Compresión de ancho de línea inducida por sustrato metálico en la resonancia dipolo magnético de una nanoesfera de silicio iluminada por un haz enfocado azimutalmente polarizado

Antecedentes

Las nanopartículas dieléctricas con grandes índices de refracción y diámetros que van desde 100 a 250 nm, que soportan distintas resonancias Mie en el rango espectral visible al infrarrojo cercano, se han convertido en el foco de muchos estudios en los últimos años porque se consideran los pilares prometedores para metamateriales que trabajan en frecuencias ópticas [1-7]. La coexistencia de dipolo magnético (MD) y dipolo eléctrico (ED), así como su interacción coherente en tales nanopartículas conduce a muchos fenómenos intrigantes, como la dispersión hacia adelante y hacia atrás mejorada y suprimida en longitudes de onda específicas (por ejemplo, las longitudes de onda que satisfacen la primera y la segundas condiciones de Kerker) [8-12]. Además, la interferencia entre los modos multipolo eléctrico y magnético puede resultar en una dispersión direccional extraordinaria en diferentes direcciones [13-15].

Las resonancias eléctricas y magnéticas excitadas en nanopartículas dieléctricas con índices de refracción grandes pueden manipularse utilizando varios métodos [16-31]. Esta característica única nos ofrece la oportunidad de modificar las propiedades ópticas lineales y no lineales de nanopartículas individuales y metamateriales compuestos por tales nanopartículas. Por ejemplo, las resonancias eléctricas y magnéticas excitadas en una nanopartícula pueden modificarse fácilmente cambiando su tamaño o forma [16-25]. Además, se ha demostrado que el sustrato utilizado para soportar una nanopartícula también se puede emplear para manipular las respuestas ópticas de la nanopartícula. En particular, los sistemas híbridos de partículas y películas en los que se coloca una nanopartícula dieléctrica sobre un sustrato metálico han atraído un gran interés debido a la formación de nuevos modos resonantes que se originan a partir de la interacción coherente entre los modos multipolares de la nanopartícula dieléctrica y sus imágenes especulares inducidas por el sustrato metálico [26-32]. Bajo la excitación de una luz polarizada lineal, la interferencia de la DE de una nanoesfera de Si (NS) y su imagen especular inducida por una película de Au conduce a la formación de una MD ubicada en el punto de contacto entre el Si NS y el Au. película, donde el campo magnético aumenta significativamente [26-29]. En caso de incidencia oblicua, el ancho de línea de la MD inducida por la imagen especular en el Si NS puede controlarse variando la polarización del haz incidente [30].

Además del sustrato, la luz estructurada, como un haz de vector cilíndrico, actúa como una herramienta poderosa para manipular las respuestas ópticas de las nanopartículas dieléctricas [33-42]. Por ejemplo, se ha estudiado la excitación selectiva de la resonancia ED o MD de una nanopartícula mediante el uso de haces polarizados radialmente o polarizados azimutalmente (AP) [35-42]. Cuando se coloca una nanopartícula en el punto focal de un haz AP, solo se excitan los modos magnéticos de la nanopartícula y se suprimen todos los eléctricos debido al campo eléctrico cero a lo largo del eje del haz [38-42]. Por esta razón, las resonancias magnéticas de la nanopartícula dieléctrica se pueden excitar selectivamente, y los modos anapolares ideales de tipo magnético también se pueden activar usando 4 π -iluminación con dos haces AP [42]. Además, los modos MD de nanopartículas dieléctricas excitadas por un haz AP enfocado proporcionan una plataforma perfecta para adaptar la transición MD [43, 44].

