Conmutación de espín de precisión en una unión túnel magnética de una sola molécula

Resumen

Se propone un nuevo tipo de filtro de corriente de espín que consiste en un imán molecular único (SMM) acoplado a dos electrodos metálicos normales. Se muestra que esta unión túnel puede generar una corriente altamente polarizada en espín, cuya polarización de espín puede conmutarse mediante campos magnéticos y voltajes de compuerta aplicados al SMM. Esta conmutación de espín en la unión túnel SMM surge del túnel resonante de un solo electrón selectivo en espín a través de la órbita molecular desocupada más baja del SMM. El espectro de corriente de electrones sigue polarizado en espín en ausencia de campo magnético externo, lo que puede ayudar a juzgar si el estado de espín de la molécula ha alcanzado el doblete de estado fundamental \(|\pm S\rangle\). Este dispositivo puede realizarse con tecnologías actuales y puede tener uso práctico en espintrónica e información cuántica.

Introducción

Con el desarrollo de la ciencia de materiales, los dispositivos electrónicos moleculares a nanoescala se han estudiado extensivamente en años recientes respecto a sus aplicaciones potenciales en dispositivos nanoescala y espintrónica [1,2,3]. Debido a su pequeño tamaño y bajo consumo de energía, se han demostrado muchos dispositivos básicos que utilizan moléculas, incluyendo uniones túnel con resistencia diferencial negativa [4], rectificadores [5], amplificadores [6] y almacenamiento de datos [7]. A diferencia de los dispositivos semiconductores convencionales, los dispositivos moleculares que consisten en moléculas individuales parecen bastante adecuados para funcionar como interruptores moleculares controlables [8]. Aunque la conmutación a escala molecular se ha reportado en contactos cuánticos atómicos [9,10,11], las uniones de una sola molécula proporcionan la flexibilidad adicional de poder ajustar los estados de conductancia on/off mediante diseño molecular. Tras la medición exitosa de flujos de corriente a través de moléculas individuales en las últimas décadas, se han reportado varios tipos de interruptores moleculares, como interruptores moleculares controlados por luz [12] y interruptores de una sola molécula controlados mecánicamente [13], que pueden usarse para cambiar un dispositivo entre estados de alta y baja conductancia. Sin embargo, todos estos esquemas de conmutación solo permiten el ajuste de la conductancia de transporte de carga, no características de transporte dependientes del espín.

En años recientes, un nuevo tipo de material molecular conocido como imán molecular único (SMM) ha demostrado ser un candidato apropiado como componente básico de dispositivos espintrónicos basados en moléculas [14]. En contraste con otras moléculas, un SMM es una molécula con un momento de espín neto relativamente grande (correspondiente al número de espín S) y anisotropía magnética uniaxial significativa [15]. A bajas temperaturas, un SMM quedará atrapado en uno de dos estados metaestables de espín \(|\pm S\rangle\) [16]. Esta bistabilidad hace que los SMMs sean una base adecuada para celdas de memoria [17, 18] y ha motivado muchos esfuerzos para investigar otras propiedades físicas de los SMMs. Hasta ahora, las transiciones de electrones entre un SMM y metal normal [19,20,21] o superconductor [22] se han investigado experimentalmente, y las funcionalidades de escritura y lectura de información hacia y desde un SMM mediante campos magnéticos y polarización eléctrica también se han demostrado en la molécula \(\hbox {TbPc}_{{2}}\) [23]. Inspirados por estos trabajos, se espera que la polarización de espín de la corriente de túnel en un SMM también pueda conmutarse mediante campos magnéticos y voltajes de compuerta; sin embargo, no se han propuesto aún esquemas de conmutación controlables basados en tal unión túnel SMM.

