Ingeniería de heteroestructuras grafeno/TMD de alta calidad: fabricación y análisis espectral

Resumen

Las heteroestructuras de Van der Waals (vdWs) consistentes en materiales bidimensionales han recibido amplia atención debido a sus atractivas propiedades eléctricas y optoelectrónicas. En este trabajo, primero se preparó película de grafeno de alta calidad y gran tamaño por deposición química de vapor (CVD); luego, el grafeno se transfirió a sustrato SiO₂/Si; a continuación, las heteroestructuras grafeno/WS₂ y grafeno/MoS₂ se prepararon por deposición química de vapor a presión atmosférica (APCVD), creciendo directamente WS₂ y MoS₂ sobre grafeno/SiO₂/Si. Finalmente, la caracterización de heteroestructuras grafeno/TMD se realizó mediante AFM, SEM, EDX, espectroscopía Raman y PL para obtener y comprender leyes de morfología y luminiscencia. Resultados muestran que heteroestructuras vdWs grafeno/TMD tienen excelente calidad de película y características espectrales. Existe campo eléctrico incorporado en interfaz hetero-unión grafeno/TMD, que permite separación efectiva de pares electrón-hueco fotogenerados. Monocapas WS₂ y MoS₂ tienen fuertes capacidades de absorción de banda ancha; electrones fotogenerados de WS₂ transfieren al grafeno tipo p subyacente cuando heteroestructura grafeno/WS₂ se expone a luz, y huecos restantes inducen efecto puerta óptica, contrario a fotoconductores semiconductores ordinarios. Investigación sobre características espectrales de heteroestructuras grafeno/TMD allana camino para aplicación de nuevos dispositivos optoelectrónicos.

Introducción

El tamaño de transistores CMOS basados en silicio tradicionales disminuye con aumento de integración de chips, y procesos de fabricación se vuelven más complejos, por lo que investigadores centran atención en optoelectrónica basada en heteroestructuras ultra-finas. Heteroestructuras 2D pueden combinarse por fuerza débil de Van der Waals (vdWs) entre capas y enlace covalente fuerte dentro de la capa. Capas pueden separarse rompiendo enlace vdWs débil y transferirse fácilmente a otros sustratos. Formación de nuevas heteroestructuras vdWs a nivel atómico se logra apilando diferentes materiales 2D, siendo efectos sinérgicos muy importantes. Mientras tanto, hay reorganizaciones de carga y cambios estructurales entre cristales adyacentes en heteroestructuras, regulables ajustando orientación relativa de cada material. Diferentes heteroestructuras no solo mantienen propiedades de material individual, sino que producen nuevas características físicas bajo efecto sinérgico. Heteroestructuras vdWs son garantía material para explorar nuevos fenómenos y leyes físicas, proporcionando más posibilidades para nano-dispositivos electrónicos con excelentes propiedades fotoeléctricas.

Desde que materiales cristalinos 2D tienen fuertes interacciones con luz, atraen atención extensa como materiales fotosensibles. Grafeno es material 2D a nivel atómico con excelentes propiedades eléctricas, ópticas y mecánicas, ampliamente aplicado en optoelectrónica. Sin embargo, defecto de banda prohibida cero limita aplicación y desarrollo. Estructura de materiales 2D dicalcógenidos de metales de transición (TMDs) es similar a grafeno, y su ancho de banda prohibida cambia con número de capas y espesor. Materiales TMDs y grafeno con ventajas complementarias superpuestos promueven aplicación en detección fotoeléctrica. Alta movilidad grafeno asegura respuesta rápida dispositivo, y singularidad Van Hof en densidad estados electrónicos de TMDs asegura fuerte interacción luz-material, mejorando absorción luz y generación pares electrón-hueco. Heteroestructuras 2D ampliamente usadas en nuevos dispositivos electrónicos y optoelectrónicos por características transporte túnel carga o acumulación carga, ingeniería banda energética flexible y características únicas excitón inter-capa. Por tanto, interacción sinérgica inter-capa entre grafeno y TMDs controla eficazmente estructura banda, propiedades magnéticas y propiedades excitón de heteroestructuras. Heteroestructuras grafeno/TMDs tienen alta fotosensibilidad y rendimiento respuesta luz por fuerte efecto confinamiento cuántico. Actualmente, pocos estudios sobre métodos preparación controlables heteroestructuras grafeno/TMDs gran área, gran tamaño, alta calidad. Procesos preparación heteroestructuras son complejos, gran desafío en repetibilidad y controlabilidad. Además, difícil entender y dominar características espectrales heteroestructuras grafeno/TMDs, obstaculizando aplicación en futuros dispositivos optoelectrónicos.

