Habilite una redistribución fácil del tamaño de las gotas de Ga cultivadas en MBE a través del disparo láser pulsado in situ

Resultados y discusión

Las figuras 1a-f presentan los resultados de la morfología de AFM de las gotas en NIR y IR1-IR5 , respectivamente. (g-l) y (m-r) son los histogramas correspondientes de distribución de ancho y alto. Dado que las gotas se fabricaron a temperaturas tan bajas como 180 ° C, en NIR (Fig. 1a), la densidad original alcanza hasta 4,1 × 10 ¹⁰ / cm ² y la anchura y la altura tienen una distribución típica de Gauss con un modo dominante de 45 a 55 nm y de 4 a 8 nm (que se muestran respectivamente en la figura 1g, m). Los tamaños máximo y mínimo corresponden a ~ 65 nm de ancho / ~ 9 nm de alto y ~ 37 nm de ancho / ~ 4 nm de alto. Las gotas en IR1 (Fig. 1b) se parece mucho al NIR . No hay cambios distintos que se puedan distinguir en comparación de las Fig. 1h y (g) o (n) y (m). Las gotas en IR1 tener el mismo tamaño máximo y mínimo con el NIR . Mientras está en IR2 (Fig. 1c) y IR3 (Fig. 1d), el tamaño de la gota comienza a ser modificado por el disparo del láser. Algunas gotas agrandadas emergen en la superficie con una reducción de la densidad. Especialmente para IR3 , las gotas más allá del ancho máximo anterior (65 nm) han representado una proporción del 55% (Fig. 1j) y el 37% correspondiente a la proporción más allá de la altura máxima anterior (Fig. 1p). Al mismo tiempo, la densidad total se ha reducido a solo 1/3 de la densidad original. En general, después del cambio de tamaño del láser, la distribución del tamaño de las gotas en IR2 y IR3 se desplaza únicamente hacia el lado grande, es decir, no hay gotas en el lado pequeño de la distribución original en NIR son observados. Sin embargo, para las gotas en IR4 y IR5 , las distribuciones no solo se desplazan hacia el lado grande sino que también se extienden hacia el lado pequeño:la Fig. 1e, f muestra los resultados de IR4 y IR5 , con la reducción continua de la densidad, es claro ver en la Fig. 1k – l y q – r que las distribuciones del tamaño de las gotas se desplazan aún más hacia el lado grande. Particularmente en IR5 , la gota máxima (ancho:230 nm / alto:42 nm) es casi cuatro veces mayor que la máxima (ancho:65 nm / alto:9 nm) en NIR y un tamaño tan grande no se informa en ningún otro lugar a una temperatura tan baja. Además, también se generan unas gotas pequeñas por debajo del tamaño mínimo original y algunas de ellas incluso son ultra-mini solo con un ancho de 16 nm y una altura de 1 nm. Entonces, la evolución de la modificación láser de las gotas de Ga con IRIT se observa completamente y demuestra bien que el disparo láser puede cambiar fácilmente el tamaño de las gotas de Ga.

Para interpretar los datos experimentales anteriores, en primer lugar, cinco áreas parciales seleccionadas de NIR y IR1-IR4 se amplían y se ilustran en las Fig. 2a – e, respectivamente. En segundo lugar, calculamos adicionalmente el volumen equivalente ( EV ) de las gotas de Ga en NIR y IR1-IR5 . En el cálculo, el perfil de sección de la gota de Ga se asume aproximadamente como el modo de casquete esférico [26], luego el volumen de cada gota puede ser dado por

