Monocapa de MoTe₂ dopada con Rh: Un sensor y captador validado por DFT para productos de descomposición del SF₆

Resumen

En este trabajo se investigan el comportamiento de adsorción y detección de una monocapa de MoTe₂ dopada con rodio (Rh-MoTe₂) frente a SO₂, SOF₂ y SO₂F₂ mediante teoría de primeros principios, incluyendo también el comportamiento del dopaje de Rh sobre la superficie pura de MoTe₂. Los resultados indican que el sitio T_Mo es el preferido para el dopaje de Rh con una energía de enlace (E_b) de −2,69 eV. Sobre la superficie Rh-MoTe₂, el SO₂ y el SO₂F₂ presentan quimiorción con energías de adsorción (E_ad) de −2,12 y −1,65 eV respectivamente, mientras que el SOF₂ se adsorbe físicamente con un E_ad de −0,46 eV. El análisis del DOS verifica el rendimiento de adsorción e ilustra el comportamiento electrónico del dopaje de Rh durante la adsorción de gases. El análisis de la estructura de bandas y de los orbitales moleculares fronterizos proporciona el mecanismo de detección básico de la monocapa Rh-MoTe₂ como sensor de tipo resistivo. El comportamiento de desorción respalda el potencial de la superficie dopada con Rh como sensor reutilizable de SO₂ y sugiere su exploración como captador de gases para la eliminación de SO₂F₂ en dispositivos de aislamiento con SF₆. La función dieléctrica manifiesta que la monocapa Rh-MoTe₂ es un prometedor sensor óptico para la detección selectiva de los tres gases. Este trabajo es beneficioso para explorar la monocapa Rh-MoTe₂ como material sensor o adsorbente de gases, garantizando la operación segura de dispositivos de aislamiento con SF₆ de manera sencilla y eficiente.

Introducción

Los dispositivos de aislamiento con SF₆, en sistemas de potencia de alto e incluso ultra-alto voltaje, son uno de los equipos más importantes y costosos, junto con los transformadores eléctricos, para garantizar la operación segura de todo el sistema. Estas contribuciones se atribuyen a la fuerte propiedad de extinción de arco y a la alta electronegatividad del gas SF₆, que actúa como medio aislante en dichos dispositivos. Sin embargo, en dispositivos de larga duración, el SF₆ puede descomponerse en varios sulfuros de bajo fluoruro por la acción de descargas parciales causadas por defectos internos inevitables del equipo. Además, estos subproductos interactúan con el agua y oxígeno traza del entorno, formando compuestos estables como SO₂, SOF₂ y SO₂F₂, que deterioran el comportamiento aislante del SF₆. Por tanto, la detección de estas especies descompuestas se considera un método eficaz para evaluar el estado de descomposición del SF₆ y reflejar el estado operativo de los dispositivos de aislamiento relacionados.

Con la creciente atención hacia los dicalcógenuros de metales de transición (TMDs), se han propuesto sensores basados en MoS₂ para la detección de especies descompuestas del SF₆. Estos informes han demostrado la idoneidad y superioridad de monocapas de MoS₂ dopadas con metales de transición (TM) para la detección de componentes como SO₂ y SOF₂. Además, un estudio teórico sobre las características de detección de monocapa pura de MoTe₂ frente a especies descompuestas del SF₆ prueba su idoneidad para detectar SO₂. Los avances recientes en deposición química de vapor (CVD) para la síntesis a gran escala de TMDs aceleran enormemente el desarrollo de monocapa de MoTe₂ para aplicaciones de detección de gases. Como se reporta, la monocapa de MoTe₂ posee una movilidad de portadores excepcional, gran longitud de enlace y baja energía de enlace, lo que le proporciona alta sensibilidad en interacciones con gases a temperatura ambiente. Así, es esperanzador que la monocapa de MoTe₂ sea un candidato muy prometedor para detección de gases, y su aplicación para detectar especies descompuestas del SF₆ debería explorarse más a fondo.