En este trabajo, heteroestructuras grafeno/WS₂ y grafeno/MoS₂ compuestas de tres semiconductores con diferente constante dieléctrica, ancho banda prohibida y coeficiente absorción. Materiales 2D crecidos directamente sobre película monocristalina grafeno en sustrato SiO₂/Si formando heteroestructuras grafeno/TMDs, asegurando interfaz limpia y transición a nivel atómico. Estructura grafeno, MoS₂, WS₂ analizada por AFM, SEM, EDX, Raman y fotoluminiscencia para dominar características espectrales grafeno/TMDs, útiles para preparar transistores alta movilidad electrónica (HEMT) y detectores fotoeléctricos.

Métodos

Preparación y transferencia de grafeno

Película grafeno gran área, alta calidad preparada por sistema CVD: horno tubular, sistema mezcla gases, bomba vacío. Primero, lámina cobre 10 cm × 10 cm colocada en solución ácido clorhídrico 1 mol/L 3 min limpieza ultrasónica. Luego lavada agua y etanol secuencialmente. Secada soplando argón. Insertada centro tubo cuarzo, sistema instalado y presión corregida (Fig. 1).

Lámina cobre policristalina afecta calidad grafeno, necesario recocer sustrato cobre antes crecimiento grafeno. Condiciones recocido etapa 1: temperatura 1000 °C, tiempo 20 min, flujo H₂ 30 sccm. Superficie cobre forma dominio monocristalino gran área, H₂ reduce óxido cobre, obteniendo sustrato cobre alta pureza. Temperatura crecimiento constante entrando etapa 2, flujo H₂ ajustado 10 sccm, simultáneamente 35 sccm metano (CH₄) introducido, tiempo crecimiento 10 min, presión 1.08 Torr, tasa crecimiento ~16 μm/s, asegurando película grafeno monocapa relativamente uniforme. Finalmente, horno enfriado bruscamente a TA tasa determinada, evitando dañar superficie sustrato.

Procesos transferencia específica monocapa grafeno a sustrato SiO₂/Si: Primero, solución PMMA 4% masa spin-coating uniforme sobre monocapa grafeno 1 cm × 1 cm, velocidad 3000 R/min, tiempo 1 min. Sustrato cobre grabado solución (NH₄)₂(SO₄)₂ 3% masa, tiempo 3–4 h. PMMA/grafeno por portaobjetos enjuagado repetidamente agua desionizada 2–3 veces, PMMA/grafeno llevado a mesa 50 °C constante por sustrato SiO₂/Si, eliminando vapor agua entre grafeno y SiO₂/Si, mejor adherencia. Sustrato SiO₂/Si 1×1 cm² limpiado ultrasónico acetona, etanol, agua 15 min, superficie muy limpia uniforme, propicio crecimiento heteroestructuras grafeno/TMDs. Finalmente, PMMA/grafeno/SiO₂/Si en acetona 3–4 h disolver PMMA, lavado repetido alcohol y agua desionizada asegurar transferencia monocapa grafeno a SiO₂/Si.

Preparación heteroestructuras grafeno/TMDs

En horno tubular CVD doble zona temperatura, sustrato grafeno/SiO₂/Si usado para crecimiento MoS₂ y WS₂. Polvos MoO₃, WO₃, azufre usados como fuentes molibdeno, tungsteno, azufre respectivamente. Ar alta pureza usado para preparar grafeno/MoS₂ y grafeno/WS₂ respectivamente. Primero, barquilla cuarzo 100 mg azufre colocada upstream horno. Luego, 2 mg MoO₃ (o WO₃) en otra barquilla, sustrato grafeno/SiO₂/Si volteado boca abajo sobre MoO₃ (o WO₃). Barquilla con sustrato y MoO₃ (o WO₃) insertada zona alta temperatura horno. Cinta calefactora enrollada tubo cuarzo calentar azufre, asegurando sublimación controlada uniforme (Fig. 2a). Ar alta pureza 50 sccm gas portador, temperatura evaporación azufre 150 °C, temperaturas crecimiento MoS₂ y WS₂ 750 °C y 920 °C, tiempo 10 min. Primera etapa 100 °C 10 min eliminar vapor agua horno. Diagrama temperatura Fig. 2b. Azufre sublima a vapor, impulsado por Ar llega zona alta temperatura, reacciona completamente MoO₃ y WO₃, producto depositado sustrato grafeno/SiO₂/Si. Tasa crecimiento heteroestructuras grafeno/TMDs consistente con TMDs. Tras crecimiento MoS₂ y WS₂, horno enfriado naturalmente TA, color sustrato amarillo claro.

