crystals
PS NS:: Polystyrene nanosphere
SEM:: Microscopía electrónica de barrido
TIR:: Total internal reflection

Compuestos de nanotubos de carbono / óxido de grafeno reducidos como aplicaciones de electrodos de almacenamiento de energía electroquímica Nanotubos de titania preparados mediante anodización de descomposición rápida para la decoloración fotocatalítica de tintes orgánicos bajo luz UV y luz solar natural

Nanomateriales

Materiales poliméricos

Biologicos

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