Hasta ahora, los estudios sobre las propiedades de dispersión de los Si NS iluminados mediante el uso de un haz AP enfocado se suspenden en el aire o se colocan en SiO ₂ sustrato [38-42]. Los anchos de línea de las resonancias MD de tales Si NS todavía no se satisfacen para las aplicaciones prácticas en las que son muy deseables las resonancias MD con anchos de línea estrechos o factores de calidad grandes. Por ejemplo, un pequeño aumento en el factor de calidad de la resonancia MD puede conducir a una mejora significativa en la absorción inducida por dos y tres fotones de nanopartículas de Si, iluminando las nanopartículas de Si con pulsos de láser de femtosegundos [45]. Aquí, investigamos las propiedades de dispersión de un Si NS colocado sobre un sustrato metálico e iluminado por un haz AP enfocado. Debido a la simetría rotacional del haz AP y el Si NS, solo se excitan los multipolos magnéticos del Si NS. Se encuentra que la MD y su imagen inducida por el sustrato metálico están desfasadas, y la interacción coherente de ellas conduce a un estrechamiento dramático de la resonancia MD (∼ 20 nm) en comparación con la del Si NS suspendido en el aire. (∼ 53 nm). En consecuencia, el factor de calidad de la resonancia MD se mejora en un factor de ∼ 2,5 desde ∼ 14,62 a ∼ 37,25. La nítida resonancia MD lograda en el Si NS mediante el uso de la combinación de un sustrato metálico y un haz AP enfocado puede encontrar aplicaciones potenciales en dispositivos fotónicos a nanoescala como sensores y visualizadores de color.

Métodos numéricos

Los espectros de dispersión de los Si NS estudiados en este trabajo se calcularon utilizando el método de dominio de tiempo de diferencia finita (FDTD) [46]. En los cálculos numéricos, el campo eléctrico del haz AP en el plano focal fue calculado en primer lugar por k -definición del perfil del haz espacial [47] y luego se utiliza para la simulación FDTD. El radio del Si NS se fijó en R =100 nm, y el sustrato metálico se eligió para ser un conductor eléctrico perfecto (PEC) en las secciones "Resultados y discusión" y "Teoría de la imagen de la MD fuera del plano" y Au en la sección "Aplicaciones prácticas". Las constantes ópticas de Si y Au se tomaron de Palik y Ghosh [48] y de Johnson y Christy [49], respectivamente. Se asumió que el medio circundante del Si NS era aire con un índice de refracción de n =1.0. Se utilizó un tamaño de malla de 3 nm en la región iluminada y se emplearon capas perfectamente emparejadas en el límite para terminar la región de simulación finita.

Resultados y discusión

En la Fig. 1a, mostramos la distribución del campo eléctrico calculada para un haz AP enfocado en el plano focal. Se observa que el rayo AP posee una simetría rotacional con campo eléctrico cero en el punto focal (oa lo largo del eje). El campo eléctrico del haz AP coincide bien con el del Si NS en la resonancia MD. En la Fig. 1b, d, presentamos los espectros de dispersión calculados para el Si NS suspendido en el aire y el colocado sobre un sustrato PEC, respectivamente. En ambos casos, es notable que sólo se exciten las resonancias MD y del cuadrupolo magnético (MQ), y que se supriman todas las resonancias eléctricas, lo que concuerda con los hallazgos anteriores [38-42]. Este comportamiento puede explicarse explícitamente mediante el uso de la teoría multipolar para un haz AP estrechamente enfocado [42, 50]. Si comparamos los espectros de dispersión mostrados en la Fig. 1b, d, se encuentra que la introducción del sustrato PEC conduce a un estrechamiento dramático de la resonancia MD (de ∼ 53 a ∼ 20 nm). Como resultado, el factor de calidad de la resonancia MD se mejora en un factor de ∼ 2,5 (de ∼ 14,62 a ∼ 37,25).

un La distribución del campo eléctrico de un haz AP enfocado en el punto focal. b El espectro de dispersión del Si NS suspendido en el aire. El ancho de línea de la resonancia MD es de 53 nm. c El Si NS con R =100 nm colocado sobre un sustrato metálico. d El espectro de dispersión del Si NS colocado sobre un sustrato PEC

Con el fin de obtener una visión profunda de la modificación del espectro de dispersión inducida por el sustrato metálico, descompusimos la dispersión total de los Si NS en las contribuciones de varios modos magnéticos en una coordenada cartesiana [16, 25]. La polarización inducida por la luz incidente es P = ε ₀ ( ε _p - ε _d ) E , donde ε ₀ , ε _p y ε _d son la constante dieléctrica de vacío, la permitividad dieléctrica relativa del Si NS y la permitividad dieléctrica relativa del medio circundante, respectivamente, y E es el campo eléctrico total dentro del Si NS. La dependencia del tiempo de la luz incidente se asume como exp (- i ω t ) con ω la frecuencia angular. Los multipolares se definen en una coordenada cartesiana con el origen ubicado en el centro del Si NS, y los momentos multipolares se pueden obtener mediante la integración de las corrientes de polarización inducidas sobre el volumen del Si NS. Por lo tanto, el momento MD y el tensor MQ del Si NS se describen como:

