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La respuesta fotocorriente extremadamente mejorada en nanohojas de aislante topológico con alta conductividad

Resumen

La fotocorriente se realizó en nanoplacas de aislante topológico con diferentes conductancias. La fotocorriente más alta se observa en la nanoplaca con mayor conductancia. La capacidad de respuesta es proporcional a la conductancia de la nano hoja en dos órdenes. La capacidad de respuesta es independiente de la intensidad de potencia de la luz en el vacío, pero la capacidad de respuesta disminuye drásticamente a baja intensidad de potencia en el aire. La relación entre la capacidad de respuesta en el aire y la del vacío es negativamente proporcional a la inversa de la intensidad de la potencia luminosa. Estos comportamientos se entienden como la fotocorriente estadística en un sistema con moléculas bloqueadas. La constante de tiempo disminuye a medida que aumenta el espesor. Se observa una constante de tiempo más larga en la presión atmosférica más baja.

Introducción

Es una tarea continua buscar materiales con mayor respuesta de fotocorriente. La corta profundidad de penetración de la luz en los materiales en estado sólido hace que la respuesta de la fotocorriente esté dominada por los portadores de superficie. Un material con un portador de superficie más abundante es un mejor candidato como fotodetector. Durante mucho tiempo, los materiales con una alta relación superficie-volumen, como los nanocables, se estudiaron ampliamente [1-6]. Junto con el amplio ancho de banda de fotodetección, materiales de baja dimensión con dispersión EK lineal, como grafeno, [7, 8] heteroestructuras basadas en grafeno, [1-4], dicalcogenuros de metales de transición bidimensionales (TMD) y materiales topológicos, han atraído una gran atención [9–16].

Los informes recientes revelan que la respuesta de fotocorriente notificada varía en amplios rangos [17-22]. Uno atribuye intuitivamente estas distribuciones a diferentes condiciones experimentales y de crecimiento material. La mayoría de los informes centran su atención en el ajuste de los componentes materiales. Los posibles mecanismos intrínsecos de estas distribuciones se investigan y discuten menos. Aclarar el mecanismo intrínseco podría ayudar a mejorar el defecto potencial y optimizar en gran medida el rendimiento. Se cree que la calidad de la muestra debería ser un factor crítico que domine la respuesta a la fotocorriente [17-22]. Además de la estructura cristalina y el análisis de componentes, ¿existen otros métodos físicos simples para determinar la calidad de la muestra? Nos ha llamado la atención que la fotorreactividad se distribuye en una amplia gama con diferentes resistencias de la hoja según una serie de informes experimentales. Los procesos de transporte de pares de electrones-huecos inducidos por fotones siguen procesos de dispersión en sistemas mesoscópicos de estado sólido, por lo que la conductancia del material sería un factor crítico para dominar la respuesta de fotocorriente reportada. Sin embargo, este efecto aún no está bien estudiado y faltan trabajos experimentales relacionados.

Para identificar el efecto de la conductancia en la respuesta de la fotocorriente, investigamos sistemáticamente la respuesta de la fotocorriente en nanoláminas de aislante topológico con diferente conductividad. La fotocorriente es lineal con la intensidad de la potencia luminosa y la fotocorriente es proporcional a la corriente oscura. La fotocorriente más alta se observa en la nanohoja con una conductividad más alta. La capacidad de respuesta es proporcional a la conductancia de la nano hoja en dos órdenes. La capacidad de respuesta es independiente de la intensidad de potencia de la luz en el vacío, pero la capacidad de respuesta disminuye drásticamente a baja intensidad de potencia en el aire. La relación entre la capacidad de respuesta en el aire y la del vacío es negativamente proporcional a la inversa de la intensidad de la potencia luminosa. Estos comportamientos se entienden como la fotocorriente estadística en un sistema con moléculas bloqueadas. La constante de tiempo disminuye a medida que aumenta el espesor. Este comportamiento podría entenderse como el proceso de flujo de corriente de uniformidad. Se determinan las constantes de tiempo de carga y descarga de diferentes presiones. Se observa una constante de tiempo más larga a una presión atmosférica más baja. La capacidad de respuesta, R , es lineal con la conductividad de la nano hoja. La R en V =0.1 V alcanza 731 en nanohojas con mayor conductancia. Estos son más altos que todos los valores informados en (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 aislantes topológicos y materiales de baja dimensión y solo más bajo que varias heteroestructuras reportadas.

