La tensión biaxial de tracción mejora el rendimiento termoeléctrico de monocapa InSe

Resumen

La ingeniería de deformación ofrece ruta práctica para adaptar propiedades físicas de materiales bidimensionales (2D) por su flexibilidad excepcional. En este estudio, investigamos sistemáticamente cómo la tensión biaxial de tracción influye en propiedades electrónicas, fónicas y termoeléctricas de monocapa InSe usando cálculos de primeros principios. Hallamos que aplicar hasta 6 % tensión reduce conductividad térmica reticular de 25,9 a 13,1 W m⁻¹ K⁻¹ amplificando dispersión fónica anharmónica, reduciendo velocidades grupo fónicas y disminuyendo capacidad calorífica. Consecuentemente, figura mérito termoeléctrico ZT se mejora significativamente, demostrando que tensión de tracción es estrategia eficaz para mejorar rendimiento termoeléctrico InSe.

Introducción

Desde descubrimiento grafeno, semiconductores bidimensionales atraen intenso interés por notables propiedades electrónicas, ópticas y mecánicas. Monocapas metal-calcogenuro, en particular, emergen como candidatos prometedores para nanoelectrónica y nanofotónica [1-4]. Seleniuro indio (InSe) es compuesto estratificado III-VI que recientemente atrae atención por alta movilidad portadores, robusta flexibilidad mecánica y potencial dispositivos optoelectrónicos. Esfuerzos experimentales fabricaron monocapa y few-layer InSe vía rutas físicas (exfoliación mecánica, epitaxia haz molecular) [5-10] y químicas [11-14], demostrando aplicabilidad en sensores [15], fotodetectores y transistores efecto campo [5,6,16,17].

InSe exhibe estructura bandas distintiva: máximo banda valencia plano y mínimo banda conducción parabólico, confiriendo alto coeficiente Seebeck y factor potencia favorable [18,19]. Su conductividad térmica reticular, sin embargo, permanece modesta, entre grafeno y monocapa SnSe [18,19]. Combinación alta conductividad eléctrica y baja térmica hace InSe atractivo para aplicaciones termoeléctricas.

Flexibilidad mecánica permite monocapas InSe acomodar tensión biaxial o uniaxial sustancial sin fallo estructural, permitiendo ajuste continuo propiedades electrónicas y fónicas [20-22]. Estudios previos mostraron tensión compresiva converge valles banda conducción y mejora factor potencia [23], mientras tensión tracción modifica estructura bandas y dinámica reticular, modo material-específico. En este trabajo, empleamos teoría funcional densidad y cálculos transporte fónicos para explorar cómo tensión biaxial tracción afecta estructura electrónica, transporte portadores y conductividad térmica reticular monocapas InSe, evaluando impacto resultante en figura mérito termoeléctrico.

Metodología

Cálculos primeros principios realizados con Vienna ab initio Simulation Package (VASP) [24-26] con método augmented-wave proyectado (PAW) y aproximación densidad local (LDA) [27-29]. Espaciado vacío 12 Å eje c elimina interacciones inter-capa espurias. Relajación estructural usó malla 21 × 21 × 1 k-punto, propiedades electrónicas en malla 31 × 31 × 1 más densa. Corte onda plana 500 eV, umbrales convergencia 10⁻⁴ eV energía total y 10⁻³ eV Å⁻¹ fuerzas.

Coeficientes transporte electrónicos obtenidos en aproximación tiempo-relajación constante usando BoltzTraP [30,31]. Coeficiente Seebeck S, conductividad eléctrica σ, conductividad térmica electrónica κₑ derivados función distribución transporte ecuaciones (1)-(3). Tiempos relajación portadores τ estimados teoría potencial deformación [43,44], donde movilidad μ relacionada módulo elástico C, constante potencial deformación E₁, masa efectiva m*. Para cada estado tensión extraímos C de segunda derivada energía total respecto tensión y E₁ de desplazamiento bordes banda.

Transporte fónico tratado con ShengBTE [32], que resuelve ecuación Boltzmann transporte fónicos. Constantes fuerza armónicas calculadas via teoría perturbación funcional densidad supercelda 5 × 5 × 1, constantes fuerza anharmónicas método diferencias finitas supercelda 4 × 4 × 1. Relaciones dispersión fónicas generadas con Phonopy [35].

