Ajuste de la polaridad de la magnetorresistencia en heteroestructuras de grafeno bicapa/MoSe₂ monocapa

Resumen

Los materiales bidimensionales (2D) en capas tienen una naturaleza atómicamente delgada y plana que los convierte en candidatos definitivos para dispositivos espintrónicos. Las uniones válvula espín (SVJ), compuestas de materiales 2D, han sido reconocidas como características únicas de polarización transporte espín. Sin embargo, las propiedades magnetotransporte de SVJ están altamente influenciadas por el tipo de capa intermedia (espaciador) insertada entre materiales ferromagnéticos (FM). En esta situación, el efecto filtrado espín en las interfaces juega papel crítico en observación magnetorresistencia (MR) de tales estructuras magnéticas, que puede mejorarse usando estructura híbrida prometedora. Aquí, reportamos MR de grafeno bicapa (BLG), MoSe₂ monocapa (SL-MoSe₂), y hetero-pila BLG/SL-MoSe₂ SVJ. Sin embargo, antes recocido, BLG y SL-MoSe₂ SVJ demuestran MR positivo, pero después recocido, BLG invierte su polaridad mientras SL-MoSe₂ mantiene su polaridad y demostró polarizaciones espín positivas estables en ambas interfaces debido a efecto dopaje escaso contactos ferromagnéticos (FM). Además, Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe determina MR positivo, ej., ~1,71% y ~1,86% a T = 4 K antes y después recocido respectivamente. Por el contrario, SVJ NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co mostraron MR positivo antes recocido e invirtieron posteriormente su signo MR después recocido debido a efecto proximidad-inducido dopaje metales con grafeno. Los resultados obtenidos pueden ser útiles para comprender origen polaridad y selección material no magnético (espaciador) para propiedades magnetotransporte. Así, este estudio estableció nuevo paradigma para novedosas aplicaciones espintrónicas.

Introducción

Los diclorogenuros metales transición (TMD), y grafeno son tremendos materiales 2D para dispositivos electrónicos, fotovoltaicos y espintrónicos. En espintrónica, la SVJ es fenómeno físico prometedor y permite almacenamiento datos no volátil con elementos memoria ferromagnéticos actuando como polarizador o analizadores espín. Realizó nueva era memorias acceso aleatorio magnéticas, sensores magnéticos, y aplicaciones lógicas básicas como vector información. En años recientes, grafeno y diclorogenuros metales transición bidimensionales (2D-TMD) han encontrado aplicaciones espintrónicas novedosas ampliamente. Se han usado ampliamente determinar alta magnetorresistencia materiales 2D debido su coherencia espín y alto acoplamiento espín-órbita. Sin embargo, entre todos TMD, MoSe₂ monocapa (SL-MoSe₂) es menos explorado en espintrónica a pesar su pequeño efecto división espín (188 meV) y banda prohibida (1,5 eV) que para WS₂ y WSe₂ en nano-lámina capa delgada. La integración SVJs basada materiales 2D hereda algunos problemas, como resistencia oxidación, que provoca nuevo desarrollo fabricación dispositivos. Además, híbridos o heteroestructuras materiales semiconductores 2D en capas y grafeno fueron inexplorados en uniones túnel magnéticas. Posiblemente tendrían propiedades espín explícitas e información complementaria dispositivos polarizados espín. Varios problemas transferencia húmeda SVJs convencionales son aquellos que martillean oxidación adversa metales ferromagnéticos (FM) contactos que dependen calidad interfaces en juego para apuntar verdaderos y altos valores magnetorresistencia (MR). Sin embargo, further progreso y fabricación límite último tamaño dispositivos requeridos controlar barrera óxido, interfaces, sustitución material (espaciador), y rendimiento electrodos polarizados espín.

Para superar estas limitaciones, explotamos materiales 2D y sus hetero-pilas para demostrar SVJs verticales competentes, ultra-limpias de tres diferentes uniones intercapa entre electrodos Co y NiFe. Observamos señales espín claras grafeno bicapa (BLG), SL-MoSe₂, y BLG/SL-MoSe₂, mostrando MR hasta temperatura ambiente. Aquí, categorizamos uniones válvula espín en dos tipos. En primer tipo (materiales individuales/solos; ya sea BLG o SL-MoSe₂) uniones válvula espín, Co/BLG/NiFe, investigamos señales espín positivas y negativas antes y después recocido, pero en otros dispositivos Co/SL-MoSe₂/NiFe, la señal espín permaneció positiva con ligera mejora valores MR. Interesantemente, en segundo tipo (hetero-pila; BLG/SL-MoSe₂) uniones válvula espín, Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe, MR se encontró positivo incluso antes y después proceso recocido. Además, en dispositivos NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co, MR positivo observado antes recocido, pero polarización espín electrón invirtió con valores MR significativamente mejorados después recocido.