Métodos

En esta carta, presentamos un nuevo tipo de efecto de conmutación de espín en una unión túnel SMM que puede usarse para conmutar entre corrientes electrónicas puras de espín-arriba y espín-abajo cambiando los campos magnéticos externos aplicados a la molécula. Como se muestra en la Fig. 1a, esta nanoestructura consiste en un SMM conectado a dos electrodos metálicos normales. El nivel de energía del SMM se ajusta por el voltaje de compuerta, y la magnetización de espín del SMM puede conmutarse por un campo magnético externo. De la Fig. 1b, vemos que la inyección de espín controlada por campo magnético en este dispositivo necesita un esquema de dos pasos: Primero, aplica un campo magnético externo relativamente mayor para "escribir" una orientación de espín del SMM. El espín central del SMM se conmutará a uno de dos estados metaestables \(\pm S\), dependiendo de la dirección del campo magnético. Y el proceso de inyección de espín consiste en usar un sesgo eléctrico ejercido a través de los dos contactos en ausencia de campo magnético. Debido al diferente potencial químico de los dos contactos y la anisotropía magnética del SMM, solo los electrones con espín paralelo a la magnetización del SMM pueden fluir a través de la unión [14], haciendo la corriente altamente polarizada. El Hamiltoniano total del sistema se escribe como [24, 25]

$$\begin{aligned} H&= \varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{\uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \\&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{aligned}$$ (1)

Aquí, \(\varepsilon _{0}\) es la energía on-site de la órbita molecular desocupada más baja (LUMO) del SMM, que puede desplazarse mediante un voltaje de compuerta aplicado al SMM; \(c_{\sigma }^{\dag }\) (\(c_{\sigma }\)) es el operador de creación (aniquilación) de electrón con \(\sigma\) como índice de espín de Pauli; U denota la energía de repulsión Coulombiana; y \({\mathcal {D}}\) es el parámetro de anisotropía magnética uniaxial. J es la interacción de intercambio entre el espín de los electrones conductores, \({\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2\), en el nivel LUMO y el espín local \({\mathbf {S}}\). Asumimos que el eje fácil de la molécula es el eje z en el espacio de espín, \(\Delta B(s^{z}+S^{z})\) describe la separación Zeeman asociada con el campo magnético aplicado a lo largo de este eje fácil, donde el factor g y el magnetón de Bohr \(\mu _{B}\) se absorben en \(\Delta B\). \(a_{\alpha k\sigma }^{\dag }\) (\(a_{\alpha k\sigma }\)) es el operador de creación (aniquilación) para electrones con momento k, espín \(\sigma\), y energía \(\varepsilon _{k\sigma }\) en contacto \(\alpha\). La fuerza de acoplamiento túnel entre el SMM y los contactos metálicos normales, denotada por \(t_{\alpha }\), es independiente del momento k y espín \(\sigma\).

Es fácil diagonalizar el Hamiltoniano \(H_{{\mathrm{mol}}}\) del SMM aislado, es decir, los primeros cinco términos en la Ec. (1). Si definimos \({\mathbf {S}}_{T}= {\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}\), se puede mostrar que el valor propio m de \(S_{T}^{z}\) es un buen número cuántico debido a la relación de conmutación \([S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0\). En las siguientes expresiones, \(|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}\) representa el estado de espín del LUMO (SMM). Con \(n=0,1,2\) definido como el número de electrones en el LUMO, las autoenergías pueden obtenerse como sigue [26]: \(\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm\) para los autoestados \(|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), \(\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2}+1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)\) para los autoestados \(|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L}\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), y \(\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m\) para los autoestados \(|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\). Aquí, \(\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S+1)^{2}}\), y \(C_{1}^{\pm }\) y \(C_{2}^{\pm }\), que se dan en Ref. [24], actúan como coeficientes efectivos de Clebsch-Gordan.