Caracterización prueba heteroestructuras grafeno/TMDs

Métodos prueba y caracterización incluyen microscopio óptico (OM), espectroscopía Raman y fotoluminiscencia (PL), microscopio electrónico barrido emisión de campo (FESEM), espectroscopía rayos X dispersiva energía (EDX), microscopio fuerza atómica (AFM). Primero, morfología superficie heteroestructuras observada por OM, SEM, AFM. Número capas juzgado según diferente contraste muestra heteroestructura. Luego, características espectrales probadas y caracterizadas. Morfología crecimiento, patrón, mecanismo TMDs sobre superficie grafeno analizados y especulados según resultados caracterización. Raman ventajas rapidez, alta eficiencia, baja destructividad caracterizando materiales 2D. Observa directamente interacción electrón-fonones superficie muestra, amplia aplicación materiales 2D. Número capas y calidad cristalina materiales 2D juzgados eficazmente analizando posición pico característico Raman, diferencia número onda picos característicos grafeno/TMDs. Finalmente, espectros PL también método importante caracterizar y analizar materiales 2D. Cuando material bulk adelgazado a monocapa, banda prohibida TMDs cambia semiconductor banda prohibida indirecta a directa. Efecto fluorescencia realzado significativamente, picos característicos obvios en PL. Sin embargo, si calidad cristalina heteroestructuras grafeno/TMDs no alta, intensidad pico característico PL pequeña aunque muestra pocas capas o monocapa. Por tanto, espesor capa y calidad cristalina muestra también juzgados por PL. Además, distribución, tipo elemento, porcentaje concentración películas heteroestructuras grafeno/TMDs obtenidos por FESEM y EDX. AFM también usado para superficie limpieza, rugosidad, espesor material muestras heteroestructuras.

Espectros PL y Raman recogidos por espectrómetro Raman alta resolución LabRAM HR Evolution, HORIBA Jobin Yvon (Francia). Rangos Raman y PL: 300 cm⁻¹–3000 cm⁻¹ y 550–800 nm. Potencia Raman y PL: 10% y 5%. Condiciones prueba: resolución espectral ≤0.65 cm⁻¹; resolución espacial: horizontal ≤1 μm, vertical ≤2 μm; láser 532 nm, objetivo 50× (diámetro haz 1.25 μm, 100% potencia láser equivalente 7500 μW/cm²); tiempo barrido 15 s, acumulaciones 2.

Resultados y discusión

Micrografía óptica y caracterización heteroestructura grafeno/WS₂

Morfología heteroestructuras distinguible por microscopio alta resolución espectrómetro Raman. Fig. 3a muestra imágenes microscopio óptico grafeno/WS₂ bajo diferentes ubicaciones sustrato SiO₂/Si. Color grafeno transferido a SiO₂/Si no muy diferente, película grafeno relativamente uniforme y completa. Superficie grafeno/SiO₂/Si limpia salvo pequeña cantidad partículas, indicando mejor calidad grafeno. Densidad nucleación WS₂ máxima cuando concentración gas suficiente en crecimiento WS₂. WS₂ crecido sobre grafeno/SiO₂/Si grano estructura triangular superficie uniforme longitud lado ~120 μm. Forma WS₂ regular completa, espesor uniforme, mucho mayor tamaño muestra exfoliación mecánica. Fig. 3b: intensidad fluorescencia WS₂ altamente uniforme, película monocapa WS₂ triangular mayor calidad y menores defectos. Figs. 3c,d: morfología WS₂ triangular, espesor 0.83 nm, indicando preparación monocapa WS₂. SEM analizó morfología muestra WS₂, triangular regular espesor uniforme (Fig. 3e). Fig. 3f: elementos tungsteno, azufre, carbono en espectro EDX, confirmando transferencia y preparación exitosa heteroestructura grafeno/WS₂.