Para explorar SVJs superiores, interfaces descontaminadas y libres residuos deben emplearse para película delgada no magnética (espaciador) entre electrodos FM. Una interfaz ultra-limpia BLG/FMs se logra evaporando FMs (sin foto- y haz electrón-litografía) para circunvalar proceso oxidación.

Métodos experimentales

Fabricación dispositivo

BLG exfoliado transferido en orificio circular ~2-μm diámetro a través ventana SiN grueso. Película BLG suspendida recocida en tubo horno en ambiente gas argón e hidrógeno a 350 °C por 4 h deteriorar residuos ambos lados parte suspendida BLG. Antes depositar metales FM, irradiamos dispositivos ambos lados bajo luz DUV en ambiente vacío por 15 min further limpiar BLG. Luego, Co (~20 nm con tasa evaporación = 0,6 Å/s) y Au (~5 nm) metales depositados primero lado superior grafeno suspendido respectivamente. Subsecuentemente, NiFe (~100 nm con tasa evaporación = 0,8 Å/s) y Au (~200 nm) depositados lado inferior muestra. Further, hacer hetero-pila BLG transferido SL-MoSe₂ fabricar dispositivo BLG/SL-MoSe₂, que recocido tubo horno argón (Ar) e hidrógeno (H₂) gas ambiente 250 °C 4 h deteriorar residuo ambos lados unión suspendida. Para dispositivos SL-MoSe₂ y BLG/SL-MoSe₂, Co/Au (35/10 nm) y NiFe/Au (150/200 nm) depositados lados superior e inferior respectivamente. Luego, dispositivos recocidos mezcla gas Ar y H₂ 250 °C 15 h mejorar calidad unión y su compactación. Detalles proceso taladrado orificio pueden verse Información Suplementaria Notas (1-2).

Caracterización dispositivo

Micro-espectrómetro Raman Renishaw y longitud onda láser 514 nm usados caracterizar espectros Raman. Medidas transporte cuatro-puntas basadas uniones válvula espín verticales realizadas usando técnica amplificador lock-in ac. Corriente ac impulsora fijada 10 μA mediciones magnetotransporte dependientes temperatura y luego aumentada hasta 50 μA estudiar efecto dependencia corriente temperatura constante (T = 4 K). Dispositivos enfriados helio líquido mediciones baja temperatura, temperatura controlada Lake Shore 331. Medida corriente-voltaje realizada usando pico-amperímetro (Keithley 6485) y nano-voltímetro (2182A).

Resultados y discusión

Uniones válvula espín de BLG

En nuestros resultados, en SVJ vertical, BLG intercalado entre electrodos Co y NiFe; su esquema mostrado Fig. 1a. Desde Figura S1a, espectro Raman región suspendida confirma BLG como picos G y 2D encontrados cerca ~1585,5 y ~2710 cm⁻¹ respectivamente, consistente reporte previo. Además, tras deposiciones FM, imagen microscopía electrónica barrido (SEM) lado superior mostrada Figura S1b. Posteriormente, características I-V dependientes temperatura obtenidas, como mostrado Fig. 1b (inset) donde información valiosa comportamiento conductor SVJ demostrada. Figura 1b (inset) muestra curvas lineales FM/BLG/FM, indicación contacto óhmico, consistente reporte previo. Cambio R vs B (en-plano) diferentes temperaturas observado como mostrado Fig. 1b. Dos electrodos magnéticamente separados y conmutados independientemente temperatura ambiente, donde MR definido MR (%) = [(R_AP − R_P)/R_P] × 100 (%). Aquí, R_AP corresponde resistencia cuando magnetizaciones capas FM alinean configuración anti-paralela, y R_P resistencia cuando magnetizaciones capas FM alineadas paralelas. Desde, antes recocido, medimos dispositivos y encontramos magnetorresistencia positiva BLG SVJ, representando estados baja y alta resistencia debido alineación paralela y anti-paralela magnetizaciones materiales FM respectivamente. Figura 1b muestra trazas MR diferentes temperaturas fijando valor corriente constante (I = 10 μA). Se encontró que antes recocido valores MR BLG aumentaron monótonamente ~0,75, ~0,88, ~0,95, ~1,12 y ~1,26% a T = 300, 200, 100, 50 y 4 K respectivamente, como mostrado Fig. 1c. Sin embargo, estos resultados consistentes y comparativamente mejores que reportes previos. Mayor magnetorresistencia observada baja temperatura, comportamiento típico uniones túnel magnéticas (MTJ) atribuido excitación ondas espín materiales FM. Por tanto, después recocido, SVJ BLG cambia su signo debido efecto dopaje Co y NiFe ambos lados superior e inferior BLG como mostrado Fig. 1c (inset). Importantemente, después recocido, MR aumentado ~−0,84, ~−0,98, ~−1,19, ~−1,35 y ~−1,49% a T = 300, 200, 100, 50 y 4 K respectivamente, como mostrado Fig. 1c. Así, polarización espín invierte y sugiere MR negativo, atribuido transferencia carga y división banda proximidad-inducida BLG como mostrado Fig. 1d.