Resultados y discusión

Estructura cristalina y geometría tensión

Configuración relajada: monocapa InSe consiste sándwich Se-In-In-Se formando red alveolada. Constante reticular equilibrio a₀ = 3,95 Å. Tensión biaxial tracción δ = (a − a₀)/a₀ × 100 % aplicada preservando simetría cristalina. Tensión aumenta longitud enlace In-Se y ángulo In-Se-In (Fig. 1b).

Estructura bandas electrónica

Monocapa sin tensión semiconductor indirecto brecha 1,67 eV, mínimo banda conducción en Γ, máximo banda valencia entre Γ y K. Banda valencia exhibe dispersión sombrero mexicano, sello muchos semiconductores 2D [36-39]. Tensión tracción baja mínimo banda conducción más fuertemente que banda valencia, reduciendo brecha banda. Al 6 % tensión brecha se estrecha significativamente, y convergencia valles banda conducción suprimida, aumentando separación energía entre valles.

Coeficientes transporte

Usando estructura electrónica calculada, calculamos coeficiente Seebeck S(μ) función potencial químico 300 K. Máximo S disminuye con tensión, reflejando brecha reducida. Conductividad eléctrica σ/τ sigue concentración portadores, y con tiempos relajación derivados, σ aumenta sistemas fuertemente p-dopados bajo tensión, por movilidad huecos mejorada. Conductividad térmica electrónica κₑ obedece ley Wiedemann-Franz. Factor potencia PF = S²σ/τ muestra ligera reducción con tensión, Fig. 3d.

Conductividad térmica fónica

Conductividad térmica reticular κₗ calculada ecuación Boltzmann fónicos. Caso sin tensión κₗ = 25,9 W m⁻¹ K⁻¹ 300 K, acordes trabajos previos [19]. Aplicando 6 % tensión tracción reduce κₗ a 13,1 W m⁻¹ K⁻¹. Reducción origina tres efectos entrelazados: (i) tasas dispersión fónica anharmónica aumentadas, (ii) velocidades grupo fónicas disminuidas —especialmente ramas acústicas longitudinal y transversal— y (iii) capacidad calorífica fónica reducida por modo ZA ablandado y densidad estados reducida. Fig. 4c muestra dispersiones fónicas; rama ZA evoluciona cuadrática a casi lineal, modos ópticos desplazan frecuencias menores bajo tensión.

Figura de mérito

Combinando contribuciones electrónicas y reticulares se obtiene figura mérito termoeléctrico ZT = S²σT/(κₑ + κₗ). 300 K pico ZT monocapa sin tensión 0,36. Bajo 6 % tensión pico sube 0,52, reflejando papel dominante conductividad térmica reticular reducida. Resultados sugieren tensión biaxial tracción ruta viable impulsar eficiencia termoeléctrica InSe.

Conclusión

Hemos demostrado mediante cálculos primeros principios que tensión biaxial tracción mejora marcadamente rendimiento termoeléctrico monocapas InSe. Tensión reduce brecha banda y ligeramente coeficiente Seebeck, pero simultáneamente mejora dispersión fónica anharmónica, disminuye velocidades grupo fónicas y capacidad calorífica, y reduce conductividad térmica reticular casi 50 %. Efecto neto: figura mérito aumentada, indicando ingeniería deformación puede tornar InSe material termoeléctrico prometedor.

Disponibilidad datos y materiales

Conjuntos datos generados/analizados durante estudio disponibles del autor correspondiente bajo solicitud.

Abreviaturas

2D

Bidimensional

CBM

Mínimo banda conducción

τ

Tiempo relajación

C_ph

Capacidad calorífica fónica

FET

Transistor efecto campo

LA

Dispersión fónica acústica longitudinal

PF

Factor potencia

S

Coeficiente Seebeck

TA

Dispersión fónica acústica transversal

VBM

Máximo banda valencia

ZA

Dispersión fónica acústica eje z

ZT

Figura mérito

ε_f

Nivel Fermi

Κ_e

Conductividad térmica contribuciones portadores electrónicos

Κ_l

Conductividad térmica contribuciones reticulares

σ

Conductividad eléctrica