Control Dinámico de Responsividad de Fotodetectores en Dispositivos de Nanocintas de Grafeno

Resumen

El grafeno ha demostrado ser material prometedor para optoelectrónica y fotodetección por su absorción óptica ultra-ancha y alta movilidad de portadores. Sin embargo, su integración con sistemas optoelectrónicos se ha limitado por banda prohibida cero y falta de mecanismo de ganancia. Aquí demostramos un fotodetector novedoso basado en nanocintas de grafeno (GNRs) con banda prohibida considerable. Utilizando carga atrapada en interfaz entre SiO₂ y silicio ligeramente dopado, se obtuvo ganancia ultra-alta de 22.400. Nuestros dispositivos muestran fotorresponsividad mejorada (~800 AW⁻¹) manteniendo velocidad respuesta rápida (hasta 10 μs). Esta fotorresponsividad es ~dos órdenes de magnitud mayor que fotodetectores previos basados en grafeno. El fotodetector exhibe amplio rango de sintonización mediante polarización fuente-drenaje y voltaje compuerta trasera. Nuestro trabajo aborda retos clave para fotodetectores y proporciona vía deseada hacia aplicación práctica de fotodetectores grafeno manipulables externamente por campo eléctrico con respuesta rápida y alta sensibilidad.

Introducción

El grafeno, material bidimensional (2D) estratificado, juega papel importante en muchos campos: electrodiálisis, baterías, nanofiltración, catálisis, interferencia electromagnética, optoelectrónica. Significativamente, ha atraído mucha atención por sus propiedades optoelectrónicas novedosas: alta movilidad portadores, banda prohibida cero, nivel Fermi ajustable. Por tanto, considerado atractivo para aplicaciones optoelectrónicas. Sin embargo, baja absorción (~2,3%) monocapa grafeno por su delgado espesor sigue siendo reto crítico. Por otro lado, característica banda prohibida cero limita severamente aplicaciones optoelectrónicas, causando vida media corta portadores fotogenerados (~ps) y rápida recombinación electrón-hueco. Como consecuencia, mejora adicional responsividad fotodetector grafeno puro sigue siendo desafiante, y es significativo separar electrones y huecos para generar fotocorriente eficiente.

Para superar retos, se han explorado diversas técnicas y fotorresponsividad fotodetectores basados en grafeno mejoró. Efecto fotogating, usual en fotodetectores basados en materiales baja dimensión e híbridos, juega papel esencial en alto rendimiento. Fotodetectores basados en MoTe₂ y MoS₂ usando efecto fotogating reportados, y fotodetectores excelente rendimiento basados en grafeno usando fotogating también logrados. Se demostró que combinar grafeno y puntos cuánticos PbS fue forma efectiva de mejorar absorción luz y lograr ganancia ultra-alta en fotodetector grafeno. Además, recombinación electrones-huecos también minimizada en fotodetector basado en heteroestructuras, como grafeno-Ta₂O₅-grafeno, donde pares electrón-hueco fotoinducidos se separaban vía efectos túnel cuántico, llevando a gran mejora fotorresponsividad y ganancia. Tiempo respuesta de tal fotodetector híbrido aumentaba seriamente por largo tiempo atrapamiento portadores en puntos cuánticos PbS o barrera túnel Ta₂O₅. Por tanto, es altamente demandado para fotodetector grafeno lograr excelentes rendimientos en responsividad, tiempo respuesta y respuesta espectral.

Aquí proponemos fotodetector basado en nanocintas grafeno 20 nm y demostramos fotorresponsividad (hasta 800 AW⁻¹) y velocidad respuesta rápida (~10 μs). Alto rendimiento atribuido principalmente a banda prohibida considerable en GNRs, mejorada por efecto fotogating en interfaz silicio/óxido silicio (Si/SiO₂). Mecanismo físico explicado por diagramas de bandas energéticas. Además, fotodetector basado en GNRs sintonizable por voltajes fuente-drenaje y compuerta trasera. Alto rendimiento observado allana camino para desarrollar fotodetectores grafeno alta responsividad y ultra-rápidos.

