Tomografía electrónica de nanocables de núcleo-capa de GaN / (In, Ga) N en forma de lápiz

Resumen

La estructura tridimensional de los nanocables de núcleo-capa de GaN / (In, Ga) N con ápice multifacético en forma de lápiz se analiza mediante tomografía electrónica utilizando el modo de campo oscuro anular de ángulo alto en un microscopio electrónico de transmisión de barrido. El crecimiento de área selectiva en plantillas de GaN sobre zafiro utilizando una máscara estampada se realiza mediante epitaxia de haz molecular para obtener matrices ordenadas de nanocables uniformes. Nuestros resultados de la reconstrucción tomográfica permiten la determinación detallada de la morfología compleja de la estructura interna multifacética de la cáscara (In, Ga) N y su desviación de la simetría hexagonal perfecta. El tomograma identifica inequívocamente una configuración de punto en un cable en el vértice del nanocable, incluida la forma y el tamaño exactos, así como la distribución espacial de su composición química.

Introducción

El proceso en curso de miniaturización de dispositivos optoelectrónicos ha dado lugar al desarrollo de nanoestructuras complejas tridimensionales (3D). A este respecto, los nanocables (NW) son candidatos prometedores para realizar estructuras de pozos cuánticos o de puntos cuánticos (QD) de alta calidad debido a su gran relación superficie-volumen asociada con una relajación de deformación eficiente en heteroestructuras axiales o radiales NW [1, 2,3]. Las mejoras recientes en el crecimiento de área selectiva (SAG) por epitaxia de haz molecular (MBE) en plantillas de GaN sobre zafiro han llevado a la fabricación de matrices de GaN NW ordenadas y uniformes con la parte superior plana o en forma de lápiz [4, 5]. Este último se ha utilizado para fabricar estructuras de capa (In, Ga) N / GaN cultivadas en la punta multifacética del núcleo de GaN, proporcionando una solución alternativa para el crecimiento de QD. Aprovechar el diámetro reducido de NW y la posibilidad correspondiente de desarrollar heteroestructuras con secciones cortas de material de N de banda baja (In, Ga) N insertado en barreras de GaN conduce a la formación de los llamados puntos en un alambre (DIW ) estructuras. Dependiendo de las dimensiones reales, esta configuración DIW permitió la emisión de fotones individuales polarizados linealmente utilizando el beneficio principal de sondear fácilmente un solo NW en lugar de un conjunto NW [6, 7, 8]. No obstante, es necesario un análisis microestructural detallado de estas heteroestructuras DIW para comprender la influencia de la morfología NW, el grosor de la capa y la composición química local en las características de emisión de fotones individuales.

El microscopio electrónico de transmisión (TEM) es una herramienta poderosa y de uso frecuente para obtener información sobre la estructura y composición química de tales nanoestructuras a escala atómica [9]. Sin embargo, la menor simetría de estas nanoestructuras 3D en comparación con, por ejemplo, los sistemas planos hace que la interpretación de las micrografías TEM sea mucho más difícil. Una característica principal es la transmisión de la muestra por el haz de electrones de modo que la información estructural se proyecta en una imagen bidimensional. Las variaciones de la estructura de la muestra en la dirección del haz de electrones y en el orden del espesor de la muestra, o menor, son muy difíciles o incluso imposibles de detectar directamente. La tomografía electrónica puede evitar este problema. En lugar de utilizar una sola proyección de la muestra, se registra una serie de proyecciones con diferentes ángulos de inclinación del objeto para reconstruir la información 3D de la muestra. Esto permite posibilidades nuevas y avanzadas para describir y analizar la morfología y la composición química de estructuras complejas como NW núcleo-capa. Hasta ahora, solo se han publicado unas pocas publicaciones sobre tomografía electrónica en estructuras NW [9,10,11,12,13,14,15] o estructuras QD incrustadas [16].

