Investigación de deformaciones en las propiedades de transporte dependientes del giro de nanocintas de γ-grafino entre electrodos de oro

Resultados y discusiones

Las estructuras de banda de las celdas unitarias de γ-graphyne en zigzag se han representado en estados no magnéticos (NM), ferromagnéticos (FM) y anti-ferromagnéticos (AFM), como se muestra en la Fig. 2a-c, respectivamente. En el progreso computacional, el magnetismo de los átomos de carbono unidos al borde superior e inferior se establece en la misma dirección, acercándose al estado FM; la configuración del estado de AFM es opuesta. Se puede ver que el ZγGYNR es metálico en el estado NM, ya que las bandas de energía atraviesan el nivel de Fermi en la Fig. 2a. Similar al NM, el ZγGYNR en el estado FM también es metálico, pero se puede observar la obvia división del espín. La banda de energía en la dirección de giro hacia arriba se desplaza hacia abajo en la figura 2b, mientras que la banda de giro hacia abajo se desplaza hacia arriba. Sin embargo, cuando el ZγGYNR se establece en el estado AFM, la estructura de la banda exhibe una pequeña brecha de banda de 0.55 eV que lo convierte en un semiconductor en la Fig. 2c. Además, las energías totales correspondientes de los estados también se han calculado para M1-M3, respectivamente. Los resultados relativos se muestran de la siguiente manera:La energía de la celda unitaria ZγGYNR en el estado NM es la más alta de - 3524.42090 eV, y la del estado AFM es la más baja de - 3524.49299 eV. La diferencia de energía entre la energía más alta y la más baja es de aproximadamente 0,07 eV. Por tanto, según los datos de todas las energías, podemos sacar la conclusión de que el estado AFM es el estado fundamental de ZγGYNR. El estado FM de ZγGYNR puede inducir la polarización de espín de nanocintas, y se aplicaría en el campo de la espintrónica. A continuación, se expone el mecanismo de transporte profundo para los tres cruces.

(Color en línea) Las estructuras de banda para ZγGYNR se muestran dentro de la a NM, b FM y c AFM afirma, respectivamente. El nivel de Fermi se ha tomado como cero

En primer lugar, trazamos los espectros de transmisión de las tres uniones con polarización cero en la Fig. 3. Hay muchos picos de pulsos bruscos del espectro de transmisión y una pequeña banda prohibida cerca del nivel de Fermi en la Fig. 3a, lo que sugiere que el M1 es un semiconductor. . Por lo tanto, bajo el efecto de un voltaje adecuado, los electrones pueden pasar del electrodo de izquierda a derecha, ya que el enlace C =C o C≡C formado entre los átomos de carbono proporciona un canal de conductancia para el transporte de electrones. Para el dispositivo forzado de M2 ​​en la Fig. 3b, su espectro de transmisión no es exactamente el mismo que el de M1. Todavía hay muchos picos de transmisión que se mueven alrededor del nivel de Fermi. En otras palabras, los picos de transmisión de M2 ​​con efecto de deformación se vuelven más anchos que los de M1. Además, los picos de transmisión parecen estar acercándose al nivel de Fermi. Este fenómeno se genera por el efecto de la deformación en la región de dispersión de M2, lo que conduce a la mejora del acoplamiento entre los electrodos de Au y el ZγGYNR intermedio, haciendo que los canales de transmisión sean más anchos que el de M1.

(Color en línea) Los espectros de transmisión dependientes de espín con polarización cero se han mostrado durante a M1, b M2 y c M3, respectivamente. Los coeficientes de transmisión de giro hacia arriba y hacia abajo se han establecido como valores positivos (negro) y negativos (rojo). Mientras tanto, las distribuciones del hamiltoniano autoconsistente proyectado molecularmente se han indicado aquí

Además, en el caso de M3, como se muestra en la Fig. 3c, la característica más obvia es que la división de espín cuyos picos de transmisión de espín hacia arriba (línea sólida negra) y hacia abajo (línea sólida roja) ya no están degenerados. Además, el pico de transmisión de M3 sigue siendo tan nítido como el de M1, pero también se vuelve más denso. Los picos de transmisión de giro hacia arriba avanzan el nivel de Fermi, pero el espectro de transmisión de giro hacia abajo muestra una brecha de transmisión mayor en la Fig. 3c, lo que resulta en que el M3 aparece como el giro separado. Esto puede explicarse por la combinación de la forma de S de M3 y el efecto de deformación. La deformación en forma de S cambió la distribución de carga de M3 y rompió el dipolo eléctrico original, lo que resultó en que la unión de M3 exhibe un comportamiento magnético y, por lo tanto, se puede observar aquí el fenómeno de división de espín. Obviamente, el ZγGYNR para M3 es dos veces más largo que el de M1, lo que hace que la interacción entre los electrodos y la región de dispersión sea más débil que M2. Sin embargo, debido a la S asimétrica estructura de forma, el ZγGYNR ya no está en el mismo plano, por lo que podría cambiar el sp y sp ² componentes híbridos para γ-graphyne. Por lo tanto, el M3 es un modelo más perfecto para diseñar una nueva unión molecular.