Está bien probado que los nanomateriales 2D dopados con TM poseen un rendimiento de adsorción y detección más fuerte frente a moléculas gaseosas comparado con superficies puras. Esto se debe a la admirable actividad química y comportamiento catalítico del TM, cuyo orbital d puede hibridarse fuertemente con los de las moléculas adsorbidas, facilitando la quimiorción y aumentando la transferencia de carga. En cuanto a la monocapa de MoTe₂, a nuestro conocimiento hay pocos informes teóricos sobre el comportamiento de dopaje con TM en su monocapa; asimismo, los comportamientos de adsorción y detección de monocapa de MoTe₂ dopada con TM frente a gases están poco explorados. Entre los elementos TM, el rodio (Rh) con fuerte rendimiento catalítico ha demostrado ser un dopante TM deseable en otras nano-superficies para adsorción de gases. Especialmente, la ref. [26] investiga el comportamiento de dopaje de Rh en monocapa de MoSe₂ y su rendimiento mejorado para adsorción de gases tóxicos. Desde esta perspectiva, sería interesante usar la teoría de primeros principios para estudiar el comportamiento de dopaje de Rh en la monocapa de MoTe₂, menos explorada, para comparar sus propiedades geométricas y comprender mejor el dopaje de Rh en TMDs. Más allá de eso, se simularon teóricamente los rendimientos de adsorción y detección de monocapa de MoTe₂ dopada con Rh (Rh-MoTe₂) frente a tres especies descompuestas del SF₆: SO₂, SOF₂ y SO₂F₂, para explorar su potencial aplicación sensor en áreas típicas. Los comportamientos electrónicos y ópticos de la monocapa Rh-MoTe₂ tras la adsorción de gases proporcionan los mecanismos básicos de detección para su exploración como sensor de gas resistivo u óptico, permitiendo la detección de especies descompuestas del SF₆. El comportamiento de desorción verifica el potencial de la monocapa Rh-MoTe₂ como captador de gases para eliminar estos gases nocivos en dispositivos de aislamiento con SF₆, garantizando así, desde otro aspecto, la operación segura del sistema eléctrico. Este trabajo sería significativo para proponer nuevos nanomateriales sensores y su aplicación para evaluar el estado operativo de dispositivos de aislamiento con SF₆ de manera sencilla y eficiente.

Detalles Computacionales

Todos los resultados se obtuvieron en el paquete Dmol³ basado en la teoría de primeros principios. Se adoptó el método DFT-D propuesto por Grimme para comprender mejor la fuerza de van der Waals y las interacciones de largo alcance. Se empleó la funcional de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) con aproximación de gradiente generalizado (GGA) para tratar los términos de intercambio y correlación electrónica. Se utilizó la base atómica de doble numérico más polarización (DNP). Se definió una malla de puntos k de Monkhorst-Pack de 7 × 7 × 1 para optimizaciones de geometría de supercelda, mientras que un k-punto más preciso de 10 × 10 × 1 se seleccionó para cálculos de estructura electrónica. La tolerancia energética, fuerza máxima y desplazamiento se seleccionaron como 10⁻⁵ Ha, 2 × 10⁻³ Ha/Å y 5 × 10⁻³ Å, respectivamente. Para cálculos de estructura electrónica estática, se usó un bucle autoconsistente de energía de 10⁻⁶ Ha y un radio de corte orbital global de 5,0 Å para asegurar resultados precisos de energía total.

Se estableció una monocapa de MoTe₂ con supercelda de 4 × 4 y región de vacío de 15 Å conteniendo 16 átomos de Mo y 32 de Te para realizar todos los cálculos. Se ha probado que una supercelda de 4 × 4 es lo suficientemente grande para el proceso de adsorción de gases, mientras que una losa de 15 Å es adecuada para prevenir interacciones entre unidades adyacentes. Además, se empleó el método de Hirshfeld a lo largo de este trabajo para analizar la carga atómica del dopante Rh (Q_Rh) y la carga molecular de las moléculas adsorbidas (Q_T). Por tanto, un valor positivo de Q_Rh (Q_T) indica que el dopante Rh (molécula de gas) es donador de electrones, mientras que un Q_Rh o Q_T negativo indica comportamiento aceptor de electrones. Solo se representan y analizan las configuraciones más favorables de la monocapa Rh-MoTe₂ y los sistemas de adsorción en las siguientes partes.