$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ mathbf {M}} =- \ frac {{i \ omega}} {2} \ int_ {V} {{\ varepsilon_ {0}} \ left ({{\ varepsilon_ {p}} - {\ varepsilon_ {d}}} \ right) \ left [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times {\ mathbf {\ mathrm {E} }} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right]} d {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}, \ end {matriz} $$ (1 ) $$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} \ widehat {\ text {MQ}} =\ frac {\ omega} {{3i}} \ int_ {V} {\ left \ {{\ izquierda [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times {\ mathbf {P}} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right] {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right. \ left. {+ {\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ left [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times { \ mathbf {P}} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right]} \ right \}} d {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}, \ end {matriz} $$ (2)

donde V es el volumen de Si NS y r ^′ es el vector de radio de un elemento de volumen dentro del Si NS.

Las secciones transversales de dispersión de MD y MQ se pueden expresar de la siguiente manera [25]:

$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ sigma_ {M}} =\ frac {{k_ {0} ^ {4} {\ varepsilon_ {d}} {\ mu_ {0}} }} {{6 \ pi {\ varepsilon_ {0}} {{\ left | {{{\ mathbf {{E}}} _ {{\ mathbf {inc}}}}} \ right |} ^ {2} }}} {\ left | {\ mathbf {M}} \ right | ^ {2}}, \ end {matriz} $$ (3) $$ \ begin {matriz} {@ {} rcl @ {}} { \ sigma _ {\ text {MQ}}} =\ frac {{k_ {0} ^ {6} \ varepsilon_ {d} ^ {2} {\ mu_ {0}}}} {{80 \ pi {\ varepsilon_ { 0}} {{\ left | {{{\ mathbf {{E}}} _ {{\ mathbf {inc}}}}} \ right |} ^ {2}}}} {\ left | {{\ text {MQ} _ {\ alpha \ beta}}} \ right | ^ {2}}, \ end {array} $$ (4)

donde μ ₀ es la permeabilidad al vacío y los índices α , β = x , años , z .

En la Fig. 2, comparamos las descomposiciones multipolares realizadas para el Si NS sin y con el sustrato PEC. En ambos casos, se puede ver que la dispersión total se compone únicamente de las contribuciones de los modos MD y MQ. Además, se encuentra que el estrechamiento del ancho de línea aparece solo en la resonancia MD. En la Fig. 2c, d, presentamos las distribuciones de campo eléctrico y magnético calculadas para los dos Si NS en las resonancias MD. Se nota que el MD excitado en el Si NS orientado en el + z dirección en ambos casos. Además, se observa una mejora significativa en los campos eléctricos y magnéticos del Si NS en presencia del sustrato PEC.

Descomposición multipolar de la dispersión total del Si NS con R =100 nm suspendidos en el aire ( a ), colocado sobre un sustrato PEC ( b ) e iluminado por un haz AP enfocado. Las correspondientes distribuciones de campo eléctrico y magnético calculadas en las resonancias MD [775 nm en a y 745 nm en b ] se presentan en c y d , respectivamente

Teoría de la imagen del MD fuera del plano

El estrechamiento del ancho de la línea MD puede entenderse utilizando la teoría de la imagen y el enfoque basado en la función de Green [27, 30]. Consideramos un médico ubicado en la posición r ₀ =[ x ₀ , años ₀ , z ₀ ] y la interfaz entre el aire y el sustrato PEC en el x - y plano con z =0. El momento magnético viene dado por:

$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ mathbf {m}} ={\ widehat \ alpha_ {m}} {{\ mathbf {H}} _ {\ mathbf {0}}} , \ end {matriz} $$ (5)

donde \ ({\ widehat \ alpha _ {m}} =\ frac {{{\ alpha _ {h}}}} {{1 - {\ alpha _ {h}} {G_ {M}}}} \) es la polarizabilidad determinada por la z componente de las funciones diádicas de Green para el sustrato PEC \ ({G_ {M}} =\ frac {{2i {k_ {0}} {z_ {0}} - 1}} {{16 \ pi z_ {0} ^ {3}}} \) [30], y la polarización del Si NS es \ ({\ alpha _ {h}} =6i \ pi {b_ {1}} / k_ {0} ^ {3} \) , b ₁ y k ₀ son el coeficiente de Mie y el número de onda de vacío, respectivamente.

