Conmutación de giro controlable en una unión de túnel magnético de una sola molécula

Resultados y discusión

Primero, demostramos cómo usar un campo magnético \ (\ Delta B \) para "escribir" los estados de giro de un SMM. En la Fig.2, graficamos la magnetización del SMM, la polarización de espín \ (\ eta \) de la corriente y las corrientes de espín - \ (\ sigma \) como funciones de \ (\ Delta B \), con un sesgo voltaje ejercido a través de la unión. Las flechas indican la dirección de exploración del campo magnético, y se supone que el proceso de exploración es lo suficientemente lento como para permitir que el sistema se relaje hasta un estado estable. En la Fig. 2a-c, se muestra que tanto la magnetización de la molécula como la polarización de espín de la corriente exhiben estructuras de bucle cuando el campo magnético \ (\ Delta B \) se explora hacia adelante y hacia atrás. Para facilitar la descripción, usamos \ (\ Lambda _ {-} \) para denotar el punto de inversión cuando la magnetización del SMM cambia de \ (+ S \ rightarrow -S \) y \ (\ Lambda _ {+} \ ) para denotar el punto de inversión de \ (- S \ rightarrow + S \). La magnetización del SMM se representa como una función de \ (\ Delta B \) para diferentes temperaturas de equilibrio y voltajes de polarización en la figura 2a, b. Es evidente que las fluctuaciones térmicas y el sesgo eléctrico pueden activar la inversión magnética antes de que \ (\ Delta B \) alcance exactamente la energía de activación. En consecuencia, el bucle de histéresis magnética se contrae a medida que aumenta la temperatura de equilibrio o el voltaje de polarización, y la distancia entre \ (\ Lambda _ {+} \) y \ (\ Lambda _ {-} \) disminuye. Sin embargo, no importa cuánto se contraiga el bucle de histéresis magnética, el coeficiente de polarización de espín de la corriente de túnel siempre puede alcanzar valores extremadamente altos de \ (\ eta =\ pm 100 \% \) excepto cuando \ (\ Delta B \) está cerca los dos puntos de inversión, \ (\ Lambda _ {+} \) y \ (\ Lambda _ {-} \). Además, se encuentra que la polarización de espín de la corriente en el régimen de campo magnético pequeño \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \ ) es bastante diferente del régimen de campo magnético grande \ (\ Delta B <<\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} \) o \ (\ Delta B>> \ Delta B _ {\ Lambda _ { +}} \). Como se muestra en la Fig. 2c, en el régimen de campo magnético grande, el coeficiente de polarización de espín \ (\ eta \) de la corriente de efecto túnel se puede resumir como

En este régimen, por ejemplo, en el punto A (punto B) de la figura 2c, d, un campo magnético externo dado \ (\ Delta B \) corresponde a una magnetización determinista única de la molécula, y solo a \ (100 \% \) la corriente de electrones spin-up (spin-down) puede fluir a través de la unión. Sin embargo, en el régimen de campo magnético bajo \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \), la magnetización original del SMM puede permanecer sin cambios, y las direcciones de giro \ (+ S \) y \ (- S \) pueden conservarse. En la figura 2d, trazamos las curvas \ (I _ {\ sigma} \) - \ (\ Delta B \) para la unión SMM a una temperatura de equilibrio fija de \ (T =1 \) K y un voltaje de \ ( V =1 \) mV. Se muestra claramente que una sola \ (\ Delta B \) corresponde a dos posibles magnetizaciones de la molécula. Si usamos \ (I _ {\ sigma} ^ {+ -} \) para denotar el giro - \ (\ sigma \) actual cuando \ (\ Delta B \) se escanea desde \ (+ 5 \) meV a \ ( -5 \) meV y \ (I _ {\ sigma} ^ {- +} \) para indicar la corriente cuando el campo magnético se escanea en la dirección opuesta (\ (\ Delta B \) cambia de -5 meV a +5 meV), entonces ambas direcciones de giro del SMM en \ (+ S \) o \ (- S \) se pueden leer con diferentes características de polarización de giro en el régimen bajo - \ (\ Delta B \) (como en los puntos C y D en la Fig. 2c, d). En la figura 2c, el coeficiente de polarización de espín \ (\ eta \) de la corriente de túnel en el régimen de campo magnético pequeño \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \) se puede resumir como

Más importante aún, como se muestra en la Fig. 2d, observamos que la intensidad de la corriente de túnel en \ (\ Delta B =0 \), es decir, en el punto C o D, es mucho mayor que en el régimen de campo magnético grande bajo el mismo voltaje de polarización de \ (V =1 \) mV. Esto significa que este dispositivo generará más fácilmente corrientes de electrones con polarización de espín en ausencia de un campo magnético externo, lo que lo hace adecuado como filtro de espín o dispositivo de memoria de espín.