Método experimental

Cristales individuales de Sb 2 Se 2 Se cultivaron en un horno de zona flotante calentado por resistencia casera (RHFZ). Las materias primas de partida de Sb 2 Se 2 Se mezclaron de acuerdo con la relación estequiométrica. Al principio, las mezclas estequiométricas de elementos de alta pureza Sb (99,995%), Se (99,995%) y Te (99,995%) se fundieron a temperaturas de 700 ∼ 800 ° C durante 20 hy luego se enfriaron lentamente a temperatura ambiente en un tubo de vidrio de cuarzo al vacío. El material resultante se utilizó como varilla de alimentación para el siguiente experimento RHFZ. Después del crecimiento, los cristales se enfriaron en un horno a temperatura ambiente. Los cristales recién crecidos se escindieron a lo largo del plano basal, produciendo una superficie plateada brillante similar a un espejo, y luego se prepararon para experimentos adicionales. El espectro Raman, EDS y XPS admite que el cristal es Sb 2 Se 2 Te. La difracción de rayos X muestra picos agudos que indican que el Sb 2 Se 2 El cristal tiene alta cristalinidad y uniformidad. Nuestros trabajos anteriores muestran que los parámetros físicos extraídos de ARPES y la oscilación cuántica SdH son consistentes. Estos son compatibles con el Sb 2 Se 2 El cristal revela alta calidad y uniformidad.

El Sb 2 Se 2 Las nanoláminas se obtuvieron exfoliando cristales a granel con cinta para cortar en cubitos y luego se dispersaron sobre el aislante SiO 2 (300 nm) / n -Plantillas de Si con circuitos de Ti / Au pre-estampados. Posteriormente se depositaron dos contactos de metal de platino (Pt) en el Sb 2 seleccionado Se 2 Las nanohojas que utilizan la técnica de haz de iones enfocados (FIB). La Figura 1a – c muestra las imágenes SEM de tres Sb 2 Se 2 Las nanohojas. El grosor de las nanohojas se determina mediante microscopía de fuerza atómica, y el grosor medido de tres nanohojas sintetizadas fue de 58 nm, 178 nm y 202 nm, respectivamente. La conductancia de estas nanoláminas se midió con Keithley 4200-SCS. La corriente se midió en función del voltaje aplicado en un método de dos sondas. El I + y V + son el mismo punto de contacto, y el - y V - son el mismo punto de contacto. Para identificar el efecto de conductancia intrínseca en la respuesta de la fotocorriente, se prepararon tres nanohojas con diferente conductancia para la medición de la fotocorriente.

un , b y c mostrar las imágenes SEM de tres Sb 2 Se 2 Las nanohojas. El espesor de la nanolamina se mide mediante AFM. Se depositaron dos contactos de Pt en una nanohoja para medir la fotocorriente. d , e y f revelan la relación voltaje-corriente, y es lineal. Eso indica el contacto óhmico entre los electrodos de Pt y Sb 2 Se 2 Las nanohojas

Resultados y discusión

La figura 1d-f revela una relación lineal voltaje-corriente. Esto indica la característica metálica y los contactos óhmicos entre electrodos de Pt y nanoláminas. La conductancia medida, G , son 4 × 10 −5 , 0,006 y 7 × 10 −5 (S) para nanohojas con espesores de 202, 178 y 58 nm, respectivamente. La conductividad es superior a 1000 (S / m), lo que respalda la calidad de cristal extremadamente alta en nuestras nanohojas.

La Figura 2a-c muestra las corrientes medidas en función de la intensidad de la potencia luminosa. La Figura 2d-f revela que la corriente medida es proporcional a la intensidad de la potencia luminosa [27, 28]. La relación podría expresarse como I en = β P α + yo desactivado , donde el yo en son las corrientes medidas con luz, I desactivado son las corrientes medidas sin luz, β es una constante relacionada con la respuesta de fotocorriente, P es la intensidad de la potencia de la luz y α es una constante relacionada con la condición de iluminación de la luz entre los dispositivos y la luz. Vale la pena señalar que el I más grande en se observa en la nanohoja con una I más grande desactivado . La fotocorriente, yo ph , se define como I en - yo desactivado . La Tabla 1 enumera el resultado del ajuste. Muestra que α ≈1 para todas las nanohojas con diferentes grosores, y eso respalda las características ópticas consistentes en estas nanohojas. Vale la pena señalar que β / G es 1,1 × 10 5 ± 0,2 × 10 5 (A / WS) para todas las nanohojas. Esto indica que la fotocorriente observada es proporcional a la conductancia efectiva. Este hallazgo respalda que, además de la geometría del sistema y la estructura de la banda del material, la conductancia efectiva de las nanohojas también sería un factor crítico que dominaría la respuesta de la fotocorriente.