Al comparar cuidadosamente los detalles de los picos de transmisión en las Fig. 3a, b, es de gran importancia encontrar que M1 no tiene un pico de transmisión y M2 tiene un pico muy agudo a la energía de - 0.02 eV. Para comprender en profundidad la diferencia entre M1 y M2, dibujamos la densidad local de estados del dispositivo (DLDOS) en - 0.02 eV, como se muestra en la Fig. 4a, b. Para M1 en la Fig. 4a, vale la pena señalar que los electrones se localizan principalmente en los electrodos de oro y la nube de electrones se distribuye menos en el área de ZγGYNR. Por lo tanto, hay menos canales de transmisión para el transporte de carga para M1. Pero para M2, los electrones se distribuyen densamente en los electrodos y el área dispersa de ZγGYNR a lo largo de toda la cinta, lo que indica que los canales de transmisión ricos se proporcionan para el transporte de electrones, por lo que los espectros de transmisión de M2 ​​parecen más amplios que M1 alrededor del nivel de Fermi. Este resultado implica que la unión molecular de M2 ​​con el control de la deformación mantendría una mejor propiedad de transporte, lo que se analizará más adelante.

(Color en línea) El DLDOS a la energía de - 0.02 eV se ha mostrado como a M1 y b M2, respectivamente. El isovalor se toma como 0.01 Å ⁻³ · EV ⁻¹ . c La isosuperficie de densidad de giro de M3 también se ha exhibido, donde los colores rojo y azul representan los componentes de giro hacia arriba y hacia abajo, respectivamente. El isovalor se toma como 0,015 Å ⁻³ · EV ⁻¹

Además, el DDOS correspondiente para cada modelo se muestra en la Fig. 5a-c, donde la línea sólida verde (naranja) representa la dirección de giro hacia arriba (-hacia abajo), respectivamente. En primer lugar, la forma y distribución de los DDOS en la Fig. 5a – c corresponden a los espectros de transmisión como se muestra en la Fig. 3a – c. El DDOS de M1 en la Fig. 3a exhibe un pico agudo en E > 0, y los DDOS de giro hacia arriba y hacia abajo son simétricos al punto cero. Para M2 en la Fig. 3b, los picos de DDOS casi se extienden a todo el nivel de Fermi, contribuyendo al transporte de carga de la unión molecular. Por lo tanto, la tensión implementada en el M2 promueve el movimiento de pico juntos en el nivel de Fermi. La similitud en la estructura de picos del DDOS y el espectro de transmisión indica una clara correspondencia entre los niveles de energía del ZγGYNR y los espectros de transmisión. El acoplamiento entre los electrodos de Au y el ZγGYNR causado por la tensión expande enormemente el túnel de transmisión.

(Color en línea) El DDOS se muestra como a M1, b M2 y c M3, respectivamente. d es la densidad de estados proyectada del dispositivo (PDDOS) para M3. Las "Up-s" y "Dn-s" representan las s- PDDOS orbital en dirección de giro hacia arriba y hacia abajo, "Up-p" y "Dn-p" representan el p- PDDOS orbital en dirección de giro hacia arriba y hacia abajo, respectivamente