El proceso de transporte está dominado por túnel secuencial a través del nivel del SMM, mientras que el cotúnel débil y el túnel directo pueden descuidarse con seguridad. Para el acoplamiento débil entre el SMM y los contactos, el enfoque de ecuación maestra se sostiene. La corriente total de espín-\(\sigma\) que fluye a través del SMM puede escribirse como \(I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\), donde \(I_{L\sigma }\) (\(I_{R\sigma }\)) representa la corriente de espín-\(\sigma\) que fluye desde el contacto izquierdo (derecho) al SMM, resultando

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}P_{f}, \end{aligned}$$ (2)

de modo que la corriente total es igual a \(I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\) y el coeficiente de polarización de espín de la corriente es \(\eta = \frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%\). En la Ec. (2), \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}\) denota la tasa de transición entre estados \(|i\rangle\) y \(|f\rangle\), expresada como \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f|c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]\), donde \(\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}\) es la función de ancho de línea para contacto \(\alpha\), con \(D_{\alpha \sigma }\) siendo la densidad de estados en \(E_{F}\), y \(f_{\alpha }\) es la función de Fermi del contacto \(\alpha\) a temperatura \(T_{\alpha }\) y potencial químico \(\mu _{\alpha }\). \(P_{i}\) denota la probabilidad de encontrar el SMM en estado \(|i\rangle\). Siguiendo el método numérico sugerido por Timm [26] y Shen [27], la dependencia temporal de la probabilidad \(P_{i(t)}\) y la probabilidad de estado estacionario \(P_{i(t\rightarrow \infty )}\) pueden obtenerse resolviendo un conjunto de ecuaciones de tasa \({\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_{i}\).

Aquí, los cálculos numéricos se realizan para uniones túnel moleculares \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac [19, 28], con número de espín \(S=10\), \({\mathcal {D}}=0,06\) meV, \(J=0,1\) meV, y \(U=25\) meV. Los electrodos considerados están hechos de metal normal, por lo que las funciones de ancho de línea son independientes del espín, es decir, \(\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}\) para simplificar.

Resultados y Discusión

Primero, demostramos cómo usar un campo magnético \(\Delta B\) para "escribir" los estados de espín de un SMM. En la Fig. 2, graficamos la magnetización del SMM, la polarización de espín \(\eta\) de la corriente y las corrientes de espín-\(\sigma\) como funciones de \(\Delta B\), con un voltaje de sesgo ejercido a través de la unión. Las flechas indican la dirección de barrido del campo magnético, y se asume que el proceso de barrido es lo suficientemente lento para permitir que el sistema se relaje a un estado estacionario. En la Fig. 2a–c, se muestra que tanto la magnetización de la molécula como la polarización de espín de la corriente exhiben estructuras de bucle cuando el campo magnético \(\Delta B\) se barre hacia adelante y atrás. Para facilitar la descripción, usamos \(\Lambda _{-}\) para denotar el punto de reversión cuando la magnetización del SMM conmutar de \(+S\rightarrow -S\) y \(\Lambda _{+}\) para denotar el punto de reversión para \(-S\rightarrow +S\). La magnetización del SMM se grafica como función de \(\Delta B\) para diferentes temperaturas de equilibrio y voltajes de sesgo en la Fig. 2a, b. Es evidente que las fluctuaciones térmicas y el sesgo eléctrico son ambos capaces de activar la reversión magnética antes de que \(\Delta B\) alcance exactamente la energía de activación. Consecuentemente, el bucle de histéresis magnética se encoge a medida que aumenta la temperatura de equilibrio o el voltaje de sesgo, y la distancia entre \(\Lambda _{+}\) y \(\Lambda _{-}\) disminuye. Sin embargo, no importa cuánto se encoja el bucle de histéresis magnética, el coeficiente de polarización de espín de la corriente de túnel siempre puede alcanzar valores extremadamente altos de \(\eta =\pm 100\%\) excepto cuando \(\Delta B\) está cerca de los dos puntos de reversión, \(\Lambda _{+}\) y \(\Lambda _{-}\). Además, se encuentra que la polarización de espín de la corriente en el régimen de campo magnético pequeño \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) es bastante diferente de la en el régimen de campo magnético grande \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}\) o \(\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{+}}\). Como se muestra en la Fig. 2c, en el régimen de campo magnético grande, el coeficiente de polarización de espín \(\eta\) de la corriente de túnel puede resumirse como