un , b y c mostrar las corrientes medidas en función de la intensidad de la potencia luminosa en tres muestras con diferentes espesores. d , e y f revelan que las corrientes medidas son proporcionales a la intensidad de la potencia luminosa. Nos llama la atención que el I más grande en se observa en la nanohoja con una I más grande desactivado

El yo ph se origina a partir de pares de electrones y huecos inducidos por la interacción entre fotones inyectados y nanohojas. Los electrones y huecos inducidos fluyen en direcciones opuestas bajo polarización eléctrica aplicada. El yo eficaz ph es proporcional al voltaje aplicado y la cantidad de pares de huecos de electrones. Más fotones inyectados conducen a más pares de electrones y huecos. La profundidad de penetración de la luz es corta y débil dependiendo de la intensidad de la potencia de la luz. Se informa que la profundidad de penetración de la luz es de aproximadamente 20 nm en los aislantes topológicos, que es más pequeña que el grosor de nuestras nanoláminas [23, 24]. El yo ph debe ser independiente del grosor de la nano hoja cuando el grosor es mayor que la profundidad de penetración de la luz. El área de superficie de la nanoplaca se distribuye en un factor de 3, pero el I observado ph se extiende sobre una diferencia de dos órdenes. Aparte de los pares electrón-hueco inducidos efectivos, las diferentes I observadas ph debe tener su origen en propiedades intrínsecas. Para excluir los efectos de geometría extrínseca en el I ph y determinar cuantitativamente el rendimiento de estas nanohojas, la capacidad de respuesta, R , se calcula utilizando la siguiente ecuación:

$$ R =\ frac {I_ {ph}} {PS}, $$ (1)

donde P y S son la intensidad de la potencia luminosa y el área efectiva, respectivamente.

La figura 3 muestra R en función de la intensidad de la potencia de la luz, diferente de lo que se informó en la mayoría de los casos que el R disminuye drásticamente a medida que aumenta la intensidad de la energía de la luz en los aislantes topológicos de base Bi y los materiales de baja dimensión [25, 26]. Nuestros resultados muestran que la R y G son independientes de la intensidad de la potencia luminosa en el vacío. Eso respalda además que la profundidad de penetración de la luz debería ser más corta que el grosor de la nanocapa en nuestras condiciones experimentales. La R más grande se observa en la nanohoja con mayor conductancia. Esto respalda que la mayor fotorrespuesta observada se origina en las características de transporte intrínsecas y no en la geometría de la nanohoja o las condiciones experimentales.

La capacidad de respuesta de tres Sb 2 Se 2 Las nanohojas. Revela una dependencia débil de la intensidad de la potencia luminosa en la capacidad de respuesta. La mayor capacidad de respuesta se observa en la nanohoja con mayor conductividad

Como se muestra en la Fig. 1, la relación lineal voltaje-corriente apoya que las nanoláminas revelan un comportamiento metálico. Los pares de agujeros de electrones inducidos por la luz viajarían a dos contactos de electrodos debido a la polarización de voltaje aplicada [27-29]. Siguiendo la ley de Ohm, la fotocorriente relacionada podría determinarse mediante la relación I ph = V G donde V es la polarización de voltaje aplicada entre dos electrodos. El yo ph es proporcional al G .

La figura 4 muestra la R en función del G en una gráfica logarítmica. Los puntos de datos de Sb 2 Se 2 Estos son los resultados medidos en este trabajo y los puntos de datos de Sb 2 SeTe 2 se extraen de nuestro trabajo anterior bajo las mismas condiciones de crecimiento de cristales y configuraciones de medición [27]. El grosor de Sb 2 SeTe 2 las nanohojas miden aproximadamente 180 nm. La longitud de onda es de 532 nm. Ambos Sb 2 Se 2 Te y Sb 2 SeTe 2 muestre que R es independiente de la intensidad de la luz. Estos puntos de datos siguen la tendencia de la línea de puntos en un amplio rango de conductancia de nanohojas. Esto respalda que R es proporcional al G , que es coherente con nuestra propuesta.