Resultados y Discusión

Análisis de la Monocapa Rh-MoTe₂

Sobre la monocapa Rh-MoTe₂ se consideran cuatro sitios posibles de adsorción: T_H (sobre el centro del anillo hexagonal de MoTe₂), T_Mo (sobre el átomo de Mo), T_Te (sobre el átomo de Te) y T_B (sitio puente entre dos átomos de Te). La energía de enlace (E_b) para el dopaje de Rh sobre la monocapa de MoTe₂ se formula como:

E_b = E_Rh-MoTe₂ − E_Rh − E_MoTe₂

donde E_Rh-MoTe₂, E_Rh y E_MoTe₂ representan las energías de la monocapa Rh-MoTe₂, átomos de Rh y monocapa pura de MoTe₂, respectivamente.

Basado en esta definición, la configuración más estable (MSC) con el E_b más bajo, junto con la densidad de deformación electrónica (EDD) relacionada de la monocapa Rh-MoTe₂, se muestra en la Fig. 1. Se observa que el dopante Rh queda atrapado en el sitio T_Mo, formando tres enlaces covalentes con átomos de Te vecinos en la capa superior de la monocapa MoTe₂. Los tres enlaces Rh-Te miden 2,54 Å, más cortos que la suma de radios covalentes de Rh y Te (2,61 Å), indicando formación de enlaces químicos. El E_b calculado es −2,69 eV, mucho mayor (más negativo) que los de −2,14 eV (T_H), −1,28 eV (T_Te) y −2,55 eV (T_B). Cabe notar que los enlaces Rh-Te en Rh-MoTe₂ son más largos que los Rh-Se en Rh-MoSe₂, y el E_b para dopaje de Rh es menor en MoTe₂ que en MoSe₂, indicando una fuerza de enlace mayor para Rh-Se que para Rh-Te. Según el método de Hirshfeld, el dopante Rh actúa como aceptor de electrones durante el dopaje, recibiendo 0,045 e de la superficie MoTe₂, confirmando su comportamiento aceptor. Esto concuerda con la EDD donde el átomo de Rh está rodeado principalmente por acumulación electrónica.

La estructura de bandas (BS) y densidad de estados (DOS) del sistema Rh-MoTe₂ se muestran en la Fig. 2 para entender el cambio en el comportamiento electrónico de la superficie MoTe₂ por el dopaje de Rh. Se reporta que la monocapa pura de MoTe₂ tiene una banda prohibida directa de 1,10 eV. En la Fig. 2a, la banda prohibida de Rh-MoTe₂ es de 0,937 eV, indicando que el dopante Rh induce estados de impureza dentro de la banda prohibida, estrechándola. Además, el tope de la banda de valencia se localiza en el punto Γ y el fondo de la banda de conducción en el punto K, implicando propiedad semiconductora indirecta. En la Fig. 2b, los estados del dopante Rh contribuyen largamente al tope de la banda de conducción de MoTe₂ pura, formando varios picos de DOS novedosos alrededor del nivel de Fermi, cambiando el comportamiento electrónico del sistema y reduciendo su conductividad eléctrica. Como el dopante Rh está atrapado en T_Mo formando enlaces con átomos de Te, se grafican los DOS atómicos de Rh y Te para entender la hibridación electrónica entre ellos. En la Fig. 2c, el orbital Rh 4d hibridiza fuertemente con el Te 5p de −5 a 2 eV, explicando la interacción de enlace significativa que lleva a la formación de enlaces químicos Rh-Te.