Como se ve en los espectros de transmisión y el DDOS, el fenómeno de división de espín de M3 también se puede observar en la Fig. 5c, lo que sugiere que el M3 con una cadena molecular larga de ZγGYNR es magnético. Para dar una comprensión intuitiva sobre el magnetismo de M3, la distribución de densidad de espín se representa en la Fig. 4c, donde los colores rojo y azul representan los componentes de rotación hacia arriba y hacia abajo, respectivamente. Es notable ver que los momentos magnéticos atómicos se localizan principalmente en el centro de la nanocinta y muestran una tendencia de debilitamiento gradual desde el centro hacia los bordes en la Fig. 4c. Al igual que las nanocintas de grafeno en zigzag, se sabe que los ZγGYNR son magnéticos [56]. Sin embargo, debido a la presencia de tensión, el acoplamiento entre los electrodos y la región central conduce a los cambios de distribución magnética original. Así, el magnetismo de los átomos más cercanos al electrodo desaparece mientras permanece el magnetismo de la región central más alejada del electrodo. Para determinar qué orbitales son responsables de la mayor parte del magnetismo, trazamos el PDDOS de M3 en la Fig. 5d. Se desprende claramente del PDDOS que el s- Los electrones orbitales tienen poca contribución al magnetismo de M3, ya que tienden a un valor cero en el medio de la Fig. 5d. Es decir, el magnetismo de M3 depende principalmente de la p- electrones orbitales ya que tanto la forma como la posición de los picos son muy consistentes con el DDOS en la Fig. 5c. Por lo tanto, la contribución de los electrones externos es mucho mayor que la de los electrones internos en el transporte de carga para M3. Para mostrar las propiedades de transporte del M1-M3, la corriente-voltaje ( I – V ) características se han investigado a continuación. El mecanismo interno relativo se revela para verificar la predicción anterior.

Para explorar más a fondo los mecanismos correspondientes de los diferentes rendimientos para todos los sistemas, calculamos el I – V curvas para la propuesta M1-M3, como se muestra en la Fig. 6a. La figura 6a es el I – V calculado dependiente del espín curvas en función de la polarización aplicada para cada dispositivo y el inserto Fig. 6a 'muestra las corrientes totales calculadas. Con el aumento del rango de voltaje de -0,6 a 0,6 V, la curva de corriente se comporta simétricamente en los rangos de voltaje de polarización positiva y negativa, como se muestra en la Fig. 6a. Vale la pena señalar que las corrientes de M2 ​​y M3 son obviamente mayores que las de M1, lo que demuestra que la deformación tiene cierto efecto sobre el transporte de carga. La magnitud de la corriente para M1 sin deformación es la más pequeña de las tres uniones. Aumenta lentamente a medida que aumenta el voltaje de polarización. Además, obviamente se ve que la corriente para M2 con una pendiente más grande muestra un rápido aumento a medida que aumenta la tensión de polarización. En particular, la corriente de M2 ​​es casi tres veces mayor que la de M1 al mismo voltaje de polarización. Por el contrario, la corriente para M3 con estructura curva en S es moderada entre M1 y M2, lo que muestra un comportamiento conductor más débil que M2 pero más fuerte que M1.

(Color en línea) a El I – V calculado dependiente del giro curvas en función del sesgo aplicado para M1, M2 y M3. El inserto (a ′) muestra las corrientes totales calculadas para cada dispositivo. b Los espectros de transmisión dependientes de espín para M3 en sesgo - 0.04 V. El área sombreada entre las líneas punteadas rosadas es la región de energía que contribuye a la corriente, es decir, la ventana de sesgo (el área sombreada en azul y verde en los lados derecho e izquierdo donan el girar hacia arriba y hacia abajo, respectivamente.)

Además, el fenómeno de división de espín también se puede encontrar a partir de la corriente para M3 en la Fig. 6a. El I – V La curva es bastante consistente con los espectros de transmisión y DDOS mencionados anteriormente. No hay duda de que la tensión hace que las moléculas ya no estén en el mismo plano, dañando el conjugado deslocalizado π- enlace en el ZγGYNR. Sin embargo, hay otro aspecto a considerar, debido al efecto de compresión, se mejora el acoplamiento entre el electrodo y la región de dispersión, por lo que eventualmente el canal de electrones se ensancha y la corriente aumenta. Por tanto, la corriente de M3 también se ve afectada por la deformación, pero no tanto como la de M2. Se pueden explicar las siguientes razones. La longitud de la región de dispersión reduce el acoplamiento entre los electrodos de Au y el ZγGYNR hasta cierto punto, haciendo que la corriente de M3 sea solo mayor que M1 pero menor que M2. El efecto de deformación y la longitud de ZγGYNR determinan comúnmente la intensidad de corriente de M3. Entonces, podemos ver que la corriente dependiente de espín aparece para M3 en la Fig. 6a. Esto también corresponde a la Fig. 5c. Aunque todos los resultados de los cálculos anteriores muestran que el M3 con deformación tiene un fenómeno de división de espín, de hecho no es muy significativo. Para la modulación de espín, puede haber otros medios más eficientes. De hecho, algunos otros métodos, como el campo eléctrico [57, 58], las modificaciones de los bordes [59] y el dopaje [60] también pueden inducir la polarización del espín y mejorar la división del espín en muchos nanodispositivos bidimensionales.