Para discutir las capacidades de inyección de espín de esta unión molecular, graficamos las corrientes de espín - \ (\ sigma \) como funciones del voltaje de polarización a un voltaje de puerta constante y temperaturas más bajas. La Figura 3a, b muestra la \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) - V curvas en valores de campo magnético grandes de \ (\ Delta B =\ pm 2 \) meV (correspondientes a los campos magnéticos en los puntos A y B en la Fig. 2), mientras que la Fig. 3c, d muestra las curvas en ausencia de \ (\ Delta B \) (correspondiente a los puntos C y D en la Fig. 2). Independientemente del régimen de campo magnético que se elija, la función de filtrado de espín es evidente. Como se muestra en la Fig. 3a (Fig. 3b), solo los electrones de spin-up (spin-down) pueden fluir a través de la unión, mientras que la corriente de electrones con la otra dirección de spin se suprime totalmente a cero por la selectividad de spin del SMM en la dirección \ (+ S \) (\ (- S \)). Se obtienen resultados similares en la figura 3c, d cuando el campo magnético \ (\ Delta B \) se reduce a cero desde las direcciones \ (+ S \) y \ (- S \). En ausencia de \ (\ Delta B \), el SMM debe quedar atrapado en uno de los dos estados de tierra biestables \ (M =\ pm S \). Por esta razón, las direcciones de giro \ (+ S \) y \ (- S \) del SMM pueden conservarse bien en el régimen \ (\ Delta B =0 \). Por ejemplo, si escaneamos \ (\ Delta B \) desde \ (+ 5 \) meV a cero, se guarda \ (M =+ S \) y se obtiene una corriente de giro completamente polarizada (ver Fig. 3c ). Además, cuando aumenta el voltaje de polarización, la corriente de electrones en ausencia de un campo magnético externo alcanza una meseta de corriente relativamente alta antes que en el caso de un gran campo magnético. Como se muestra en la figura 3b, d, aunque no hay corrientes de giro en los regímenes \ (\ Delta B =0 \) meV y \ (\ Delta B =- \, 2 \) meV, el \ (I_ {\ flecha hacia abajo} \) las corrientes en la Fig. 3d pueden alcanzar hasta \ (0.5e \ Gamma _ {0} / \ hbar \) a \ (V \ approx 0.7 \) mV, mientras que para alcanzar la misma cantidad de corriente en Fig. 3c, se necesita un voltaje de polarización mayor de al menos \ (V> 1.5 \) mV.

Para aclarar la física subyacente en las Figs. 2 y 3, graficamos las probabilidades de estado molecular \ (P_ {| 0, \ pm S \ rangle} \), \ (P_ {| 0, S-1 \ rangle} \), \ (P_ {| 0, - S + 1 \ rangle} \), \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \), \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \), \ ( P_ {| 1, S-1/2 \ rangle} \) y \ (P_ {| 1, -S + 1/2 \ rangle} \) como funciones de \ (\ Delta B \) cuando se escanea el campo magnético hacia adelante y hacia atrás a una temperatura de equilibrio fija de \ (T =0.5 \) K y un voltaje de polarización de \ (V =1 \) mV. En la Fig. 4a, \ (\ Delta B \) se escanea desde \ (- 5 \) meV a \ (+ 5 \) meV lo suficientemente lento como para permitir que el sistema se relaje hasta el estado estable. Se muestra que en el régimen de campo magnético grande \ (\ Delta B <-2 \) meV, las probabilidades de todos los estados son iguales a cero excepto \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} =1 \), lo que significa que el estado de giro del SMM está fijo en la dirección \ (- S \) y un electrón de giro hacia abajo queda atrapado en el nivel LUMO de la molécula por el campo magnético externo. Para un valor relativamente grande de la energía de repulsión de Coulomb (\ (U =25 \) meV) y un electrón de giro hacia abajo atrapado en el nivel LUMO, un electrón de giro no puede existir en el nivel del SMM y la corriente de electrones está bloqueada . Cuando \ (\ Delta B \) aumenta de \ (- 2 \) meV a 1 meV, surge una probabilidad de estado molecular distinta de cero \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \), y la corriente de electrones está dominada por la \ (\ varepsilon _ {| 0, -S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \) transición. En esta ventana \ (\ Delta B \), los estados de giro del SMM aún se pueden guardar en la dirección \ (- S \), pero los electrones de giro hacia abajo pueden hacer un túnel a través del SMM, lo que da como resultado una corriente de electrones polarizados de giro hacia abajo puro . Sin embargo, cuando \ (\ Delta B \) se incrementa aún más al rango de \ ([1 \, {\ text {meV}}, 2 \, {\ text {meV}}] \), los procesos de tunelización inelásticos que conducen a la conmutación magnética del giro de la molécula. En este régimen, casi todos los estados de espín del SMM tienen la posibilidad de estar ocupados, y las probabilidades de dos estados especiales, \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \) y \ (P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \), son mucho más grandes que las de cualquier otro estado. Más interesante aún, el punto donde \ (P_ {| 0, -S \ rangle} =P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \) corresponde exactamente al punto \ (\ Lambda _ {+} \ ) en la Fig. 2a, lo que indica que la magnetización de la molécula está comenzando a revertirse de \ (- S \) a \ (+ S \). A medida que \ (\ Delta B \) continúa aumentando por encima de 2 meV, las probabilidades de todos los estados disminuyen a cero excepto \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \ rightarrow 1 \), lo que implica que los SMM El estado de giro se fija en la dirección \ (+ S \) y que la corriente de efecto túnel será "apagada" por un electrón de giro que bloquea el nivel LUMO de la molécula. Por otro lado, si el campo magnético se escanea desde \ (+ 5 \) meV a \ (- 5 \) meV (ver Fig. 4c), ocurrirá un proceso similar nuevamente, y el punto de inversión \ (\ Lambda _ {-} \) corresponde al punto donde \ (P_ {| 0, + S \ rangle} =P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \). En la Fig. 4b, presentamos el diagrama de Zeeman para estos estados de espín. Debido a la gran anisotropía magnética del SMM, el doblete del estado fundamental con números cuánticos \ (M =\ pm S \) (\ (S =10 \) para \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \ ) -Ac) está bien separado de los estados excitados por una barrera de energía de \ (DS ^ {2} _ {z} \ approx 60 \) K. Además, el punto de conmutación magnético \ (\ Lambda _ {(+) - } \) en la Fig. 4 es aproximadamente igual a 1.3 meV, que está cerca del punto de inversión \ (2S | {\ mathcal {D}} | \) en átomos magnéticos individuales. En la figura 4d, graficamos las probabilidades del estado molecular como funciones del voltaje de polarización para una temperatura fija de \ (T =0.5 \) K y un campo magnético de \ (\ Delta B =0 \). Si asumimos que el SMM está atrapado en la dirección de giro \ (+ S \), entonces el proceso de tunelización de electrones en la figura 4d se puede dividir en dos partes:(i) En el régimen de pequeña polarización \ (V <2.5 \ ) MV, la corriente de electrones está dominada por la transición \ (\ varepsilon _ {| 0, + S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \), y solo spin- los electrones pueden hacer un túnel a través de la unión. (ii) Cuando el voltaje de polarización aumenta al régimen de polarización grande \ (V> 2.5 \) mV, aunque la polarización no es lo suficientemente grande para superar la barrera de energía entre las direcciones de giro \ (+ S \) y \ (- S \), estados de giro con mayor energía en la dirección \ (+ S \), como \ (\ varepsilon _ {| 0, + S-1 \ rangle} \) y \ (\ varepsilon _ {| 1, + S -1/2 \ rangle} \), se puede ocupar, lo que introducirá canales adicionales adicionales para el túnel de electrones de spin-down a través del SMM. Como resultado, a medida que el voltaje de polarización continúa aumentando, la corriente de túnel seguirá creciendo, pero el coeficiente de polarización de espín \ (\ eta \) disminuirá.