Información vibración y rotación molecular material obtenida por Raman, espectros vibracionales huella digital identificando estructura material. Número capas y calidad cristalina WS₂ juzgados eficazmente por posición pico característico y diferencia número onda Raman. Fig. 4a: espectros Raman WS₂ diferentes posiciones, picos característicos E¹₂g y A₁g en 350.4 cm⁻¹ y 416.1 cm⁻¹. Bulk WS₂ a monocapa: E¹₂g desplazamiento azul, A₁g desplazamiento rojo. Número capas juzgado por diferencia números onda entre picos, diferencia 65.7 cm⁻¹, granos WS₂ triangulares monocapa. Fig. 4b: pico luminiscencia más fuerte 626 nm, banda prohibida correspondiente 1.98 eV, consistente ancho banda monocapa WS₂. Intensidad PL material 2D relacionada calidad cristalina y número capas. Menos defectos y capas, mayor intensidad luminosa, mejor calidad cristalina. Caracterización potencia variable nivel nW prevenir daño muestra irradiación láser. Fig. 4c: posición pico E¹₂g modo vibración plano permanece básicamente invariable aumento potencia excitación, modo A₁g entre planos se mueve dirección número onda corto. Porque A₁g gran relación concentración electrón, aumento concentración electrón lleva reformación banda prohibida. Fig. 4d: intensidad PL WS₂ aumenta con potencia láser, existe fenómeno quenching fluorescencia, debido a reformación banda prohibida e interacción inter-capa heteroestructuras. Temperatura local material casi no cambia con potencia láser, porque WS₂ nanomaterial nivel capa atómica.

Caracterización espectral grafeno

Número capas y calidad grafeno obtenidos por Raman. Fig. 5a: espectros difracción Raman grafeno diferentes posiciones, tres picos principales D, G, 2D en 1330, 1583, 2674 cm⁻¹. Pico D relacionado desorden red grafeno, posición D desplazamiento azul cuando más defectos red, reflejando defectos e impurezas cristal. Pico 2D pico resonancia Raman segundo orden dos fonones, indica arreglo átomos carbono grafeno. Pico G causado modo E₂g centro primera zona Brillouin, altura pico aumenta casi linealmente número capas grafeno, intensidad G relacionada dopaje grafeno. Ratio relativo 2D/G determina aprox. número capas grafeno, ratio D/G disminuye cuando densidad defectos aumenta. Pico D débil aparece espectros Raman grafeno cuando crecimiento MoS₂ (o WS₂) completado, indicando dominio grafeno mantiene alta calidad. Intensidad pico 2D grafeno expuesto debilitada, afectada proceso crecimiento alta temperatura. Ancho máximo mitad altura (FWHM) pico 2D grafeno aumenta gradualmente número capas, posición pico 2D desplazamiento azul, relacionado relación banda energética grafeno. Estructura banda electrónica divide aumento capas, procesos dispersión resonancia fonón variedad ocurren. Pico exciтón excitado absorbiendo más energía, desplazamiento azul posición 2D. Intensidad pico G puntos C y E significativamente mayor que 2D. Ratio I₂D/I_G disminuye aumento espesor, grafeno transferido no muy uniforme, dentro rango permitido. Fig. 5b: espectros Raman potencia monocapa grafeno. Intensidad picos G y 2D aumenta gradualmente potencia láser y temperatura, básicamente sin cambio posición pico y FWHM. Picos G y 2D en 1581 y 2672 cm⁻¹, intensidades difieren grandemente. Por cambio interacción grafeno-SuO₂ subyacente, ratio I₂D/I_G disminuye. Sin pico D defecto Raman, indicando región grafeno seleccionada alta calidad, átomos carbono altamente ordenados.

Caracterización espectral heteroestructura grafeno/WS₂

Raman caracterizó heteroestructura grafeno/WS₂, dos espectros 300 cm⁻¹ ≤ ω ≤ 500 cm⁻¹ y 1400 cm⁻¹ ≤ ω ≤ 3000 cm⁻¹ ajustados función Lorentz. Modos E¹₂g y A₁g WS₂ en rango 300–500 cm⁻¹. Fonón E¹₂g desplazamiento plano azufre y tungsteno, A₁g desplazamiento fuera plano azufre, ubicaciones e intervalos varían número capas. Picos G y 2D grafeno aparecen región 1400–3000 cm⁻¹, número capas y calidad cristalina grafeno obtenidos según ratio intensidad y posición picos característicos.