Este trabajo describe la aplicación de la tomografía electrónica para la caracterización estructural de GaN NW ordenados que contienen una capa (In, Ga) N incrustada. La preparación de la muestra se explica aquí en detalle debido al desafío de hacer que los NW individuales sean accesibles para la tomografía electrónica por aislamiento sin introducir daños. La morfología de la superficie y las facetas cristalinas del NW se estudian mediante el análisis de las representaciones de la superficie en 3D de la capa exterior de GaN. La estructura interna del NW, es decir, la morfología de la capa (In, Ga) N, así como la distribución espacial de la composición química, se discute con la ayuda de cortes bidimensionales del volumen reconstruido y energía-dispersiva complementaria. Mediciones de espectroscopía de rayos X (EDX).

Métodos

Material

Los NW de GaN / (In, Ga) N se cultivaron en una plantilla comercial de GaN sobre zafiro (0001) (LUMILOG) con un grosor de capa de tampón de GaN de 3,3 μm mediante epitaxia de haz molecular asistido por plasma (PAMBE). En un primer paso, se utilizó la litografía coloidal para crear una máscara de nanoagujeros de Ti construyendo un patrón hexagonal. El SAG posterior produjo una matriz periódica de GaN NW con vértice en forma de lápiz. Los núcleos de GaN NW se cubrieron con una capa delgada (In, Ga) N a una temperatura de crecimiento más baja y luego se completaron con una capa de cobertura delgada de GaN sin cambiar la temperatura. En la Fig. 1a se muestra un esquema del proceso de crecimiento. Los detalles sobre el procedimiento de modelado del sustrato y el proceso SAG MBE se pueden encontrar en otra parte [6, 7, 17]. La Figura 1 representa dos imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM) de la muestra que muestran la matriz hexagonal de NW desde la vista superior (b) y con una vista inclinada de 45 ° (c) en mayor aumento. Las micrografías SEM revelan una disposición relativamente homogénea con solo ligeras variaciones en forma y longitud. El diámetro promedio de los NO es de aproximadamente 180 nm y la altura promedio es de aproximadamente 500 nm.

un Esquema del proceso de cultivo NW. Micrografías SEM de b una matriz de GaN / (In, Ga) N NW desde la vista superior y c Vista inclinada a 45 ° con mayor aumento

Preparación de la aguja para tomografía

Es necesaria una técnica de preparación sofisticada para obtener la muestra de tomografía en forma de aguja que contiene solo un NW. Una aguja de forma redonda permite un rango de inclinación máximo de 180 °, por lo que el grosor de la muestra es casi constante para todos los ángulos de inclinación. El microscopio enfocado de haz de iones de galio (FIB) permite esta preparación de muestras en un lugar específico. Para este trabajo se empleó un sistema de microscopio de doble haz (JEOL JIB-4501). Los siguientes pasos de preparación se basan en la técnica estándar de extracción de FIB con un adelgazamiento posterior para obtener la muestra en forma de aguja [18,19,20].

Los diversos pasos de preparación se resumen en la Fig. 2. Inicialmente, se selecciona el área de interés, que se identifica por una disposición hexagonal inalterada y casi perfecta de unos pocos NW (marcados con un recuadro blanco en la Fig. 2a). Este volumen de sonda seleccionado debe llenarse con carbón para proteger el NW durante el proceso de molienda FIB [21]. Las deposiciones de carbono se llevaron a cabo en dos pasos para reducir la contaminación por Ga:(i) en primer lugar, mediante la deposición de carbono inducida por haz de electrones para llenar el volumen entre los NW (Fig.2b), y (ii) posteriormente, con la deposición de carbono inducida por haz de galio para crear una ca. Capa protectora de 1 μm de espesor en la parte superior del área seleccionada (Fig. 2c). Se produjeron marcadores de carbono adicionales para simplificar la orientación durante los siguientes pasos de preparación.