Configuraciones de Adsorción de Gases en Monocapa Rh-MoTe₂

Basado en la estructura relajada de Rh-MoTe₂, la adsorción de moléculas de SO₂, SOF₂ y SO₂F₂ sobre su superficie alrededor del centro de Rh se simula completamente. Primero, las estructuras geométricas de las tres moléculas se optimizan (Fig. S1 adicional). La energía de adsorción (E_ad) determina la configuración más estable de cada sistema:

E_ad = E_{Rh-MoTe₂/gas} − E_Rh-MoTe₂ − E_gas

donde E_{Rh-MoTe₂/gas} y E_Rh-MoTe₂ son la energía total de la monocapa Rh-MoTe₂ antes y después de la adsorción, y E_gas es la energía de la molécula de gas aislada. Según esta definición, se identifica la MSC con el E_ad más bajo.

Para entender el comportamiento de transferencia de carga durante la adsorción, se calcula la EDD para cada configuración. La información detallada para adsorción de SO₂, SOF₂ y SO₂F₂ se ve en Figs. 3, 4 y 5 respectivamente. Los parámetros de adsorción (E_ad, transferencia de carga Q_T, longitud de enlace D) se listan en la Tabla 1.

Adsorción de SO₂: La molécula de SO₂ se orienta básicamente paralela a la capa MoTe₂ con un átomo de O y uno de S atrapados por el dopante Rh. Los nuevos enlaces Rh-O y Rh-S miden 2,16 y 2,36 Å, indicando fuerte fuerza de enlace. El E_ad es −1,65 eV (quimiorción) y Q_T = −0,333 e (comportamiento aceptor de electrones del SO₂). Tras la adsorción, el dopante Rh se carga negativamente con 0,017 e, contribuyendo 0,028 e al SO₂ adsorbido; el resto (0,305 e) proviene de la monocapa MoTe₂. Comparado con el sistema MoTe₂/SO₂ (E_ad = −0,245 eV; Q_T = −0,086 e; D = 3,44 Å), el dopaje de Rh mejora enormemente el comportamiento reactivo y redistribución electrónica para adsorción de SO₂. Los enlaces S-O en SO₂ se elongan a 1,50 y 1,58 Å (desde 1,48 Å uniformes en fase gaseosa); los tres enlaces Rh-Te en Rh-MoTe₂ se elongan a 2,58, 2,58 y 2,64 Å. Estas deformaciones implican activación geométrica durante la adsorción, confirmando la fuerte quimiorción. La EDD muestra acumulación electrónica rodeando la molécula SO₂ (concuerda con Hirshfeld) y alrededor de enlaces Rh-S y Rh-O, sugiriendo hibridación electrónica en la formación de nuevos enlaces químicos.

Adsorción de SOF₂: La molécula de SOF₂ prefiere acercarse al dopante Rh por el extremo O, con el plano formado por S y dos átomos F casi paralelo a la capa MoTe₂. No hay evidencia obvia de formación de nuevos enlaces entre Rh y SOF₂. La distancia Rh-O más cercana es 2,25 Å (un poco mayor que en sistema SO₂) y la molécula SOF₂ no sufre gran deformación geométrica. Esto manifiesta una adsorción más débil comparada con SO₂. El E_ad es −0,46 eV (fisisorción) y Q_T = 0,040 e (comportamiento donador de electrones del SOF₂). La EDD muestra acumulación electrónica localizada entre SOF₂ y Rh, implicando cierta hibridación, mientras que la depleción en SOF₂ concuerda con el análisis de Hirshfeld.

Adsorción de SO₂F₂: Tras optimización, la molécula de SO₂F₂ tiende a resolverse en un átomo F y un grupo SO₂F, ambos capturados por el dopante Rh formando enlaces Rh-F y Rh-S con longitudes de 2,02 y 2,26 Å. Los nuevos enlaces indican fuerte fuerza de enlace, y el E_ad calculado de −2,12 eV evidencia quimiorción, similar al sistema SO₂. La EDD muestra acumulación electrónica significativa en la molécula SO₂F₂, concuerda con Q_T = −0,753 e (Hirshfeld). Gran depleción electrónica se localiza en el dopante Rh y algo en la monocapa MoTe₂; el dopante Rh contribuye mayormente a la transferencia de carga al SO₂F₂ adsorbido, manifestando su alta movilidad electrónica y reactividad química. La superposición de acumulación y depleción en enlaces Rh-S y Rh-F sugiere hibridación electrónica en su formación.