Métodos Experimentales

Lámina grafeno exfoliada sobre sustrato Si (cubierto 300 nm SiO₂) desde grafito bulk (grado ZYA, SPI Supplies) por técnica micromecánica cinta 3M. Nanocintas grafeno 20 nm fabricadas usando grabado iónico reactivo (RIE, PE-3A) y litografía haz electrones (EBL, Raith BV EBPG5150). Tras esto, monocapa grafeno y nanocinta en dieléctrico SiO₂ caracterizadas por microscopio óptico y espectroscopía Raman (WITec Alpha 300R). Fotolitografía estándar y evaporación haz electrones Ti/Au (20 nm/80 nm) usadas para crear electrodos fuente y drenaje. Ocho dispositivos (16 GNRs) fabricados, 5 con excelente rendimiento. Mediciones realizadas mediante sistema casero: fuente láser, chopper óptico, etapa 4-puntas, analizador parámetros semiconductor. Sustrato silicio menor dopado (Tipo P 10-20 Ω·cm) usado para mejorar efecto fotogating. Láser visible Ti:Zafiro ~632 nm empleado para generar pulsos láser en área 6,25 mm² a temperatura ambiente. Frecuencia luz incidente modulada con chopper óptico 5 Hz-50000 Hz. Potencia láser incidente ajustable 0,34-5 mW. Datos en figuras (corriente Figs. 1c, d, 2a-d, 3a, b, 4a-d, 5a, b) obtenidos de analizador parámetros semiconductor (Agilent B1500A) con/sin iluminación. Todas mediciones fotorespuesta en condiciones ambientales.

Resultados y Discusión

Se espera GNRs sean portadores ideales para fotodetección. Fotodetector GNR fabricado comprende electrodos fuente/drenaje en sustrato Si/SiO₂ con oblea Si ligeramente dopada actuando como compuerta trasera (Fig. 1a). Para asegurar alta movilidad y banda prohibida suficiente simultáneamente, ancho GNRs elegido 20 nm moderado. Estructura completa GNRs mostrada en imagen SEM (Fig. 1b), longitud nanocintas 2 μm. Diferente detectores convencionales, Si ligeramente dopado adoptado como sustrato porque su vida media portadores mucho mayor que Si altamente dopado.

Caracterización eléctrica repetida y relación I-V_S-D resultante grafica Fig. 1c. Curvas bajo diferentes voltajes compuerta trasera (−10 V a 10 V) no lineales y asimétricas, indicando existencia campo eléctrico interno, quizás por defectos inducidos fabricación o barrera Schottky contactos electrodos. Campo interno tuvo efecto no despreciable en fotocorriente GNR, ilustrado luego. Recuadro: comparación I-V características dispositivo en oscuridad e iluminación (pulso láser 10 Hz), manifestando sensibilidad conmutación óptica. Obviamente, curva I-V se desplaza al variar V_G. Para entender efecto V_G en transporte carga canal GNR, características transferencia en estado oscuro registradas a temperatura ambiente (Fig. 1d). Curva I_D–V_G medida a V_SD = 10 mV demostró comportamiento típico fotodetector grafeno, GNRs actuaron como canal tipo p con desplazamiento 20 V.

Para sistemas optoelectrónicos típicos, velocidad respuesta (caracterizada por tiempo total requerido para salida subir/bajar 10 (90)% a 90 (10)% pico pulso) determina velocidad operación y capacidad información sistema fotodetección. Para investigar tiempo respuesta último dispositivo fabricado, señales ópticas entrada con frecuencias pulso 40 Hz, 400 Hz, 50000 Hz aplicadas. Fig. 2b-d muestran fotocorrientes totales tiempo-resueltas correspondientes, reflejando intuitivamente que fotodetector fabricado conmutaba eficientemente encendido/apagado con excelente repetibilidad. Además, al ajustar frecuencia láser 50000 Hz, tiempo subida medido 10 μs. Creemos dispositivo esperado operar frecuencias >50000 Hz, valor exacto velocidad respuesta no claro por limitación equipo medición. Notado que fotodetector GNR funciona mucho más rápido que mayoría fotodetectores basados grafeno y otros TMDs 2D. Creemos conmutación rápida fotocorriente atribuible a ultra-alta movilidad portadores GNRs tal ancho y fuerte campo eléctrico externo.