El campo magnético en el centro del MD viene dado por: H ₀ =[0,0, cos ( k ₀ z ₀ )].

La sección transversal de extinción del MD se puede escribir como [27]:

$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ sigma_ {m}} =\ frac {\ omega} {{2 {P _ {\ text {in}}}}} {{\ text { Im}}} \ left ({{\ mathbf {mH}} _ {0} ^ {*}} \ right), \ end {array} $$ (6)

donde P _en denota el poder de la luz incidente.

Debido a la simetría rotacional del haz AP y el Si NS, una MD orientada en + z La dirección está excitada en el Si NS. Mientras tanto, una imagen reflejada orientada en - z la dirección es inducida por el sustrato PEC, como se muestra esquemáticamente en la Fig. 3a. En este caso, la corriente de desplazamiento se invierte en la imagen especular, lo que implica que el MD y su imagen especular están desfasados. Por tanto, la interacción coherente de estos dos MD antifase reduce drásticamente la pérdida radiativa, lo que conduce al estrechamiento de la resonancia MD en el espectro de dispersión del Si NS [30]. En la Fig. 3b, comparamos las resonancias MD calculadas utilizando el método de la función diádica de Green sin y con el sustrato PEC. Además del estrechamiento del ancho de línea, también se observa un desplazamiento hacia el azul de la longitud de onda resonante, así como un aumento en la intensidad de dispersión (por un factor de ∼ 3,0) en el Si NS colocado sobre el sustrato PEC. La predicción teórica que se muestra en la Fig. 3b está de acuerdo con el resultado numérico que se muestra en la Fig. 1d. Por lo tanto, la compresión del ancho de línea en la resonancia del dipolo magnético del Si NS colocado sobre el sustrato metálico iluminado por un haz AP puede explicarse perfectamente mediante la teoría de la imagen y el enfoque basado en la función de Green.

un Mostrando esquemáticamente la z componente de MD excitado en el Si NS y la imagen especular inducida por el sustrato metálico y su relación de fase. b Espectros de dispersión normalizados calculados para Si NS con R =100 nm suspendidos en el aire y colocados sobre un sustrato PEC mediante el método de función diádica de Green

Aplicaciones prácticas

En los estudios anteriores, se ha demostrado teórica y numéricamente que se puede crear una resonancia MD aguda en el espectro de dispersión de un Si NS utilizando la combinación de un sustrato metálico y un haz AP. Como algunos ejemplos, mostraremos en la siguiente simulación numérica las posibles aplicaciones de la resonancia MD nítida en la detección a nanoescala y la visualización en color. Para aplicaciones prácticas, el sustrato metálico se elige para que sea una película de Au de 50 nm de espesor, que se ha utilizado en nuestro estudio anterior [28]. El mecanismo físico para la compresión del ancho de línea de la resonancia del dipolo magnético es la interacción coherente del dipolo magnético y su imagen especular inducida por el sustrato metálico. Por lo tanto, el material del sustrato debe ser de metal, pero no se limita a una película de Au.

Sensor

Previamente, se ha demostrado que los sensores de cambio de intensidad basados ​​en dímeros Si NS poseen una sensibilidad mucho mayor que los sensores de cambio de longitud de onda basados ​​en nanopartículas / nanoestructuras plasmónicas [51]. Además, la sensibilidad del Si NS colocado sobre un sustrato metálico y excitado por luz polarizada linealmente también se estudió experimentalmente en nuestro trabajo anterior [28]. En nuestro caso, el espectro de dispersión dominado por una resonancia MD aguda con un ancho de línea estrecho es bastante adecuado para aplicaciones de detección, como se demuestra a continuación. Se espera que la resonancia de MD nítida sea sensible al entorno circundante del Si NS porque es creada por el MD del Si NS y su imagen especular. Cualquier cambio en el entorno circundante provocará la modificación de la resonancia del MD. Para examinar la sensibilidad de la resonancia MD, calculamos la evolución del espectro de dispersión del Si NS con un índice de refracción creciente del entorno circundante, como se muestra en la Fig. 4a. Se encuentra que un ligero cambio en el entorno circundante del Si NS dará como resultado un ensanchamiento significativo y un desplazamiento hacia el rojo obvio de la resonancia MD, que puede verse claramente en la Fig. 4b. Dado que el sensor de índice de refracción propuesto aquí detecta el cambio de índice de refracción en el entorno circundante, los ligandos en la superficie de la nanopartícula inducidos en el proceso de síntesis no afectan la función de detección del sensor. Esta función es muy útil para detectar pequeñas muestras adheridas al Si NS.

