Grandes efectos termoeléctricos dependientes del giro en redes de nanocables interconectadas basadas en NiFe

Resultados y discusiones

En la figura 2a se muestra la potencia termoeléctrica absoluta a temperatura ambiente (RT) de redes NW de aleación de Ni y NiFe puro que contienen 20%, 30% y 40% de Fe. La termopotencia aumenta continuamente con el aumento del contenido de Fe, alcanzando valores entre –20 μ V / K para Ni puro a aproximadamente –45 μ V / K para Ni ₆₀ Fe ₄₀ . Las barras de error en la Fig. 2a se deben a incertidumbres en la composición de las aleaciones relacionadas con el proceso de galvanoplastia. Estos resultados concuerdan con los datos experimentales obtenidos con las aleaciones de NiFe a granel [31]. Por lo tanto, las aleaciones de NiFe con una composición de ajuste fino potencialmente producen coeficientes de Seebeck significativamente mayores que los metales ferromagnéticos puros como el Co y los materiales de termopar como el constantan (Cu ₅₅ Ni ₄₅ : S ≈ -38 μ V / K). También observamos que el valor medido para Py NW ( S ≈ -37 μ V / K) es muy similar a los valores generales reportados en la literatura [32, 33]. Los paneles byc de la Fig. 2 muestran las dependencias del campo magnético RT de la resistencia y la termopotencia de las redes Ni y Py NW con el campo aplicado en las direcciones IP y OOP. La resistencia y la termopotencia de las muestras de Py y Ni NW muestran las mismas dependencias del campo magnético a lo largo de las dos direcciones. La R ( H ) las curvas corresponden bien al efecto de magnetorresistencia anisotrópica, que se debe a la anisotropía de la dispersión de espín-órbita en metales ferromagnéticos de transición. Este efecto conduce a una disminución de la resistividad a medida que aumenta el ángulo entre la magnetización y las direcciones de la corriente. De hecho, al estar restringido el flujo de corriente a lo largo de los segmentos NW, la magnetización de saturación en la dirección IP hace un ángulo promedio de ± 65 ^∘ con la corriente. Por el contrario, cuando la magnetización está saturada en la dirección OOP, el ángulo promedio entre la magnetización y el flujo de corriente es mucho menor (± 25 ^∘ ). Por lo tanto, la disminución de la resistencia en un campo magnético aplicado externamente aumenta cuando el campo se aplica en la dirección IP. Obviamente, el estado de menor resistencia esperado para la configuración perpendicular entre magnetización y corriente no podría lograrse en tales redes NW. La observación de que el valor absoluto de la termopotencia aumenta con el aumento del campo magnético transversal en las redes de NW de aleación de Ni y NiFe también concuerda con estudios previos realizados en NW individuales [34]. La Figura 2d muestra la magnitud de la magnetorresistencia y la magneto-termopotencia evaluadas en RT en la dirección IP para redes NW de aleación de Ni y NiFe puro. Aquí, las relaciones MR y MTP se definen como MR =( R ( H =0) - R ( H _sentado )) / R ( H =0) y MTP =( S ( H =0) - S ( H _sentado )) / S ( H =0), con R ( H _sentado ) y S ( H _sentado ) la resistencia y la termopotencia en H =10 kOe, respectivamente. Para las muestras de aleación de NiFe, la relación de magnitud MTP es comparable o menor (Py) a la relación MR. Este valor más pequeño de la relación MTP con respecto a la correspondiente relación MR para la red Py NW está de acuerdo con las mediciones realizadas en películas delgadas de Py [35]. Por el contrario, la red Ni NW exhibe un efecto MTP de –5% mucho mayor que la relación MR de 1,5%. Este resultado concuerda con las mediciones anteriores realizadas en NW individuales de Ni, que muestran la misma mejora del efecto MTP [34]. Es interesante notar que para las películas delgadas de Ni, la anisotropía observada del coeficiente de Seebeck tiene aproximadamente la misma magnitud que la MR anisotrópica (∼1,5%) [35]. Se necesitan más estudios para comprender este MTP mejorado inesperado para Ni NW.

un Variación del coeficiente de Seebeck frente al contenido de Ni en redes NiFe NW (80 nm de diámetro) a temperatura ambiente. También se indican los valores recomendados para las aleaciones a granel [38]. b , c Variación de temperatura ambiente de la resistencia eléctrica y coeficiente de Seebeck de Ni ( b ) y Py ( c ) Muestras NW obtenidas con el campo aplicado en el plano (IP) y fuera del plano (OOP) de la película de red NW. d Relaciones MR y MTP en función del contenido de Ni en redes NiFe NW en RT