Debido recocido unión se vuelve compacta, y distancia entre capas y resistencia unión reduce (Figura S3c); de lo contrario, antes recocido, podría haber pocos angstrom (Å) huecos que actúan como aislantes, obstaculizan mecanismo dopaje, y evitan efecto división banda proximidad-inducida como reportado reporte previo. Además, en nivel Fermi, electrones espín-arriba mayoría en grafeno n-dopado, mientras electrones espín-abajo mayoría grafeno p-dopado que genera MR negativo. Además, confirmar efecto dopaje Co y NiFe, fabricamos transistores efecto campo BLG prístino, BLG dopado Co, y BLG dopado NiFe como mostrado Figura S3(a,b). Usamos Ni₈₉Fe₁₁, por tanto, Ni fácilmente dopar tipo p como reportado previamente. Medidas Dirac muestran punto neutralidad carga (CNP) BLG prístino cerca +4 V. Tras dopaje BLG con Co y NiFe, CNP desplazado +17 y −11 V respectivamente, que avalan modulación nivel Fermi BLG, como mostrado Figura S3b.

Unión válvula espín SL-MoSe₂

Además, imagen óptica SL-MoSe₂ transferido membrana orificio SiN representada Fig. 2a. Altura copo MoSe₂ exfoliado, medida por microscopía fuerza atómica (AFM), y perfil altura sugieren ~0,7 nm grueso como mostrado Figura S2a-b. En MoSe₂ monocapa exfoliado, modo Raman A_1g (fuera-plano) ablanda ~240,6 cm⁻¹ y modo E¹_2g (en-plano) endurece ~286,4 cm⁻¹, como mostrado Figura S2c, consistente reportes previos. Resistencia unión Co/SL-MoSe₂/NiFe válvula espín mostrada Fig. 2b, que disminuyó con disminución temperatura. Further, en curvas I-V lineales diferentes temperaturas, inset Fig. 2b también revela contacto óhmico entre SL-MoSe₂ y electrodos FM. Características I-V lineales sugieren monocapa MoSe₂ actúa como película delgada conductora en lugar barrera túnel entre electrodos. En Fig. 2c, bucles MR Co/SL-MoSe₂/NiFe mostrados diferentes temperaturas manteniendo corriente constante (I = 10 μA), que genera señal espín positiva. Esquema SL-MoSe₂ SVJ mostrado inset Fig. 2d. Valores MR dependientes temperatura unión Co/SL-MoSe₂/NiFe mostrados Fig. 2d, donde se observa MR reduce al aumentar temperatura.

En esta unión, magnitudes MR a I = 10 μA determinadas ~0,37, ~0,56, ~0,76, ~1,2 y ~1,51% a T = 300, 200, 100, 50 y 4 K respectivamente. Adicionalmente, a corriente ac fija, valores MR unión Co/SL-MoSe₂/NiFe mejoraron ligeramente después recocido dispositivos y alcanzaron ~0,41, ~0,6, ~0,79, ~1,4 y ~1,56% a T = 300, 200, 100, 50 y 4 K respectivamente, como mostrado Fig. 2d. Así, mejora MR podría atribuirse mejora calidad unión, como indicado Figura S3c, donde resistencia unión todos dispositivos redujo significativamente tras recocido. Importantemente, polaridad estas uniones SL-MoSe₂ permaneció misma, ya que Co y NiFe no doparon SL-MoSe₂ suficiente para desplazar su nivel Fermi banda conducción a banda valencia o viceversa. Por eso MoSe₂ demostró polarizaciones espín positivas estables en ambas interfaces.