donde r es el radio de la gota y θ es el ángulo de contacto, respectivamente, al final los EV para NIR y IR1-IR5 se contaron sumando el volumen de todas las gotas en la Fig. 1a-f correspondientemente. La figura 2f muestra el EV normalizado También se incluyen los resultados (triángulos) y los datos de densidad normalizados (cuadrados). Entonces, toda la evolución del cambio de tamaño con láser podría dividirse en tres etapas:en la primera etapa ( NIR-IR1 ):Las gotas originales en NIR (Fig. 2a) se colocan muy cerca y el entorno de cada gota es claro y plano (ver el dibujo) que se muestra en la Fig. 2a ′. Para IR1 (en el que se irradia con una intensidad bastante baja), en comparación con el NIR , la distribución del tamaño, la densidad y EV están casi sin cambios, pero se observa una estructura emergente de nano-anillo que rodea las gotas que está marcada por las flechas blancas en la Fig. 2b. Lo atribuimos a la expansión de gotitas inducida por calentamiento por láser. Como se muestra en la Fig. 2b ', después de la irradiación, el láser calentará las gotas para expandirlas (la conocida expansión térmica). Considerando que la expansión no es lo suficientemente fuerte para hacer coalescencia de las gotas debido al entrecruzamiento limitado. A medida que el calor se disipa, las gotas se relajarán de nuevo al estado de equilibrio original, pero dejarán los rastros de expansión que tienen la forma de un anillo que rodea la gota relajada (ver la flecha negra). Por lo tanto, en esta etapa, el IRIT es demasiado débil para cambiar el tamaño de las gotas; en la segunda etapa ( IR2-IR3 ):En la Fig. 2c para IR2 , se observa la evidencia experimental de la coalescencia de las gotas y se señala con un rectángulo de puntos amarillos. La gota marcada está rodeada por un nanoagujero (flecha blanca) y es mucho más grande que cualquiera de NIR con el tamaño de 70 nm de ancho y 12 nm de alto. Esto puede explicarse por la coalescencia de dos gotas como se muestra en la Fig. 2c ′:para una _gota y B _gota , con el IRIT aumentando, la expansión se mejora, lo que da como resultado un mayor cruce entre ellos y luego el mayor cruce probablemente empujará A _gota fusionándose en B _gota De manera aleatoria, deja un nanoagujero perforado previamente por una _gota al mismo tiempo. En comparación con IR2 , en la Fig. 2d para IR3 , se descubre la coalescencia de tres (ver rectángulo de puntos amarillos / Fig. 2d ′) o incluso más gotas, lo que refleja un efecto más fuerte del cambio de tamaño del láser. Por lo tanto, para IR2 y IR3 , los datos estadísticos de distribución de tamaño y densidad podrían explicarse como resultado de la coalescencia. Además, como se ve en la Fig.2f, ambos IR2 y IR3 sigue manteniendo el mismo EV nivel con NIR en contraste con la fuerte reducción de densidad. Eso significa que en esta etapa, el disparo con láser solo cambia el tamaño de las gotas a través de la expansión térmica sin pérdida de átomos de Ga. Sin embargo, en la tercera etapa de IR4-IR5 :el EV de gotitas comienza a disminuir drásticamente. Indica que el LIR no solo expandirá las gotitas sino que también las acompañará con la evaporación térmica de los átomos de Ga. Una vez que IRIT excede un cierto valor, el láser pulsado puede calentar instantáneamente la gota por encima del umbral de evaporación de Ga. Por lo tanto, el cambio de tamaño de las gotas en esta etapa está gobernado conjuntamente por la coalescencia y la evaporación. La figura 2e 'ilustra la interacción:si la coalescencia no compensa la pérdida de Ga por evaporación térmica, el tamaño de la gota se encogerá (ver la mini gota marcada en la figura 2e) y, en caso contrario, aumentará. Especialmente, se pueden producir algunas gotas enormes (ver la gota enorme marcada en la Fig. 2e) por la coalescencia de múltiples gotas bajo cierta probabilidad. Entonces, este tipo de competencia puede explicar por qué el cambio de tamaño de IR4 y IR5 se ensancha especialmente a ambos lados. Hasta ahora, el cambio de tamaño de las gotas mediante LIR pulsado in situ ha sido bien investigado en las perspectivas tanto de desempeño como de principio. Para que el trabajo esté más bien organizado, a continuación hemos realizado otros dos experimentos diseñados.

Aumentos del resultado de la morfología de AFM respectivamente con respecto a a NIR y b - e IR1-IR4 y los dibujos correspondientes de dinámica morfológica para ( a ′) NIR y ( b ′ - e ′) IR1-IR4 , para una discusión conveniente, las gotas con la propiedad morfológica típica de cada aumento se seleccionan cuidadosamente y se marcan con rectángulos de puntos amarillos; f Resultados de densidad normalizada y volumen equivalente de las gotas en la Fig. 1a / NIR , Fig. 1b / IR1 , Fig. 1c / IR2 , Fig. 1d / IR3 , Fig. 1e / IR4 y Fig. 1f / IR5