En conclusión, la monocapa Rh-MoTe₂ posee el mejor rendimiento frente a SO₂F₂, seguido por SO₂ y finalmente SOF₂. El dopante Rh afecta largamente la distribución electrónica del sistema, alterando dramáticamente el comportamiento electrónico de la monocapa Rh-MoTe₂.

Comportamientos Electrónicos de Monocapa Rh-MoTe₂ tras Adsorción de Gases

La estructura de bandas (BS) y densidad de estados (DOS) de los tres sistemas de adsorción se muestran en la Fig. 6. Como se analizó, Rh-MoTe₂ tiene mejor rendimiento frente a SO₂F₂. En la Fig. 6 (c2), el DOS molecular de SO₂F₂ sufre deformaciones pronunciadas, desplazándose integralmente hacia la izquierda y combinándose en un gran estado por debajo del nivel de Fermi. En la Fig. 6 (c3) (DOS orbital), el orbital Rh 4d hibridiza altamente con el F 2p y algo con el S 3p, presumiendo que el enlace Rh-F es más fuerte que Rh-S. En el sistema SO₂, el Rh 4d hibridiza altamente con O 2p y seguido por S 3p (Fig. 6 a3), presumiendo que Rh tiene mayor fuerza de enlace con O que con S. Debido a tal hibridación, el DOS molecular de SO₂ en Fig. 6 (a2) sufre deformación notable. En el sistema SOF₂, el dopante Rh tiene poca hibridación orbital con el átomo O más cercano (Fig. 6 b3), apoyando la interacción débil para adsorción de SOF₂.

Junto con el cambio de DOS orbital y molecular, el estado total del sistema con gas adsorbido cambia automáticamente comparado con el sistema puro Rh-MoTe₂. En Figs. 6 (a1)–(c1) (BS de sistemas adsorbidos), la BS en sistema SOF₂ no experimenta deformación significativa comparada con Rh-MoTe₂ aislado, mientras que en sistemas SO₂ y SO₂F₂ emergen nuevos estados alrededor del nivel de Fermi, estrechando la banda prohibida considerablemente. Detalladamente, la banda prohibida de Rh-MoTe₂ se reduce a 0,863, 0,913 y 0,675 eV tras adsorción de SO₂, SOF₂ y SO₂F₂ respectivamente. Esto proporciona el mecanismo básico de detección para Rh-MoTe₂ como posible sensor de gas de tipo resistivo.

Análisis de Orbitales Moleculares Fronterizos

Para confirmar los resultados del análisis de BS, se realiza la teoría de orbitales moleculares fronterizos (FMO) para analizar la distribución y energías de FMO de la superficie Rh-MoTe₂ aislada y con gases adsorbidos. El FMO contiene el orbital molecular ocupado más alto (HOMO) y el orbital molecular desocupado más bajo (LUMO), y la brecha energética entre ellos evalúa la conductividad eléctrica del sistema analizado. Para obtener energías precisas de FMO, el ensanchamiento en esta parte se establece en 10⁻⁴ Å. Las distribuciones y energías de FMO de la monocapa Rh-MoTe₂ antes y después de adsorciones de gases se describen en la Fig. 7.

En la Fig. 7a, HOMO y LUMO se localizan principalmente en el dopante Rh, sugiriendo su alta reactividad. Las energías de HOMO y LUMO son −4,885 y −3,927 eV, con banda prohibida calculada de 0,958 eV. Tras adsorción de tres especies gaseosas (Figs. 7b–d), las distribuciones FMO de la superficie Rh-MoTe₂ sufren deformaciones de diverso grado, donde ocurre la reacción resultando en convergencia de la nube electrónica. Las energías FMO disminuyen en diferente grado, siendo las del sistema SOF₂ las que experimentan las mayores disminuciones. Sin embargo, la brecha energética en sistema SOF₂ sufre el menor cambio comparado con Rh-MoTe₂ puro. Específicamente, la brecha de Rh-MoTe₂ (0,958 eV) disminuye 0,044 eV tras adsorción de SOF₂, mientras se reduce 0,061 y 0,281 eV tras adsorción de SO₂ y SO₂F₂ respectivamente. Esto indica que la conductividad eléctrica de Rh-MoTe₂ disminuirá tras adsorción de los tres gases, siendo la disminución más significativa en el sistema SO₂F₂, concordando con conclusiones del análisis de BS. Además, las brechas energéticas de la teoría FMO son básicamente cercanas a las bandas prohibidas de resultados BS, implicando buena precisión de los cálculos.