Diferencia frecuencia dos picos Davydov splitting refleja magnitud interacción heteroestructuras vdWs. Frecuencia modo fonón vibración intra-capa material 2D multicapa también depende acoplamiento inter-capa y número capas. Fig. 6a: caracterización Raman grafeno/WS₂ diferentes puntos láser 532 nm. Intensidad pico E¹₂g mayor que A₁g, picos en 349.3 y 417.1 cm⁻¹. Picos Raman 2D y G grafeno/WS₂ en 1591.5 y 2680.9 cm⁻¹, posiciones suben vs grafeno puro, relacionado acoplamiento inter-capa efectivo nano-hojas WS₂ y efecto tensión por calentamiento alta temperatura durante CVD. Espectros Raman grafeno/WS₂ solo suma espectros individuales separados WS₂ y grafeno, confirmando formación interfaz heterounión vdWs. Intensidad PL relacionada calidad cristalina y número capas. Raman enfoque influencia formación heteroestructuras modos vibración, estructura banda electrónica TMDs heteroestructuras obtenida principalmente PL. Fig. 6b: espectros PL grafeno/WS₂ diferentes puntos. Pico luminiscencia más fuerte 624 nm, banda prohibida 1.99 eV, consistente monocapa WS₂. Heteroestructura grafeno/WS₂ diferentes posiciones intensidad y forma PL diferentes, calidad cristalina no muy buena. Procesos preparación heteroestructura necesitan mejora. Intensidad PL heteroestructura más débil que WS₂. Porque acoplamiento inter-capa grafeno/WS₂ cambia fluorescencia exciтón región heteroestructura, separando pares electrón-hueco reduciendo fluorescencia. Posición pico cambia al formarse heteroestructura, transferencia carga causa desplazamiento superficie Fermi, exciтón libres cambian a exciтón cargados. Fig. 6c: espectros Raman potencia grafeno/WS₂. Fonón plano E¹₂g y fuera plano A₁g en 356 y 418 cm⁻¹, picos aumentan potencia láser. Posición y forma picos uniformes dentro monocristal, características electrónicas WS₂ sustrato grafeno/SiO₂/Si uniformes. Espesor lámina WS₂ determinado según diferencia frecuencia A₁g y E¹₂g, distancia promedio 62 ± 0.2 cm⁻¹, consistente monocapa WS₂. Comparado picos grafeno intrínseco, G y 2D grafeno/WS₂ de 1578.7 y 2685.8 cm⁻¹ cambian a 1582.2 y 2689.5 cm⁻¹. Intensidad G más fuerte 2D aumento potencia láser, disminuye ratio I₂D/I_G, causado por cambio interacción grafeno-SuO₂/Si. Fig. 6d: intensidad PL grafeno/WS₂ aumenta potencia láser, FWHM PL aumenta, forma PL cambia. Razón: temperatura prueba alrededor heteroestructura aumenta, fuerte acoplamiento inter-capa interfaz heterounión grafeno/WS₂.

Comparación grafeno antes y después crecimiento WS₂

Espectros Raman grafeno/WS₂ significativamente diferentes grafeno expuesto, Fig. 7a. Primero, fondo espectral sube número onda, fondo proviene PL WS₂, confirmando presencia heteroestructura. Segundo, WS₂ suprime intensidad pico 2D característico grafeno. Tercero, ambos picos G y 2D grafeno/WS₂ desplazados hacia arriba vs grafeno puro. Por acoplamiento inter-capa grafeno-WS₂, pico 2D también desplaza arriba, tensión mecánica también impacta desplazamiento Raman grafeno. Factor realce (EF) = intensidad pico máximo grafeno/WS₂ / intensidad pico máximo grafeno. Intensidad máxima G aumenta 460 a 830, 2D 340 a 1460, EF 1.8 y 4.3. Señal D significativamente realzada al formarse heteroestructuras grafeno/TMDs. Ratio I_D/I_G monocapa grafeno más débil que grafeno/WS₂. Porque extrusión WS₂ sobre grafeno afecta estructura, resultando aparición pocos defectos. Fig. 7b: intensidad PL grafeno/WS₂ mayor grafeno puro, relacionado acoplamiento inter-capa efectivo y efecto tensión. Intensidad máxima PL aumenta 270 a 1410, EF 5.23. Realce intensidad pico atribuible acoplamiento heteroestructura grafeno/WS₂.