Finalmente, los resultados para la corriente de giro \ (I _ {\ uparrow} \) y la corriente de giro hacia abajo \ (I _ {\ downarrow} \) como funciones del voltaje de la puerta (energía en el sitio del nivel LUMO \ ( \ varepsilon _ {0} \)) se calculan, con y sin un campo magnético externo (ver Fig. 5). Bajo temperaturas bajas, 100 \ (\% \) corrientes electrónicas con polarización de espín se pueden encender / apagar por medio de diferentes ventanas de voltaje de compuerta. Cuando se aplica \ (\ Delta B =\ pm 2 \) meV, las corrientes de spin puro - \ (\ sigma \) emergen en una cierta ventana de voltaje de puerta de \ (0.8 \, {\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <2.8 \, {\ text {meV}} \), mientras que \ (I _ {\ uparrow} =I _ {\ downarrow} =0 \) fuera de este régimen. Como temperatura de equilibrio T aumenta, los picos de \ (I _ {\ sigma} \) bajan y se ensanchan, pero la alta corriente polarizada de espín que se observa a bajas temperaturas aún se mantiene (ver Fig. 5a, b). A diferencia del régimen de campo magnético grande, las corrientes de espín - \ (\ sigma \) se "encienden" sin un campo magnético externo en la ventana de voltaje de la puerta de \ (- 0.8 \, {\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <1.8 \, {\ text {meV}} \), y la polarización de espín exhibe dos resultados diferentes (ver Fig. 5c, d). En la ventana de voltaje de la puerta de \ (0.8 \, {\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <1.8 \, {\ text {meV}} \), \ (\ pm \, 100 \% \) Se pueden generar corrientes electrónicas con polarización de espín bajo una pequeña polarización de V \ (=1 \) mV, correspondiente a los puntos C y D de la figura 2c. Sin embargo, en la ventana de voltaje de puerta de \ (- 0.8 \, {\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <0.8 \, {\ text {meV}} \), las brechas de energía entre los estados \ ( | 0, \ pm S \ rangle \) y \ (| 1, \ pm S \ mp 0.5 \ rangle \) se vuelven muy pequeños, y más estados de giro con mayor energía en \ (+ S \) (o \ (- S \)) la dirección de giro se puede alcanzar mediante la tensión de polarización; por lo tanto, tanto los electrones de espín hacia arriba como hacia abajo pueden hacer un túnel a través del SMM. En consecuencia, la polarización de espín total \ (\ eta \) de la corriente eléctrica se reduce en este régimen de voltaje de puerta.