Respuesta Sensor y Propiedad de Recuperación

Los cambios en la banda prohibida de la monocapa Rh-MoTe₂ tras adsorción de gases manifiestan su cambio en conductividad eléctrica en atmósfera de gas relacionado, proporcionando el mecanismo básico de detección para explorar Rh-MoTe₂ como sensor de gas de tipo resistivo. Un mayor cambio en conductividad implica mayor sensibilidad para detección de gases. Para identificar la posibilidad de Rh-MoTe₂ como sensor, su conductividad (σ) y sensibilidad (S) frente a tres gases típicos se calculan usando:

σ = A·exp(−B_g/2kT)

S = (σ_pure − σ_gas) / σ_gas

donde A es constante, B_g la banda prohibida del sistema analizado, k constante de Boltzmann, T temperatura de trabajo; σ_gas y σ_pure son conductividades del sistema de adsorción y monocapa Rh-MoTe₂ aislada. Según estas fórmulas, las sensibilidades de Rh-MoTe₂ frente a SO₂, SOF₂ y SO₂F₂ a 298 K son 76,3%, 37,3% y 99,4% respectivamente. Esto sugiere que Rh-MoTe₂ posee el comportamiento sensor más admirable frente a SO₂F₂, seguido por SO₂ y finalmente SOF₂, concordando con análisis de parámetros de adsorción y comportamiento electrónico. Es esperanzador que Rh-MoTe₂ pueda realizar detección sensible de SO₂ y SO₂F₂ a temperatura ambiente.

La propiedad de recuperación es importante para evaluar la reutilización del sensor. Para reducir el tiempo de recuperación (τ) de desorción de gases, se considera calentamiento, ya que τ se relaciona con temperatura (T): τ = A⁻¹·exp(−E_a/K_BT), donde A es frecuencia de intento (10¹² s⁻¹), E_a barrera potencial (equivalente a E_ad), K_B constante de Boltzmann (8,318 × 10⁻³ kJ/(mol·K)).

La Fig. 8 muestra el comportamiento de recuperación de Rh-MoTe₂ a 298, 448 y 598 K. La desorción de SO₂F₂ y SO₂ a temperatura ambiente es extremadamente difícil, mientras para SOF₂ el tiempo de recuperación es muy corto debido a su débil fuerza de enlace. Mediante calentamiento, el tiempo de recuperación para desorción de SO₂F₂ o SO₂ se reduce notablemente; a 598 K, el tiempo en sistema SO₂ (79,48 s) se vuelve favorable permitiendo reutilización en minutos. Esto respalda el potencial de Rh-MoTe₂ como sensor reutilizable para detectar SO₂. Por otro lado, el largo tiempo de recuperación para desorción de SO₂F₂ a 598 K (7,24 × 10⁵ s) refleja la fuerte quimiorción. Aunque aumentar más la temperatura reduciría aún más el tiempo, la termoestabilidad del material sensor y el alto consumo energético serían otro problema. Dado esto, Rh-MoTe₂ no es adecuado como sensor para detección de SOF₂. Sin embargo, proporciona otra idea: proponer Rh-MoTe₂ como adsorbente de gas para captar este gas nocivo en dispositivos de aislamiento con SF₆, garantizando su operación segura. Además, este análisis revela la inadecuación de explorar Rh-MoTe₂ como sensor de SO₂F₂ dada la débil interacción con la superficie.