En multicapas FM / Cu, el coeficiente de Seebeck en la dirección perpendicular a las capas se puede calcular a partir de las propiedades de transporte correspondientes utilizando las reglas de Kirchhoff [36],

donde S _{FM, Cu} y κ _{FM, Cu} representan la termopotencia y la conductividad térmica del material ferromagnético y Cu y λ = t _FM / t _Cu la relación de espesores de las capas de FM y Cu. Según Eq. 1, S _⊥ se determina principalmente por la gran termopotencia del metal FM en caso de que la relación de espesor λ no es demasiado pequeño ya que S _FM κ _Cu >> S _Cu κ _FM .

Por el contrario, el coeficiente de Seebeck de una pila multicapa FM / Cu en la dirección paralela a las capas viene dado por

con ρ _FM y ρ _Cu como las resistividades eléctricas correspondientes. En este caso, se puede obtener una gran termopotencia solo en caso de que la relación de espesores λ es muy grande. El comportamiento contrastante entre las direcciones de capa paralela y perpendicular se ilustra en la Fig. 3a para multicapas de Py / Cu usando las Ecs. 1 y 2, y los valores de resistividad y termopotencia de la literatura para la permalloy a granel [32, 33, 37, 38] ( ρ _Py ≈ 25 μ Ω cm, S _Py =–35 μ V / K) y cobre ( ρ _Cu =1,6 μ Ω cm, S _Cu =1,7 μ V / K), así como las conductividades térmicas estimadas a partir de la ley de Wiedemann-Franz ( κ ρ = L T , donde T es la temperatura y L es la relación de Lorenz). Para el monocristal de Py a granel, se espera que la contribución de la red relativamente pequeña a la conductividad térmica cambie ligeramente el valor estimado. Aunque los valores de resistividad eléctrica y conductividad térmica de los nanocables multicapa pueden variar considerablemente de sus respectivos componentes a granel, permanece el mismo comportamiento de contraste entre las direcciones paralela y perpendicular de las capas. Por lo tanto, los NW de varias capas con pilas alternas de materiales diferentes como Py y Cu (ver Fig. 3a) son candidatos prometedores para buenos materiales termoeléctricos.

un Termopotencia calculada para multicapas de Py / Cu en las direcciones de la capa paralela (línea discontinua) y perpendicular (línea continua) frente a la relación de espesor λ = t _Py / t _Cu usando las ecuaciones. 1 y 2 y valores globales para coeficientes de transporte. La línea discontinua gris muestra los valores de λ =1; el recuadro muestra una pila multicapa FM / Cu. b Variación de temperatura ambiente de la resistencia eléctrica y coeficiente de Seebeck de una red Py / Cu NW en campos magnéticos aplicados en las direcciones IP y OOP. c Relación de RM y MTP en función de la temperatura con el campo aplicado en el plano de las películas de la red NW. d Coeficientes de Seebeck medidos en el campo aplicado cero S _AP (círculos azules completos) y en el campo magnético de saturación S _P (círculos rojos abiertos), junto con el correspondiente S calculado _↑ (triángulos naranjas) y S _↓ (triángulos violetas) de las Ecs. 5 y 6 (ver texto). También se informan los datos obtenidos en una red Py NW (80 nm de diámetro) (cuadrados verdes). Las barras de error reflejan la incertidumbre de las mediciones eléctricas y de temperatura y se establecen en dos veces la desviación estándar, reuniendo el 95% de la variación de datos