Además de rápida respuesta, alta responsividad y ganancia mejorada indispensables para aplicación fotodetector. Por tanto, aplicando luz en dispositivo completo a temperatura ambiente, estudiamos fotorespuesta GNR sin polarización fuente-drenaje ni compuerta trasera. Fig. 2a presenta mediciones fotocorriente tiempo-dependiente dispositivo sin voltaje polarizado bajo modulación luz encendido/apagado. Fotocorriente observada 275 nA (I_iluminación = 293 nA, I_oscuridad = 18 nA), indicando alta fotorresponsividad R = 17,2 AW⁻¹ y alta ganancia G = 1465, calculadas via:

R = I_P / ((S_G/S_L)·P)

G = (I_P/e) / (((S_G/S_L)·P·2,3%) / hν) (ν = c/λ_in)

donde I_P (275 nA) fotocorriente, S_L (6,25 mm²) y S_G (2 μm×10 μm) áreas real láser y GNR, P (5 mW) potencia láser incidente λ_in (532 nm). Esencial explorar mecanismo generación fotocorriente fotodetectores GNR para clarificar alto rendimiento. Para fotodetectores basados materiales 2D, hay principalmente dos mecanismos: efecto fotoconductivo (PC) y efecto fotovoltaico (PV).

Sin polarización fuente-drenaje, PV responsable generación fotocorriente ya que dos campos eléctricos internos formados entre GNRs y electrodos. Campos no misma magnitud por defectos fabricación. Cuando luz alcanza región interfaz Au-GNRs, pares electrón-hueco fotogenerados generados y separados por campos internos, contribuyendo significativamente fotocorriente. Bajo polarización fuente-drenaje, sin embargo, campos internos interfaz Au-GNRs juegan poco papel. Por tanto, PC juega papel crucial generación fotocorriente aplicando polarización fuente-drenaje. Tras absorber fotones, canal GNR genera más portadores libres, reduciendo resistencia canales. Por tanto, fotocorriente significativa I_P = V_OC/R_G observada (V_OC voltaje circuito abierto, R_G resistencia total canal formado por 16 nanocintas).

Como Figs. 2a-d, fotocorriente nivel μA observada, quizás por tres aspectos. Uno: tasa recombinación pares electrón-hueco reducida por banda prohibida GNRs. Otro: electrones fotogenerados capturados durante transición banda valencia-conducción por estados midgap inducidos por defectos bordes GNRs. Antes que huecos y electrones atrapados recombinen, huecos circulan electrodos drenaje-fuente formando fotocorriente, logrando alta ganancia. Tercer aspecto: acumulación electrones interfaz SiO₂/Si equivalente a aplicar campo eléctrico vertical adicional, aumentando grandemente conductancia canal. Además, Figs. 2a-d, fotocorriente obtenida poca dependencia frecuencia luz incidente modulada por chopper, similar a fotodetector MoS₂ reportado. Efecto fotoconductivo jugó papel primario generación fotocorriente GNR cuando frecuencia luz regulada por chopper. Sin embargo, cuando dispositivo expuesto luz continua (0 Hz), efecto fotogating sería significativo en proceso generación portadores, llevando a atrapamiento y recombinación dentro semiconductores.

Proceso físico detallado tercer aspecto demostrado Fig. 2e, f. Para lograr equilibrio en oscuridad, electrones difunden SiO₂ a Si por diferencia niveles Fermi entre materiales, llevando a curvatura bandas energéticas interfaz Si/SiO₂. Como resultado, fuerte campo eléctrico interno (E) formado en región agotamiento, separando eficientemente pares electrón-hueco fotogenerados con electrones moviéndose a interfaz Si/SiO₂ mientras huecos transfieren a interior Si. Electrones acumulan interfaz SiO₂/Si, aplicando voltaje vertical negativo adicional a GNRs, donde presencia electrones aumenta concentración huecos y baja nivel Fermi canal GNR.