Unión válvula espín hetero-pila BLG/SL-MoSe₂

Hetero-pila materiales 2D atómicamente delgados explorada debido sus distintas propiedades transporte polarizado espín. Further, imagen óptica hetero-pila BLG/SL-MoSe₂ orificio SiN mostrada Fig. 3a. Resistencia unión dependiente temperatura mostrada Fig. 3b (top-inset), donde resistencia disminuye con disminución temperatura, indicando unión metálica. Para further confirmación comportamiento metálico, investigamos geometría cuatro-puntas característica I-V a T = 4 K mostrada Fig. 3b (bottom-inset). Unión Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe exhibe curva I-V lineal debido contacto óhmico. Antes recocido, Fig. 3b muestra trazas MR positivas, que demuestran polarización espín positiva en Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe. Sin embargo, después recocido, signo MR permaneció positivo (Fig. 3d, inset) y valores aumentaron ~0,42, ~0,63, ~0,85, ~1,26 y ~1,71% (Fig. 3d; antes recocido) a ~0,49, ~1,13, ~1,65, ~1,81 y ~1,86% (Fig. 3d; después recocido) a T = 300, 200, 100, 50 y 4 K respectivamente, como mostrado Fig. 3d. Altos valores MR bajas temperaturas comportamiento típico uniones válvula espín. MR positivo dispositivos Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe atribuido polarizaciones espín positivas similares ambas interfaces: Co/BLG y SL-MoSe₂/NiFe. En nuestros hallazgos, elucidamos polarización espín positiva SL-MoSe₂ (Fig. 2c), mientras en unión válvula espín Co/BLG/NiFe, interfaz Co/BLG también da origen polarización espín positiva. Así, polarización neta Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe uniones válvula espín positiva explicada esquemáticamente Fig. 3c.

Además, elucidar papel dopaje Co y NiFe con BLG, fabricamos otro conjunto dispositivos hetero-pila NiFe/BLG/MoSe₂/Co. Antes recocido, medimos bucles MR describieron magnetorresistencia positiva, como mostrado Fig. 4a. Importantemente, después recocido, polaridad unión NiFe/BLG/MoSe₂/Co invirtió, como mostrado Fig. 4b. Polarización negativa atribuida dopaje huecos interfaz NiFe/BLG y división banda proximidad-inducida BLG, que induce mayoría electrones espín-abajo. Valores MR dependientes temperatura SVJs NiFe/BLG/MoSe₂/Co calculados (~0,12, ~0,24, ~0,48, ~0,86 y ~1,2% a T = 300, 200, 100, 50, 4 K antes recocido y ~−0,56, ~−0,75, ~−0,98, ~−1,42 y ~−1,99% a T = 300, 200, 100, 50, 4 K después recocido) como mostrado Fig. 4c. Notable que después recocido, valores MR aumentaron debido resistencia disminuida, huecos entre capas, y fenómeno dopaje mejorado BLG por NiFe. Further, antes y después recocido polarización neta SVJ NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co positiva y negativa respectivamente ilustrada esquemáticamente Fig. 3c. Adicionalmente, después recocido ratios MR dependientes corriente SVJ NiFe/BLG/MoSe₂/Co calculados como mostrado Fig. 4d. Por tanto, se encontró que con aumento corriente ac desde I = 10 μA a I = 50 μA, valor MR disminuyó ~−2,0 a ~−1,71%. Esta reducción MR convencional y debida contribución estados interfaciales altos sesgos y estados trampa localizados espaciador no magnético. En este fin, graficamos gráfico presenta valores MR (%) todos tipos dispositivos throughout proyecto y reveló tendencia consistente repetible como mostrado Figura S4.

Sin embargo, dopaje debido contactos FM y división banda debido efecto proximidad crean diferencia población electrones espín-arriba y espín-abajo grafeno. Tras recocido, conformación y contacto mejorado entre contactos FM y grafeno bicapa adyacente proporcionan desacoplamiento efectivo capas grafeno dentro cristal pocas capas unido van der Waals, como reportado grafeno bilayers torcido haciendo dos grafenos más delgados electrónicamente desacoplados. Posteriormente, estas dos capas grafeno distintamente dopadas y proximitizadas se convierten electrodos polarizados espín, que deciden polaridad magnetorresistencia.