Micrografías de SEM que muestran a una matriz de NW y el área seleccionada para la preparación de la aguja FIB (caja blanca), b el NW incrustado en carbono inducido por haz de electrones, c el carbono inducido por haz de galio como una capa gruesa de deposición en la parte superior del área seleccionada y dos marcadores adicionales, d la aguja aislada lista para sacar, e , f la aguja de tomografía adelgazada (las flechas negras indican posiciones NW), y g una descripción general de la aguja de tomografía final

Después de la deposición de carbono, se introdujo el fresado FIB para aislar el área protegida (Fig. 2d) y para fabricar una aguja de forma rectangular que contiene varios NW. Se empleó un micromanipulador (Kleindiek Nanotechnik GmbH) para transferir la aguja al soporte de tomografía. Por lo tanto, el eje de la aguja debe ajustarse cuidadosamente en paralelo al eje de rotación del goniómetro para que el mismo enfoque sea aplicable para un área de muestra grande. Además, el NW [0001] c -El eje es perpendicular al sustrato y, por lo tanto, paralelo al eje de la aguja. Esta relación se utilizó para determinar las direcciones de los cristales con respecto al eje del tomograma. Los patrones de difracción de área seleccionada (SAD) medidos posteriormente mostraron una inclinación del NO [0001] c -eje al eje de rotación del tomograma de solo 2,2 °.

Se llevaron a cabo más etapas de adelgazamiento para aislar un solo NW, para redondear la aguja y obtener finalmente la transparencia de los electrones (véase la Fig. 2e, f). La figura 2g muestra la aguja de tomografía final.

Tomografía electrónica

La adquisición tomográfica y el análisis microestructural se realizaron con un TEM (JEOL JEM-2100F) operando a 200 kV. El microscopio está equipado con una unidad de escaneo que incluye un detector de campo claro (BF) y de campo oscuro anular de ángulo alto (HAADF), así como un ² de 50 mm. Detector de rayos X (JEOL EX-24065) para espectroscopia EDX. El modo de microscopía electrónica de transmisión de barrido (STEM) HAADF se elige debido al contraste predominantemente químico [22]. La relación monótona de intensidad con la densidad de masa y el grosor del objeto es un requisito previo para la tomografía electrónica y se conoce como "requisito de proyección" [23].

Se registró una serie de 89 micrografías HAADF con pasos de 2 ° entre cada medición. Esta serie de inclinación que cubre el rango completo de 180 ° es posible gracias a un soporte de tomografía especial (Modelo 2050 de E.A. Fischione Instruments Inc.) que soporta la geometría preparada de la aguja de muestra. Cada micrografía STEM se captura con una resolución de 2048 × 2048 píxeles; un tiempo de permanencia de píxeles de 30 μs, es decir, un tiempo de exploración completo de 127 s por imagen; un tamaño de punto de 0,5 nm; y un ángulo de aceptación de electrones de 70 a 180 mrad según el manual del fabricante. Las micrografías se agruparon (agrupación 4 × 4 =resolución final 512 × 512) para mejorar la relación señal-ruido, así como la velocidad de cálculo de la reconstrucción 3D. Todas las micrografías se alinean manualmente entre sí para que el eje de la aguja se seleccione como eje de rotación para la transformación de Radon. El tomograma se calcula y visualiza mediante un paquete de software de tomografía (IMOD) [24]. Se realiza una representación avanzada de estructuras 3D con el software de gráficos por computadora gratuito y de código abierto Blender (Blender Foundation).

Dentro de este trabajo, se aplican dos métodos diferentes para la visualización. Se extraen cortes bidimensionales del volumen reconstruido en 3D. Dichos cortes tienen un grosor final sobre el que se integran las intensidades del vóxel (píxel 3D) para mejorar la relación señal / ruido. El ancho de corte ideal es un compromiso entre la reducción de ruido y el desenfoque de contraste debido a un promedio de variaciones de muestra perpendiculares al corte. Otro método de visualización es la representación de isosuperficies. Se utiliza en caso de suficiente contraste entre dos materiales adyacentes. En general, la isosuperficie es una representación de superficie 3D de vóxeles con intensidad constante. La intensidad intermedia entre dos materiales se elige para construir una isosuperficie que reproduzca la interfaz de los materiales adyacentes.