Aunque dispositivo muestra alto rendimiento, es importante buscar enfoques efectivos para impulsar fotocorriente y responsividad. Luego, efectos polarización fuente-drenaje y voltaje compuerta sobre fotocorriente investigados sistemáticamente. Fig. 3a muestra resultados fotocorriente (I_laser), corriente fondo (I_oscuridad), corriente fotorespuesta (I_ph) función voltaje fuente-drenaje (−3 V ≤ V_S-D ≤ 10 V) a voltaje compuerta fijo. Fotocorriente no cero en V_S-D = 0 y aumenta no linealmente con voltaje fuente-drenaje, probando existencia campo interno. Valor fotocorriente fuertemente dependiente polarización fuente-drenaje.

Explicación convincente sintonización vía voltaje fuente-drenaje: relación fotocorriente, corriente fondo, corriente fotorespuesta expresada I_iluminación = I_ph + I_oscuridad, donde I_ph y I_oscuridad aumentan con V_S-D porque velocidad deriva portadores sube y tiempo tránsito portadores reduce bajo campo eléctrico externo. Por tanto, eficiencia separación portadores fotogenerados mejora, contribuyendo significativamente gran fotocorriente. Fenómeno indica campo eléctrico total canal GNR, suma campo interno + externo, modulable por V_S-D.

Además, considerando densidad portadores sintonizable compuerta GNR, fotocorriente dispositivo ajustada eficazmente modulando voltaje compuerta trasera. Fig. 3b muestra tres corrientes (I_iluminación, I_ph, I_oscuridad) función voltaje compuerta trasera (−5 V ≤ V_G ≤ 5 V) a V_S-D = 0. Generalmente, fotocorriente correlacionada positivamente con valor absoluto voltaje compuerta, porque densidad portadores GNR sensible a campo eléctrico vertical externo. Interesantemente, fotocorriente aumentó al aumentar compuerta cuando negativa (−5 V ≤ V_G ≤ 0 V), y opuesto cuando positiva (0 V ≤ V_G ≤ 5 V). Esto explicado por comportamiento tipo p canal GNR, concordando observación Fig. 2d. Resultados indican |V_G| aumentado sintoniza nivel Fermi canal más cerca banda valencia (o conducción) y conductancia canal GNR sintonizable compuerta. Notablemente, ambos métodos modulación (voltaje fuente-drenaje y compuerta trasera), sintonización fotocorriente demostrada en rango ultra-amplio nA a μA.

Adicionalmente, responsividad y ganancia también moduladas eficientemente regulando voltaje compuerta y fuente-drenaje. Ganancia y fotorresponsividad dependencia polarización fuente-drenaje calculadas [según Eqs. (1) y (2)] y graficadas Fig. 4a, b. Para fotodetector GNRs, relación ganancia y V_S-D dada por: G = τ/τ_T = τ/(l²/(μV_S-D)) = τμV_S-D/l², donde τ vida media huecos excedente (vida media huecos atrapados), τ_T = l²/(μV_S-D) tiempo tránsito portador, l longitud canal, μ movilidad, V_S-D polarización fuente-drenaje. Por tanto, ganancia y voltaje fuente-drenaje correlación positiva. Aparentemente, G dependiente linealmente V_S-D. Como resultado, máxima fotorresponsividad R = 170 AW⁻¹ y máxima ganancia G = 14.500 logradas a temperatura ambiente V_S-D = 0,5 V, mejora 100 veces sobre fotodetectores previos nanoestructuras grafeno. Más importante, valores ganancia y fotorresponsividad no saturados. Consecuentemente, mayor ganancia y fotorresponsividad logrables aplicando mayor voltaje drenaje-fuente.