En este régimen, por ejemplo, en el punto A (punto B) en la Fig. 2c, d, un campo magnético externo dado \(\Delta B\) corresponde a una magnetización única y determinista de la molécula, y solo una corriente de electrones 100% espín-arriba (espín-abajo) puede fluir a través de la unión. Sin embargo, en el régimen de campo magnético bajo \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\), la magnetización original del SMM puede permanecer inalterada, y ambas direcciones de espín \(+S\) y \(-S\) pueden retenerse. En la Fig. 2d, graficamos las curvas \(I_{\sigma }\)-\(\Delta B\) para la unión SMM a una temperatura de equilibrio fija de \(T=1\) K y un voltaje de \(V=1\) mV. Se muestra claramente que un \(\Delta B\) dado corresponde a dos magnetizaciones posibles de la molécula. Si usamos \(I_{\sigma }^{+-}\) para denotar la corriente de espín-\(\sigma\) cuando \(\Delta B\) se barre de \(+5\) meV a \(-5\) meV y \(I_{\sigma }^{-+}\) para denotar la corriente cuando el campo magnético se barre en dirección opuesta (\(\Delta B\) cambia de -5 meV a +5 meV), entonces ambas direcciones de espín del SMM en \(+S\) o \(-S\) pueden leerse con diferentes características de polarización de espín en el régimen de bajo-\(\Delta B\) (como en los puntos C y D en la Fig. 2c, d). En la Fig. 2c, el coeficiente de polarización de espín \(\eta\) de la corriente de túnel en el régimen de campo magnético pequeño \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) puede resumirse como

Más importante, como se muestra en la Fig. 2d, notamos que la intensidad de la corriente de túnel en \(\Delta B=0\), es decir, en el punto C o D, es mucho mayor que la en el régimen de campo magnético grande bajo el mismo voltaje de sesgo de \(V=1\) mV. Esto significa que este dispositivo generará más fácilmente corrientes de electrones polarizadas en espín en ausencia de un campo magnético externo, haciéndolo adecuado como filtro de espín o dispositivo de memoria de espín.

Para discutir las capacidades de inyección de espín de esta unión molecular, graficamos las corrientes de espín-\(\sigma\) como funciones del voltaje de sesgo a un voltaje de compuerta constante y temperaturas bajas. La Figura 3a, b muestra las curvas \(I_{\uparrow (\downarrow )}\)-V a valores grandes de campo magnético de \(\Delta B= \pm 2\) meV (correspondientes a los campos magnéticos en los puntos A y B en la Fig. 2), mientras que la Fig. 3c, d muestra las curvas en ausencia de \(\Delta B\) (correspondientes a los puntos C y D en la Fig. 2). No importa qué régimen de campo magnético se elija, la característica de filtrado de espín es evidente. Como se muestra en la Fig. 3a (Fig. 3b), solo electrones espín-arriba (espín-abajo) pueden fluir a través de la unión, mientras que la corriente de electrones con la otra dirección de espín se suprime totalmente a cero por la selectividad de espín del SMM en la dirección \(+S\) (\(-S\)). Resultados similares se obtienen en la Fig. 3c, d cuando el campo magnético \(\Delta B\) se reduce a cero desde las direcciones \(+S\) y \(-S\). En ausencia de \(\Delta B\), el SMM debe quedar atrapado en uno de los dos estados fundamentales bistables \(M=\pm S\). Por esta razón, ambas direcciones de espín \(+S\) y \(-S\) del SMM pueden conservarse bien en el régimen \(\Delta B=0\). Por ejemplo, si barrimos \(\Delta B\) de \(+5\) meV a cero, \(M=+S\) se guarda, y se obtiene una corriente polarizada totalmente espín-arriba (ver Fig. 3c). Además, cuando el voltaje de sesgo aumenta, la corriente de electrones en ausencia de un campo magnético externo alcanza una meseta de corriente relativamente alta antes que en el caso de un campo magnético grande. Como se demuestra en la Fig. 3b, d, aunque no hay corrientes espín-arriba en ambos regímenes \(\Delta B=0\) meV y \(\Delta B=-\,2\) meV, las corrientes \(I_{\downarrow }\) en la Fig. 3d pueden alcanzar hasta \(0,5e \Gamma _{0}/\hbar\) en \(V\approx 0,7\) mV, mientras que para alcanzar la misma cantidad de corriente en la Fig. 3c, se necesita un voltaje de sesgo mayor de al menos \(V>1,5\) mV.