Comparación WS₂ y heteroestructura grafeno/WS₂

Raman evalúa calidad cristalina y espesor película materiales 2D. Comparación Raman WS₂ y grafeno/WS₂ Fig. 8a. Comparado Raman WS₂, posición pico A₁g grafeno/WS₂ desplazamiento azul, intensidad E¹₂g y A₁g mayor que WS₂, película heteroestructura excelente cristalinidad. Razones: acoplamiento inter-capas realzado al apilar materiales formando heteroestructura, generando fuerzas interacción inter-capa. Intensidad máxima E¹₂g y A₁g aumenta 3400 y 1100 a 6500 y 2950, EF 1.9 y 2.7. Monocapa WS₂ y multicapa WS₂ semiconductor banda prohibida directa e indirecta respectivamente. PL identifica número capas WS₂. Fig. 8b: ambos materiales emisión PL más fuerte ~626 nm, banda prohibida ~1.98 eV, consistente monocapa WS₂ exfoliada mecánicamente. Intensidad PL grafeno/WS₂ más fuerte monocapa WS₂. Razones: 1) función trabajo grafeno-WS₂ no coincide; 2) campo interno formado; 3) fotoelectrones WS₂ transfieren a grafeno; 4) WS₂ retiene huecos. Intensidad máxima pico más fuerte aumenta 7450 a 19,320, EF PL 2.6. Aumento intensidad debido acoplamiento grafeno-WS₂.

Micrografía óptica y caracterización heteroestructura grafeno/MoS₂

Imágenes microscopio óptico grafeno/MoS₂ sustrato SiO₂/Si Fig. 9a. Color grafeno transferido no muy diferente original. Superficie relativamente limpia salvo pocas partículas áreas. Resultados indican película grafeno uniformemente completamente formada. Película delgada MoS₂ cubre grafeno/SiO₂/Si, conectándose en película continua grafeno a través fronteras grano. Heteroestructura grafeno/MoS₂ preparada continua intacta, superficie muestra relativamente limpia, buena uniformidad superficie. Intensidad fluorescencia local no uniforme cuando muchos defectos. Fig. 9b: distribución intensidad fluorescencia plano monocapa MoS₂ triangular. Red cristalina muestra pocos defectos. Figs. 9c,d: AFM observa condición superficie, diferencia altura entre borde material y sustrato grafeno/SiO₂/Si mide espesor material, monocapa MoS₂ ~0.81 nm. SEM muestra morfología muestra MoS₂ escama triangular (Fig. 9e). Fig. 9f: elementos molibdeno, azufre, carbono uniformemente distribuidos espectro EDX, indicando preparación exitosa heteroestructura grafeno/MoS₂.

Interacción inter-capa debilita disminución espesor película. Modo A₁g desplazamiento rojo, E¹₂g desplazamiento azul. Distancia frecuencia entre modos A₁g y E¹₂g menor, identificando espesor materiales 2D. Fig. 10a: espectros Raman MoS₂ diferentes posiciones. Picos característicos E¹₂g y A₁g en 381.2 y 400.5 cm⁻¹, separación 19.3 cm⁻¹, indicando monocapa MoS₂. Por fuerza Van der Waals entre capas, frecuencias dos modos vibración moviéndose misma u opuesta dirección entre átomos adyacentes capas ligeramente diferentes. PL obtiene características emisión luz MoS₂ (Fig. 10b). Intensidad luminosa monocapa MoS₂ mucho mayor multicapa, estructura banda electrónica cambia indirecta a directa cuando número capas MoS₂ cambia multicapa a monocapa. Solo pico emisión fuerte monocapa MoS₂. Pico PL más fuerte 678.5 nm, banda prohibida directa 1.83 eV, cercano valor pelado mecánicamente MoS₂. Fig. 10c: intensidad pico Raman aumenta potencia láser, posiciones E¹₂g y A₁g desplazamiento azul. Línea pico Raman desplazamiento frecuencia con temperatura y potencia láser. Fig. 10d: PL potencia MoS₂, intensidad luminosa aumenta potencia láser, pico PL más fuerte desplazamiento azul.