Comportamiento Óptico de Monocapa Rh-MoTe₂ tras Adsorción de Gases

Dadas las deseables propiedades ópticas de la monocapa MoTe₂, se calcula la función dieléctrica de Rh-MoTe₂ tras adsorción de gases (Fig. 9) para ilustrar su posibilidad como sensor óptico de gas.

En la Fig. 9, la monocapa Rh-MoTe₂ aislada presenta tres picos principales de absorción en 148, 389 y 1242 nm; los dos primeros en rango ultravioleta y el último en infrarrojo. Tras adsorción de gases, los picos en UV sufren pequeña deformación y el de IR sufre deformación significativa. Detalladamente, la intensidad del pico a 1242 nm disminuye tras adsorción de SOF₂ mientras aumenta tras SO₂ y SO₂F₂, y se identifica desplazamiento hacia el azul (blue shift) en sistema SOF₂. Por tanto, se asume que Rh-MoTe₂ es un prometedor sensor óptico para detección sensible y selectiva de los tres gases mediante dispositivo infrarrojo.

En resumen, este trabajo realiza una investigación progresiva para proponer nuevos nanomateriales que permitan detectar especies descompuestas del SF₆ mediante diversas técnicas, lo cual sería significativo para cumplir la evaluación de dispositivos de aislamiento con SF₆ de manera sencilla y eficiente.

Conclusiones

En este artículo se explora la aplicación potencial de monocapa Rh-MoTe₂ como sensor de gas para detección de especies descompuestas del SF₆, conteniendo dos aspectos: (1) comportamiento de dopaje de Rh en monocapa intrínseca de MoTe₂ y (2) comportamientos de adsorción y detección de Rh-MoTe₂ frente a SO₂, SOF₂ y SO₂F₂. Se encuentra que el dopante Rh prefiere doparse en la superficie MoTe₂ a través del sitio T_Mo con E_b de −2,69 eV, ejerciendo gran hibridación electrónica con átomos Te. El rendimiento de adsorción frente a tres gases sigue el orden: SO₂F₂ > SO₂ > SOF₂, identificándose quimiorción en sistemas SO₂F₂ y SO₂ y fisisorción en SOF₂, apoyado por análisis DOS. La monocapa Rh-MoTe₂ es un prometedor sensor de gas resistivo para detección reciclable de SO₂ con respuesta de 76,3%, un adsorbente deseable para eliminación de SO₂F₂ de dispositivos de aislamiento con SF₆, y prometedor como sensor óptico para detección selectiva de tres gases. En conjunto, Rh-MoTe₂ es un material sensor potencial para detección de especies descompuestas del SF₆. Este trabajo es significativo para proponer nuevos nanomateriales sensores y realizar evaluación efectiva de dispositivos de aislamiento con SF₆ de manera sencilla y eficiente.

Sección de Métodos

Este trabajo tiene como objetivo explorar nuevos materiales sensores 2D usando teoría de primeros principios para aplicación en ingeniería eléctrica, mediante detección de especies descompuestas del SF₆ para evaluar el estado operativo de dispositivos de aislamiento de alto voltaje.

Disponibilidad de Datos y Materiales

Los datos actuales no pueden compartirse porque aún están en estudio en nuestra investigación siguiente.

Abreviaturas

TMDs:

Dicalcógenuros de metales de transición

TM:

Metal de transición

CVD:

Deposición química de vapor

PBE:

Perdew-Burke-Ernzerhof

GGA:

Aproximación de gradiente generalizado

DNP:

Doble numérico más polarización

Q_Rh:

Carga atómica del dopante Rh

Q_T:

Carga molecular de moléculas adsorbidas

E_b:

Energía de enlace

MSC:

Configuración más estable

EDD:

Densidad de deformación electrónica

BS:

Estructura de bandas

DOS:

Densidad de estados

E_ad:

Energía de adsorción

D:

Longitud de enlace

FMO:

Orbitales moleculares fronterizos

HOMO:

Orbital molecular ocupado más alto

LUMO:

Orbital molecular desocupado más bajo