Para clarificar la física subyacente en las Figs. 2 y 3, graficamos las probabilidades de estado molecular \(P_{|0,\pm S\rangle }\), \(P_{|0, S-1\rangle }\), \(P_{|0, -S+1\rangle }\), \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\), \(P_{|1, S-1/2\rangle }\) y \(P_{|1, -S+1/2\rangle }\) como funciones de \(\Delta B\) cuando el campo magnético se barre hacia adelante y atrás a una temperatura de equilibrio fija de \(T=0,5\) K y un voltaje de sesgo de \(V=1\) mV. En la Fig. 4a, \(\Delta B\) se barre de \(-5\) meV a \(+5\) meV lo suficientemente lento para permitir que el sistema se relaje al estado estacionario. Se muestra que en el régimen de campo magnético grande \(\Delta B<-2\) meV, las probabilidades de todos los estados son iguales a cero excepto \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1\), lo que significa que el estado de espín del SMM está fijo en la dirección \(-S\) y un electrón de espín-abajo queda atrapado en el nivel LUMO de la molécula por el campo magnético externo. Para un valor relativamente grande de la energía de repulsión Coulombiana (\(U=25\) meV) y un electrón de espín-abajo atrapado en el nivel LUMO, un electrón de espín-arriba no puede existir en el nivel del SMM, y la corriente de electrones se bloquea. Cuando \(\Delta B\) aumenta de \(-2\) meV a 1 meV, emerge una probabilidad de estado molecular no nula \(P_{|0,-S\rangle }\), y la corriente de electrones está dominada por la transición \(\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). En esta ventana de \(\Delta B\), los estados de espín del SMM aún pueden guardarse en la dirección \(-S\), pero los electrones de espín-abajo pueden tunelar a través del SMM, resultando en una corriente de electrones polarizada puramente espín-abajo. Sin embargo, cuando \(\Delta B\) aumenta aún más al rango de \([1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]\), los procesos de túnel inelásticos que conducen a la conmutación magnética del espín de la molécula tienen lugar. En este régimen, casi todos los estados de espín del SMM tienen la oportunidad de ser ocupados, y las probabilidades de dos estados especiales, \(P_{|0,-S\rangle }\) y \(P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\), son mucho mayores que las de cualquier otro estado. Más interesantemente, el punto donde \(P_{|0,-S\rangle }= P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\) corresponde exactamente al punto \(\Lambda _{+}\) en la Fig. 2a, indicando que la magnetización de la molécula comienza a revertir de \(-S\) a \(+S\). A medida que \(\Delta B\) continúa aumentando por encima de 2 meV, las probabilidades de todos los estados disminuyen a cero excepto \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1\), lo que implica que el estado de espín del SMM está fijo en la dirección \(+S\) y que la corriente de túnel se conmutará "off" por un electrón de espín-arriba bloqueando el nivel LUMO de la molécula. Por otro lado, si el campo magnético se barre de \(+5\) meV a \(-5\) meV (ver Fig. 4c), un proceso similar ocurrirá de nuevo, y el punto de reversión \(\Lambda _{-}\) corresponde al punto donde \(P_{|0,+S\rangle }= P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). En la Fig. 4b, presentamos el diagrama de Zeeman para estos estados de espín. Debido a la gran anisotropía magnética del SMM, el doblete de estado fundamental con números cuánticos \(M =\pm S\) (\(S=10\) para \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) está bien separado de los estados excitados por una barrera de energía de \(DS^{2}_{z}\approx 60\) K. Además, el punto de conmutación magnética \(\Lambda _{(+)-}\) en la Fig. 4 es aproximadamente igual a 1,3 meV, que está cerca del punto de reversión \(2S|{\mathcal {D}}|\) en átomos magnéticos individuales. En la Fig. 4d, graficamos las probabilidades de estado molecular como funciones del voltaje de sesgo para una temperatura fija de \(T=0,5\) K y un campo magnético de \(\Delta B=0\). Si asumimos que el SMM está atrapado en la dirección de espín \(+S\), entonces el proceso de túnel de electrones en la Fig. 4d puede dividirse en dos partes: (i) En el régimen de sesgo pequeño \(V<2,5\) mV, la corriente de electrones está dominada por la transición \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), y solo electrones de espín-arriba pueden tunelar a través de la unión. (ii) Cuando el voltaje de sesgo aumenta al régimen de sesgo grande \(V>2,5\) mV, aunque el sesgo no es lo suficientemente grande para superar la barrera de energía entre las direcciones de espín \(+S\) y \(-S\), los estados de espín con mayor energía en la dirección \(+S\), como \(\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }\) y \(\varepsilon _{|1,+S-1/2\rangle }\), pueden ser ocupados, lo que introducirá canales adicionales extra para túnel de electrones de espín-abajo a través del SMM. Como resultado, a medida que el voltaje de sesgo continúa aumentando, la corriente de túnel seguirá creciendo, pero el coeficiente de polarización de espín \(\eta\) disminuirá.