Como se muestra en la Fig. 3b, la resistencia y la termopotencia de la red Py / Cu NW muestran las mismas dependencias del campo magnético a lo largo de las direcciones OOP e IP de la película de la red NW. El eje fácil apunta a lo largo de la dirección OOP, con un campo magnético de saturación de aproximadamente 1.8 kOe. Se encontró que la muestra exhibía grandes respuestas de GMR (usando la definición actual de la proporción de GMR en la que el efecto de MR se normaliza al estado de menor resistencia R _P , es decir, GMR = R _AP / R _P −1, con R _AP y R _P como las resistencias correspondientes en los estados de alta y baja resistencia) alcanzando valores de RT de 20,5% y 19% a lo largo de las direcciones IP y OOP, respectivamente. La pequeña diferencia se atribuye a la contribución de la magnetorresistencia anisotrópica. Como se esperaba, la termopotencia RT medida en la red CPP-GMR Py / Cu NW en el estado saturado ( S ≈ –25 μ V / K a lo largo de la dirección IP) es solo ligeramente menor que el valor encontrado en la muestra Py homogénea. Por el contrario, los coeficientes de RT Seebeck informados para las multicapas de NiFe / Cu en la geometría CIP (∼-10 μ V / K) son mucho más pequeños [39]. A continuación, solo se informan las medidas obtenidas en el plano de las películas de la red NW. Como se muestra en la Fig. 3c, el valor absoluto de la magneto-termopotencia MTP =( S _AP - S _P ) / S _AP , con S _AP y S _P las correspondientes termopotencias de difusión en los estados de alta y baja resistencia, respectivamente, aumentan monótonamente con la disminución de la temperatura de manera similar a la relación MR (definida como MR =( R _AP - R _P ) / R _AP ). Sin embargo, mientras que la magnitud de los efectos es similar cerca de RT, el MTP exhibe un refuerzo pronunciado en el rango de temperatura baja. Este comportamiento contrasta con lo observado en las redes Co / Cu y CoNi / Cu NW, que presentan una marcada caída en su MTP a bajas temperaturas [16, 17]. Alrededor de T =50 K, el MTP alcanza aproximadamente el 70% para la muestra de Py / Cu, que resulta ser de 2 a 3 veces mayor que la de las redes Co / Cu y CoNi / Cu NW. La proporción de GMR a bajas temperaturas (∼60%) es solo ligeramente menor que las reportadas anteriormente en arreglos de Py / Cu NWs paralelos [27, 40], lo que demuestra que las películas flexibles CPP-GMR de alto rendimiento basadas en redes NW pueden ser fabricado con este método ascendente simple y económico.

Usando una simple consideración de las rutas de corriente paralelas de los electrones de spin-up y spin-down [41], las correspondientes termopotencias en los estados de alta y baja resistencia, S _AP y S _P , se dan simplemente por:

y:

donde las resistividades separadas ρ _↑ y ρ _↓ y coeficientes de Seebeck S _↑ y S _↓ se definen para canales de giro mayoritarios y minoritarios. Por lo tanto, los coeficientes de Seebeck dependientes del espín, S _↑ y S _↓ se puede expresar de la siguiente manera [16]:

donde β =( ρ _↓ - ρ _↑ ) / ( ρ _↓ + ρ _↑ ) denota el coeficiente de asimetría de espín para resistividad. Una estimación aproximada de β =0.6 a bajas temperaturas usando β =MR ^1/2 está razonablemente de acuerdo con los resultados previos de los experimentos CPP-GMR realizados en multicapas Py / Cu [42]. De las Ecs. 5 y 6, se puede deducir fácilmente que S _↑ = S _P y S _↓ = S _AP en el límite de una relación MR extremadamente grande ( β → 1). La figura 3d muestra la evolución de la temperatura de S _AP , S _P , S _↑ y S _↓ . Por debajo de RT, los diversos coeficientes de Seebeck disminuyen casi linealmente al disminuir la temperatura, lo que es indicativo del predominio de la termopotencia de difusión. Los datos obtenidos en una red Py NW homogénea también se muestran en la Fig. 3d para su comparación. Para los NW de permalloy, la magnitud del coeficiente de Seebeck es cercana a la estimada para S _↑ , como se esperaba de la Eq. 4. El valor de RT para el coeficiente de Seebeck dependiente del giro Δ S = S _↑ - S _↓ de –12,3 μ V / K en la red Py / Cu NW es mayor que los obtenidos previamente para Co / Cu y CoNi / Cu NWs [16, 17]. También es mucho más grande que los estimados indirectamente a partir de mediciones realizadas en nanopilares Py / Cu / Py y válvulas de dispositivos de giro lateral utilizando un modelo 3D de elementos finitos [3, 11]. En estos experimentos previos sobre nanoestructuras de Py / Cu, era difícil determinar y / o eliminar la resistencia térmica de contacto, una fuente importante de error, y las simulaciones a menudo eran necesarias para estimar el gradiente de temperatura sobre las pilas multicapa. Los coeficientes de Seebeck dependientes del espín a temperatura ambiente de diferentes sistemas magnéticos multicapa se resumen en la Tabla 1. En un trabajo anterior, se sugirió que se esperaba una MTP infinitamente grande cuando el producto β η tiende a -1 [16]. Del análisis anterior, el producto β η cerca de RT para nanocables Py / Cu se estima cerca de –0,1, lo que da lugar a una magnitud similar de MTP y MR, como se muestra en la Fig. 3d.