Por un lado, según el principio de nuestra explicación de la coalescencia inducida por expansión térmica, además del IRIT , la distancia entre gotas, es decir, la densidad de las gotas, es el otro parámetro clave. Como se muestra en la Fig. 3a, si separamos dos gotitas en un espacio más grande (de d1 a d2), la coalescencia debería inhibirse relativamente como resultado del entrecruzamiento reducido durante la misma expansión térmica. Por lo tanto, preparamos una nueva muestra de gotitas a una temperatura de 280 ° C. A medida que aumentaba la temperatura, la densidad de gotas de NIR (Fig. 3b) se reduce rápidamente a 5 × 10 ⁹ / cm ² , casi 1/8 de la muestra a 180 ° C y el espacio entre las gotitas se ha amplificado de forma eficaz. Después de la irradiación, como se ve en la Fig. 3c, las gotas todavía tienen la misma densidad que el NIR pero están rodeados por anillos adyacentes muy notables (ver flechas blancas). Refleja que la coalescencia se evita de hecho incluso con una fuerte expansión térmica y, por lo tanto, solidifica aún más nuestra explicación de manera poderosa.

un Ilustración gráfica del efecto de la interdistancia sobre la coalescencia entre dos gotitas; Resultados de la morfología AFM de las gotitas cultivadas a 280 ° C b antes y c después de la irradiación

Por otro lado, vale la pena señalar que los nanoagujeros (Fig. 4a) observados en nuestro trabajo son muy poco profundos con profundidades subnanométricas (menos de tres capas atómicas) (ver recuadro). De manera tan impresionante, el efecto de perforación de las gotas se suprime estrictamente y podría casi descuidarse, lo que se beneficia de la baja temperatura Sub. Para presentar el riesgo potencial de la nanoperforación a medida que aumenta la temperatura de las gotas, fabricamos otra muestra a una temperatura alta de 350 ° C. Una vez finalizado el crecimiento, la temperatura Sub no disminuyó de inmediato, sino con una breve interrupción de solo 2 minutos antes de un enfriamiento rápido. La Figura 4b muestra el resultado de la morfología, pudimos ver que ha ocurrido un efecto de perforación grave y ha destruido gravemente las gotas. Y algunas gotas (ver flechas) incluso están completamente erosionadas y reemplazadas por nanoagujeros con una profundidad de grabado de varios nanómetros (ver el recuadro). Por el contrario, como se sugiere en la Fig. 4c, las gotas preparadas a 180 ° C aún pueden mantenerse estables después de una interrupción de hasta 15 min.

Resultados de la morfología AFM de las gotitas en a IR3 , b las gotitas crecieron a 350 ° C seguido de un recocido de 2 min a la misma temperatura y c las gotitas crecieron a 180 ° C seguido de un recocido de 15 min a la misma temperatura

Conclusiones

En conclusión, hemos realizado una investigación sobre el disparo in situ de MBE en las gotas de Ga a 180 ° C mediante láser pulsado y hemos demostrado que el disparo con láser puede ajustar de manera fácil y eficiente la distribución del tamaño de las gotas. La evolución de la morfología de la gota en función de IRIT se estudia cuidadosamente y el mecanismo involucrado también se aclara sistemáticamente:para un nivel de irradiación bajo, la distribución del tamaño de las gotas se desplaza únicamente hacia el lado grande, lo que puede explicarse por el único efecto de la coalescencia de las gotas inducida por la expansión térmica del láser de las gotas; Mientras que para un alto nivel de irradiación, el cambio de tamaño se extenderá especialmente a ambos lados y esto es el resultado de una especie de competencia entre la coalescencia y la evaporación térmica. En este documento, hemos informado sobre una tecnología mediante el uso de irradiación láser pulsada para cambiar el tamaño de las gotas in situ a una temperatura tan baja que casi puede evitar que las gotas se quemen en el Sub. Aparentemente, nuestra tecnología es compatible con la solución de epitaxia de gotas comunes maravillosamente sin contaminación, oxidación y daños. Y lo que vale la pena mencionar es que, al actualizar la irradiación de un solo haz a una irradiación de interferencia de múltiples haces, podemos realizar fácilmente una modificación modelada del tamaño de la gota para una epitaxia de gota más controlada en el futuro.

Disponibilidad de datos y materiales

No aplica.

Sustrato de carbono poroso Mejora del rendimiento de detección de nanopartículas de cobre hacia la glucosa Ge MOSFET de canal N con dieléctrico ZrO2 Logrando una movilidad mejorada