Responsividad en función de la conductancia de la nano hoja. Muestra que la capacidad de respuesta es proporcional a la conductancia de la nano hoja. El Sb 2 SeTe 2 los datos son de nuestros valores reportados

Se prefiere mucho un sistema con una respuesta de fotocorriente más alta para aplicaciones potenciales. Además de buscar nuevos materiales o sistemas con una estructura de banda y un intervalo de banda específicos, un tratamiento adecuado en un sistema también sería un método adecuado para mejorar la fotorrespuesta. Nuestros resultados experimentales apoyan que la conductancia eléctrica intrínseca sería un factor crítico para optimizar la respuesta de fotocorriente. Esto podría lograrse mediante condiciones de crecimiento adecuadas. Como se muestra en la Fig. 4, la fotocorriente se mejora en 2 órdenes mediante el ajuste de la conductancia. Este estudio podría guiar a otros investigadores a construir una guía adecuada para seleccionar un mejor sistema para estudios experimentales adicionales a través de una simple prueba eléctrica.

La R y detectividad en V =0.1 V alcanza 731 y 2,6 × 10 10 en la nanohoja con mayor conductividad. Estas fotorespuestas son mayores que todos los valores reportados en (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 aislantes topológicos y materiales de baja dimensión [27, 28] y sólo inferior a varias heteroestructuras informadas. Recientemente, los materiales de baja dimensión han llamado mucho la atención en el campo de la fotocorriente. Nos llama la atención que la conductividad reportada en estos materiales de baja dimensión es extremadamente alta. Esto es consistente con nuestro resultado experimental de que la conductividad sería un factor crítico que dominaría la respuesta de la fotocorriente.

La figura 5 muestra R en función de la intensidad de la energía luminosa en el vacío y la atmósfera. Nos llama la atención la R disminuye drásticamente cuando la intensidad de la luz es inferior a 500 Wm −2 en la atmósfera. Esto apoya que esta R decreciente a baja intensidad de luz en la atmósfera podría provenir de la influencia de la molécula adsorbida en la superficie de nuestro Sb 2 Se 2 La nanohoja.

Sensibilidad y ganancia fotoconductora en función de la intensidad de la potencia luminosa a una longitud de onda de 532 nm. La capacidad de respuesta es una dependencia de la intensidad de la potencia de luz débil en el vacío. La capacidad de respuesta disminuye a medida que la intensidad de la potencia de la luz disminuye en la atmósfera cuando la intensidad de la potencia de la luz es inferior a 500 W / m 2

La fotorrespuesta sería extremadamente sensible al estado de la superficie de la muestra. Además de la reducción del área de respuesta efectiva, los defectos de la superficie y la oxidación pueden reducir la movilidad y la vida útil del portador.

Recientemente, se informó que las moléculas adsorbidas en la superficie de Bi 2 Se 3 los aislantes topológicos doblan la estructura y conducen a un 2DEG adicional. Este 2DEG inducido mejoraría la movilidad efectiva del portador [30]. Un sistema con mayor movilidad del portador podría reducir el tiempo de tránsito del portador y producir una mayor fotocorriente. Por otro lado, la movilidad mejorada del portador debe ser independiente de la intensidad de la potencia luminosa. Estos respaldan que la R observada la supresión proviene principalmente del área de brillo efectivo, no de las características de transporte intrínsecas. Por tanto, se cree que la gota de R en el aire a una intensidad de potencia de luz baja debería estar más relacionado con el efecto de sombra molecular adsorbido que con el efecto de relajación del portador del complejo intrínseco.

La definición de la capacidad de respuesta es la relación entre el portador inducido y los fotones incidentes, y también podría expresarse como \ (R =\ eta \ frac {q} {hf}, \) donde q , hf y η son la carga portadora, la fotoenergía y la eficiencia cuántica, respectivamente. El η está directamente relacionado con las propiedades del material y la longitud de onda de la luz. Para excluir otros efectos extrínsecos e intrínsecos y optimizar el efecto de sombra de la molécula, la R ( a yo r ) / R ( v a c ) se representa en función de la intensidad de la potencia luminosa. Como se muestra en la Fig. 6, la relación aumenta a medida que aumenta la intensidad de la energía y se satura gradualmente a una alta intensidad de energía.