Características espectrales heteroestructura grafeno/MoS₂

Modo fonón vibración alta frecuencia monocapa 2D se divide N modos alta frecuencia correspondientes material 2D N capas, división Davydov. Fig. 11a: espectros Raman grafeno/MoS₂, picos G, 2D grafeno y E¹₂g, A₁g MoS₂, indicando formación material heteroestructura grafeno/MoS₂ estratificada. Picos E¹₂g y A₁g MoS₂ en 375.5 y 394.4 cm⁻¹, separación 18.9 cm⁻¹. Comparado grafeno intrínseco, posiciones G y 2D grafeno/MoS₂ desplazan a números onda mayores, G y 2D de 1581 y 2672 a 1587 y 2674 cm⁻¹. Intensidad G mayor 2D. Subida posiciones 2D y G relacionada acoplamiento inter-capa efectivo y efecto tensión. Comparado Raman MoS₂, espectros grafeno/MoS₂ significativamente desplazados por realce interacción atómica inter-capa, intensidad pico también realzada significativamente. Fig. 11b: heteroestructura grafeno/MoS₂ dos picos absorción 621 nm y 683 nm, bandas prohibidas 1.99 eV y 1.82 eV según conversión longitud onda-electrón volt. Intensidad luminosa grafeno/MoS₂ menor MoS₂ intrínseco. Razones: grafeno efecto debilitamiento fluorescencia MoS₂; banda energética electrónica y distribución cambian por acoplamiento inter-capa, cambiando grandemente PL y Raman.

Fig. 11c: Raman potencia grafeno/MoS₂, intensidades picos G, 2D, E¹₂g, A₁g aumentan potencia láser. Diferencia posición E¹₂g y A₁g realzada gradualmente número capas MoS₂. Posiciones E¹₂g y A₁g 377.2 y 396.7 cm⁻¹, diferencia 19.5 cm⁻¹, juzgando MoS₂ monocapa. Picos G y 2D grafeno desplazados rojo y azul respectivamente. Porque grafeno dopado con MoS₂. Fig. 11d: dos picos PL grafeno/MoS₂. Picos PL corresponden transición compuesta exciтón A y B, emisión correspondiente recombinación exciтón banda prohibida directa 1.84 eV, pico recombinación exciтón banda prohibida indirecta 2.0 eV. Intensidad pico más fuerte aumenta potencia láser, posición pico PL más fuerte desplazamiento rojo. Debido conductividad tipo p grafeno y cambio estructura banda al apilar grafeno y MoS₂. Arreglo bandas interfaz permite electrones MoS₂ rico en electrones transferir a grafeno tipo p.

Conclusión

Heteroestructuras basadas grafeno/TMDs, usando WS₂ y MoS₂ como TMDs, sintetizadas directamente sobre películas grafeno por APCVD. Morfología, características espectrales y leyes luminiscencia heteroestructuras obtenidas por AFM, SEM, EDX, Raman, PL, mostrando excelente fotosensibilidad. Comparado grafeno intrínseco, posiciones G y 2D grafeno/TMDs desplazamiento azul, intensidad G mayor 2D aumento potencia láser, disminuye ratio I₂D/I_G. Por presencia campo eléctrico interno, pares electrón-hueco fotogenerados separados eficazmente interfaz heteroestructuras grafeno/TMDs, mejorando 크게 respuesta luz. Investigación guía eficazmente mejora proceso preparación heteroestructuras gran área alta calidad, allana camino aplicación heteroestructuras grafeno/TMDs campo dispositivos optoelectrónicos.

Disponibilidad datos y materiales

Datos experimentales respaldando conclusión manuscrito dados en manuscrito.

Abreviaturas

2D TMDs:

Dicalcógenidos de metales de transición bidimensionales

vdWs:

Van der Waals

HEMT:

Transistores alta movilidad electrónica

PMMA:

Polimetil metacrilato

MoS₂:

Disulfuro de molibdeno

APCVD:

Deposición química vapor presión atmosférica

WO₃:

Trióxido de tungsteno

OM:

Microscopía óptica

PL:

Fotoluminiscencia

MoO₃:

Trióxido de molibdeno