Básicamente, Co y NiFe FMs tienen dopaje tipo n y p en BLG respectivamente. En combinación Co/BLG, nivel Fermi BLG movido banda conducción debido dopaje n. Cuando nivel Fermi BLG yace banda conducción, densidad o población electrones espín-arriba aumenta comparado electrones espín-abajo debido división banda proximidad-inducida grafeno, presentando finalmente polarización espín positiva. Por otro lado, pila NiFe/BLG, nivel Fermi BLG desplazado banda valencia y división banda proximidad-inducida fomenta densidad electrón espín-abajo, que finalmente demuestra polarización espín negativa. Notablemente, en nuestros experimentos, efecto proximidad-inducido BLG se vuelve prominente solo cuando dispositivos recocidos después metalización FMs como observado similarmente ref. Inicialmente, estábamos interesados sobre nivel Fermi SL-MoSe₂ que posiblemente mover debido contacto proximitizado Co o NiFe después proceso recocido. Pero sorprendentemente, permaneció consistente debido efecto dopaje escaso MoSe₂. Demostró polarizaciones espín positivas estables interfaces SL-MoSe₂/NiFe y SL-MoSe₂/Co debido a cual podemos modular fácilmente signo MR selección ya sea NiFe o Co con BLG en uniones Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe o NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. Además, encontramos en ref. máximo 1% MR observado después recocido SVJ BLG. Por otro lado, en nuestro trabajo después recocido, encontramos MR ~1,86% (86% mayor que ref.) en Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe y ~1,99% (99% mayor que ref.) en dispositivos NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. Desde, concluimos manifestación unión BLG/SL-MoSe₂ proporciona valores MR grandes comparado solo BLG o SL-MoSe₂, así, funcionalidad básica fabricación dispositivo puede contribuir abrir nueva avenida aplicaciones lógicas y memoria espintrónicas futuro.

Conclusiones

En resumen, revelamos SVJs descontaminadas Co/BLG/NiFe, Co/SL-MoSe₂/NiFe, Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe, y NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. La característica corriente-voltaje todos SVJs demostró relación lineal, que confirmó unión metálica y comporta como película conductora. Examinamos señales MR positivas y negativas en Co/BLG/NiFe antes y después recocido respectivamente. Desde después recocido, efecto proximidad-inducido invierte polaridad SVJs BLG. Aunque en Co/SL-MoSe₂/NiFe, valores MR mejoraron levemente, pero a diferencia BLG, su polaridad permaneció misma (positiva) antes y después recocido porque SL-MoSe₂ tiene efecto dopaje escaso FMs. Además, como SL-MoSe₂ las SVJs hetero-pila Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe mostraron polaridad positiva antes y después proceso recocido, pero sus valores MR significativamente mejorados después recocido. Adicionalmente, SVJs NiFe/BLG/MoSe₂/Co demostraron MR positivo antes recocido, pero después recocido, polaridad invierte debido división banda proximidad-inducida BLG acoplada NiFe con valores MR mejorados. Además, observamos magnitudes MR dependientes corriente que disminuyen grandes valores corriente y atribuidas contribución estados interfaciales altos sesgos. Por tanto, comparado BLG y SL-MoSe₂, hetero-pila BLG/SL-MoSe₂ revela mayor MR y polarizaciones espín, proponiendo mejor fenómeno filtrado espín interfaces. Subsecuentemente, en dispositivos BLG/SL-MoSe₂, polaridad no solo invierte sino también demuestra mecanismo filtrado espín eficiente interfaces FM. Estas investigaciones materiales semiconductores 2D y sus hetero-pilas pueden explorar información complementaria valiosa dispositivos lógicos espintrónicos.

Disponibilidad de datos y materiales

Los autores no tienen datos para compartir ya que todos los datos ya se muestran en el manuscrito enviado.

Abreviaturas

TMD:

Diclorogenuros metales transición

2D:

Bidimensional

MR:

Magnetorresistencia

BLG:

Grafeno bicapa

SL-MoSe₂:

MoSe₂ monocapa

CNP:

Punto neutralidad carga

AFM:

Microscopía fuerza atómica