La relación entre la capacidad de respuesta en el aire y la del vacío en función de la intensidad de la potencia luminosa. Los puntos de datos van bien con la predicación teórica. El recuadro muestra que la relación entre la capacidad de respuesta en el aire y la del vacío es negativamente proporcional a la inversa de la intensidad de la potencia de la luz

Proponemos un modelo en el que el número de fotones incidentes es Y , el m los fotones interactúan con el material y n los fotones son bloqueados por moléculas adsorbidas en la superficie. Es decir, Y = m + n . La Z es el número medio de portadoras de fotocorriente inducida por un fotón. En la intensidad de luz extremadamente débil, el número de fotos es mucho menor que la unidad molecular total, la fotocorriente efectiva debe seguir el cálculo estadístico, y el resultado respalda que la eficiencia cuántica, η , podría expresarse como

$$ \ eta (aire) =\ left (1- \ frac {n} {2Y} \ right) Z. $$ (2)

Este cálculo estático apoya que la fotocorriente efectiva estaría fuertemente relacionada con la intensidad de la potencia de la luz en el límite de la intensidad de la potencia de la luz débil y el tiempo de relajación prolongado; el número de fotones puede ser menor que el "creador del soporte de fotos". La fotocorriente efectiva podría expresarse como

$$ \ frac {R (aire)} {R (vac)} \ propto \ left (1- \ frac {n} {2Y} \ right) $$ (3)

La Y es directamente proporcional a la intensidad de la potencia luminosa. La R ( a yo r ) / R ( v a c ) es negativamente proporcional a la inversa de Y y depende débilmente de la Y en la situación de la Y n . Como se muestra en la Fig. 6, revela claramente que los puntos de datos medidos van bien con la ecuación teórica, y el recuadro muestra que los puntos de datos son negativamente proporcionales a la inversa de la intensidad de potencia de la luz. Estos apoyan que la caída de fotocorriente observada proviene principalmente del efecto de sombra de las moléculas adsorbidas en la superficie. \ (\ Frac {R (aire)} {R (vac)} \) es aproximadamente 0,4 a alta intensidad de potencia y eso indica que la superficie se cubre con moléculas adsorbidas en un 40%.

El recuadro inferior izquierdo de la Fig. 7 muestra la fotocorriente en función del tiempo. El proceso de carga podría ser descrito por e - t / k , donde k es constante de tiempo característica. Nuestro resultado experimental revela que la fotocorriente medida va bien con la línea de ajuste. El recuadro superior derecho muestra la constante de tiempo de carga extraída en función del espesor. Revela que la constante de tiempo disminuye a medida que aumenta el espesor. Este comportamiento podría entenderse como el proceso de flujo de corriente de uniformidad [27, 28]. Por otro lado, se determinan las constantes de tiempo de carga y descarga de diferentes presiones atmosféricas. Muestra que la constante de tiempo de carga es aproximadamente la misma que las constantes de tiempo de descarga, y se observa una constante de tiempo más larga a una presión atmosférica más baja.

El recuadro inferior izquierdo muestra la fotocorriente en función del tiempo en el proceso de carga y va bien con la línea de ajuste. El recuadro superior derecho muestra la constante de tiempo de carga en función del grosor. La constante de tiempo de carga y descarga en función de la presión

Conclusión

La fotocorriente se realizó en el Sb 2 Se 2 El aislante topológico con diferente conductancia a una longitud de onda de 532 nm. La fotocorriente es lineal con la intensidad de la potencia luminosa y la fotocorriente es proporcional a la corriente oscura. Se observa una mayor fotocorriente en la nanoplaca con mayor conductancia. La capacidad de respuesta es proporcional a la conductividad de la nano hoja. La capacidad de respuesta es independiente de la intensidad de la energía de la luz en el vacío, pero la capacidad de respuesta disminuye drásticamente a una intensidad de energía baja en el aire, es decir, en contraste con la mayoría de los resultados informados. La relación entre la capacidad de respuesta en el aire y la del vacío es negativamente proporcional a la inversa de la intensidad de la potencia luminosa. Estos comportamientos se entienden como la fotocorriente estadística en un sistema con moléculas bloqueadas. Siguiendo el modelo teórico, la superficie se cubre con moléculas adsorbidas en un 40% en aire. La constante de tiempo disminuye a medida que aumenta el espesor. Este comportamiento podría entenderse como el proceso de flujo de corriente de uniformidad. Se determinan las constantes de tiempo de carga y descarga de diferentes presiones. Se observa una constante de tiempo más larga a una presión atmosférica más baja. La R y detectividad en V =0.1 V alcanza 731 y 2,6 × 10 10 en la nanohoja con mayor conductividad. Estos son más altos que todos los valores informados en (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 aislantes topológicos y materiales de baja dimensión y solo más bajo que varias heteroestructuras reportadas.

Abreviaturas

ARPES:

Espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo

EDS:

Espectroscopia de rayos X de dispersión de energía

SdH:

Shubnikov-de Haas

XPS:

Espectroscopia de fotoelectrones de rayos X


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