A partir de los resultados, sabemos que M3 tiene un fenómeno de división de espín, y no es difícil encontrar que cuando el voltaje de polarización es - 0.4 V, la diferencia en el valor actual del giro hacia arriba y hacia abajo | I _Arriba - _Dn | ya que M3 es el más grande, que se puede ver en las líneas sólidas azul y verde de la Fig. 6a. Con este fin, trazamos los espectros de transmisión de M3 con un sesgo de -0,4 en la Fig. 6b, en la que las líneas continuas de azul y verde donan los componentes de giro hacia arriba y hacia abajo, respectivamente. Podemos ver que el área de transmisión de la parte verde en la ventana de polarización es más grande que la de la azul, lo que resulta en que la correspondiente corriente de giro hacia abajo es mayor que la de giro hacia arriba al mismo voltaje de polarización de - 0.4 V.

Con respecto al espectro de transmisión en la Fig. 3b, sabemos que el pico de transmisión de M2 ​​cerca del nivel de Fermi aparece en - 0.02 eV, por lo que los orbitales moleculares de frontera juegan un papel importante en el transporte de carga. Además, los resultados de los cálculos anteriores muestran que las corrientes de M1 y M2 son independientes del espín, por lo que aquí se ignoran las distribuciones espaciales del hamiltoniano autoconsistente proyectado molecular (MPSH) en la dirección de giro hacia abajo para M1 y M2. La distribución espacial de los orbitales moleculares ocupados más altos (HOMO) para M1 en la Fig. 7a es más débil que la de M2 ​​en la Fig. 7b. Se puede ver que los HOMO de M2 ​​están bien deslocalizados en toda la región de dispersión, lo que da como resultado que aquí surge una corriente más grande de M2. En el caso de M3, el HOMO spin-up se distribuye en los lados dobles de ZγGYNR en la Fig. 7c, mientras que los orbitales moleculares desocupados más bajos (LUMO) se localizan principalmente en el área central en la Fig. 7d. Por el contrario, debido al magnetismo del ZγGYNR deformado, la función de onda de HOMO en la dirección de giro hacia abajo se localiza en la región central en la figura 7e, pero la distribución de LUMO en la figura 7f es similar a la de HOMO en dirección de giro. La distribución espacial de MPSH está relativamente localizada en cierta región, lo que indica una corriente más pequeña para M3. En otras palabras, la interacción de los orbitales moleculares depende de la combinación entre la interacción atómica compleja y flexible y el efecto externo.

(Color en línea) Los HOMO para a M1 y b M2 en dirección de giro; c - f La distribución espacial de HOMO y LUMO para M3 en diferentes direcciones de giro

Conclusiones

En resumen, se han estudiado y analizado las estructuras electrónicas y las propiedades de transporte de uniones deformadas basadas en ZγGYNR. Nuestros resultados muestran que el estado AFM del ZγGYNR diseñado es el estado fundamental, y la estructura de la banda en el estado FM se divide en espín. Además, la cepa tiene un efecto vital sobre las propiedades de transporte de la unión molecular. A la misma longitud, la tensión mejora en gran medida el acoplamiento orbital entre los electrodos de Au y el ZγGYNR. Como resultado, los canales electrónicos de M2 ​​se ensanchan, por lo que el comportamiento de transporte de electrones en M2 es mucho mayor que en M1. Además, la longitud y la dirección de ZγGYNR todavía tienen una cierta influencia en las características de transporte de la unión. Específicamente, el acoplamiento entre los electrodos de Au y el ZγGYNR se debilita debido al aumento de longitud, por lo que la corriente de M3 es menor que la de M2. Además, la distribución magnética de M3 da como resultado un fenómeno obvio de división de espín. Los mecanismos correspondientes de las propiedades de transporte se analizan en términos de los espectros de transmisión, LDDOS, etc. Nuestros resultados pueden proporcionar ideas novedosas para la próxima generación de dispositivos electrónicos flexibles en el futuro.

Disponibilidad de datos y materiales

El diseño de las uniones moleculares y los cálculos computacionales se llevaron a cabo mediante el paquete Atomistix ToolKit.

Abreviaturas

γ-GYNR:

Nanocintas de γ-Grafino

2D:

Bidimensional

NM:

No magnético

FM:

Ferromagnético

AFM:

Anti-ferromagnético

DDOS:

Densidad de dispositivos de estados

DLDOS:

Densidad local de dispositivos de los estados

PDDOS:

Densidad de dispositivos proyectada de estados

MPSH:

Hamiltoniano autoconsistente proyectado molecularmente

HOMO:

Orbitales moleculares ocupados más altos

LUMO:

Orbitales moleculares desocupados más bajos

Arriba:

Girar

Dn:

Desmontaje

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