un Evolución del espectro de dispersión del Si NS colocado sobre el sustrato de Au de 50 nm de espesor con índice de refracción creciente del medio circundante. b Dependencia del ancho de línea (parte superior) y la longitud de onda máxima (parte inferior) de la resonancia MD del índice de refracción del medio circundante

Pantalla a color

Recientemente, se ha demostrado con éxito que el control del color se puede realizar mediante el uso de nanopartículas dieléctricas con índices de refracción grandes, que apoyan las resonancias de Mie, en lugar de nanopartículas / nanoestructuras plasmónicas con pérdida [52-55]. Sin embargo, las resonancias ED y MD de un Si NS se excitan simultáneamente tanto en iluminaciones de campo brillante como oscuro, lo que conduce a una luz de dispersión de banda ancha [52]. En un estudio reciente, hemos propuesto una estrategia novedosa para realizar una visualización de ajuste de color con alta resolución espacial y buena cromaticidad mediante el uso de una onda evanescente para excitar selectivamente la resonancia ED o MD en el espectro de dispersión de una nanopartícula de Si [55]. De manera similar, se espera que la resonancia de MD nítida que se encuentra en este trabajo sea útil para la visualización en color debido al ancho de línea estrecho y la intensidad de dispersión mejorada. Se prevé una cromaticidad significativamente mejorada si se utiliza la resonancia de MD nítida en la pantalla a color. Además, se puede lograr una alta resolución espacial porque la intensidad de dispersión mejorada permite el uso de píxeles más pequeños para la visualización en color. En la Fig. 5a, mostramos el ajuste de color simplemente realizado variando el radio del Si NS. Se puede ver que en todos los casos se puede lograr una resonancia MD con un ancho de línea estrecho. En la Fig. 5b, presentamos los índices de color calculados para todos los Si NS con diferentes radios. Se puede observar que los índices de color se distribuyen alrededor del triángulo RGB, lo que implica la buena cormaticidad del color estructural producido por los Si NS colocados en la película de Au. Para la aplicación práctica de la pantalla en color, se debe utilizar una matriz de nanopartículas de Si en lugar de una sola nanopartícula de Si. En este caso, el ancho de línea de una sola nanopartícula de Si sigue siendo estrecho siempre que el acoplamiento entre las nanopartículas vecinas sea insignificante. Según el estudio anterior [56], el acoplamiento entre nanopartículas de Si en una matriz puede despreciarse cuando la separación entre las nanopartículas vecinas es superior a 400 nm, lo que se satisface fácilmente en la fabricación práctica.

un Espectros de dispersión normalizados calculados para Si NS con diferentes radios colocados en una película de Au de 50 nm de espesor. b Índices de color derivados de los espectros de dispersión que se muestran en a

Conclusión

En resumen, hemos investigado teórica y numéricamente el dramático estrechamiento de la resonancia MD de un Si NS, que se ilumina mediante el uso de un haz AP enfocado, al colocarlo sobre un sustrato metálico. Debido a la simetría rotacional del haz AP y el Si NS, solo se excitan los multipolos de tipo magnético. Se encuentra que la interferencia de la MD y su imagen especular inducida por el sustrato metálico es responsable del dramático estrechamiento del ancho de línea de ∼ 53 a ∼ 20 nm. Se muestra mediante simulación numérica que la resonancia MD nítida en el espectro de dispersión del Si NS puede encontrar aplicaciones en la detección a nanoescala con alta sensibilidad y visualización en color con cromaticidad y resolución espacial mejoradas.

Abreviaturas

AP:

Polarizado azimutalmente

Au:

Oro

ED:

Dipolo eléctrico

FDTD:

Dominio del tiempo de diferencia finita

MD:

Dipolo magnético

MQ:

Cuadrupolo magnético

NS:

Nanosfera

PEC:

Conductor eléctrico perfecto

Si:

Silicio

Adsorción de tetraciclina con óxido de grafeno reducido decorado con nanopartículas de MnFe2O4 Litografía de difracción basada en máscaras de un paso para la fabricación de estructuras suspendidas 3D