Finalmente, se calculan los resultados para la corriente de espín-arriba \(I_{\uparrow }\) y corriente de espín-abajo \(I_{\downarrow }\) como funciones del voltaje de compuerta (energía on-site del nivel LUMO \(\varepsilon _{0}\)), con y sin un campo magnético externo (ver Fig. 5). A bajas temperaturas, corrientes electrónicas 100% polarizadas en espín pueden conmutarse "on/off" mediante diferentes ventanas de voltaje de compuerta. Cuando se aplica \(\Delta B=\pm 2\) meV, corrientes puras de espín-\(\sigma\) emergen en una cierta ventana de voltaje de compuerta de \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} < 2,8\,{\text {meV}}\), mientras que \(I_{\uparrow } = I_{\downarrow } = 0\) fuera de este régimen. A medida que la temperatura de equilibrio T aumenta, los picos de \(I_{\sigma }\) se vuelven más bajos y se ensanchan, pero la corriente polarizada en espín de alta polarización vista a bajas temperaturas se mantiene (ver Fig. 5a, b). A diferencia del régimen de campo magnético grande, las corrientes de espín-\(\sigma\) se conmutan "on" sin un campo magnético externo en la ventana de voltaje de compuerta de \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), y la polarización de espín exhibe dos resultados diferentes (ver Fig. 5c, d). En la ventana de voltaje de compuerta de \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), corrientes electrónicas \(\pm 100\%\) polarizadas en espín pueden generarse bajo un sesgo pequeño de V\(=1\) mV, correspondiendo a los puntos C y D en la Fig. 2c. Sin embargo, en la ventana de voltaje de compuerta de \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <0,8\,{\text {meV}}\), las brechas de energía entre los estados \(|0,\pm S \rangle\) y \(|1,\pm S\mp 0.5 \rangle\) se vuelven muy pequeñas, y más estados de espín con mayor energía en la dirección \(+S\) (o \(-S\)) pueden alcanzarse mediante el voltaje de sesgo; así, tanto electrones de espín-arriba como de espín-abajo pueden tunelar a través del SMM. Consecuentemente, la polarización de espín total \(\eta\) de la corriente eléctrica se reduce en este régimen de voltaje de compuerta.

Conclusión

En resumen, hemos propuesto un efecto de conmutación de tres estados con dos estados "on" para conmutación de corriente de espín-arriba y espín-abajo, así como un estado de corriente "off". Tal conmutación de corriente polarizada en espín puede realizarse en una unión túnel SMM (p.ej., \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) y surge del túnel resonante de un solo electrón selectivo en espín a través del LUMO del SMM. Este comportamiento de conmutación de tres estados puede controlarse mediante campos magnéticos y voltajes de compuerta, sin interacciones espín-órbita o contactos magnéticos, y es un buen candidato para dispositivos espintrónicos como filtros de espín o memorias de espín en futuros circuitos espintrónicos.