Aunque las micrografías HAADF se utilizan como base para el cálculo del tomograma, la distribución de intensidad reconstruida se origina no solo a partir de la composición química de la muestra. Los defectos cristalinos en la muestra [25] o, por otro lado, una desalineación de las micrografías y distorsiones de las micrografías debido a la deriva de la muestra o perturbaciones del campo magnético influyen en las intensidades reconstruidas y, por tanto, en la resolución final. Lo mismo se aplica a los errores de reconstrucción intrínsecos como los artefactos de ahuecamiento [26] o el límite de resolución espacial del tomograma debido al criterio de Crowther [27] (muestreo limitado). Esto último debe considerarse especialmente para agujas de tomografía gruesas de varios cientos de nanómetros. Si se aumenta el tamaño del objeto a reconstruir, la resolución del tomograma empeora si se fija el número de micrografías.

Resultados y discusión

Morfología de superficies y facetado de cristales

Las figuras 3 ayb muestran las representaciones de isosuperficies de un NW completo y de un vértice del NW en una vista en perspectiva (centro) y en varias vistas a lo largo de direcciones de índice bajo en pasos de 30 °. La figura revela la forma exterior del cristal y el tallado de la superficie, respectivamente. La sección inferior de la reconstrucción muestra el cilindro hexagonal esperado del NO, con \ (\ left \ {1 \ overline {1} 00 \ right \} \) m no polar regular - facetas de la superficie del plano. Las facetas y los planos del cristal se determinan sobre la base del patrón de difracción de electrones correspondiente tomado simultáneamente con imágenes HAADF. Se da un ejemplo de tal patrón SAD para la orientación de - 90 °, es decir, a lo largo del eje de la zona [\ (1 \ overline {1} 00 \ Big] \) (cf. Fig. 3b). La parte superior NW refleja una forma piramidal que consta de \ (\ left \ {1 \ overline {1} 01 \ right \} \) s -plano y \ (\ left \ {1 \ overline {1} 02 \ right \} \) r - facetas del plano, que sin embargo no están perfectamente colocadas simétricamente entre sí. Una faceta de superficie muy pequeña, de forma triangular (marcada con flechas verdes en la Fig. 3b) está situada cerca de la punta NO que probablemente representa una \ (\ left \ {2 \ overline {2} 01 \ right \} \) -tipo faceta. Estas ligeras asimetrías en la forma de la punta piramidal se encuentran con frecuencia en la muestra (cf. Fig. 1). La razón de esta desviación está asociada con las interacciones de los defectos, como se explica en el siguiente párrafo.

Representación de isosuperficie de a un solo NW y b un vértice NW con una vista en perspectiva en el centro y varios ángulos de visión a lo largo de direcciones de índice bajo de GaN (ZA, eje de zona). Además, algunas m ejemplares -, s - y r -Las facetas del plano están etiquetadas (las flechas verdes indican una faceta de \ (\ left \ {2 \ overline {2} 01 \ right \} \) -type)

Por encima de la etiqueta r -plano y la faceta \ (\ left \ {2 \ overline {2} 01 \ right \} \), se forma un "sombrero" irregular del NO en la parte superior. Las mediciones de TEM de alta resolución (HR) en una muestra de TEM de laminillas que contiene varios NW de la misma oblea demuestran la presencia de fallas de apilamiento y el cambio de la red cristalina de hexagonal a cúbica en la región superior del NW (no se muestra aquí). Estos cambios estructurales están de acuerdo con nuestras observaciones anteriores que se explican por la inestabilidad de la fase cristalina debido a la temperatura de crecimiento significativamente más baja utilizada para el crecimiento de la capa exterior de GaN (ca.625 ° C) en comparación con el núcleo de GaN (ca. 850 ° C) [5, 7].

Estructura interna (In, Ga) N Shell

El tomograma del NW se ha utilizado para extraer información sobre la estructura interna de la capa (In, Ga) N, su composición química y distribución espacial. No se puede acceder fácilmente a una representación 3D de la isosuperficie de la estructura de la capa debido al bajo contraste de vóxeles entre la capa (In, Ga) N y el material de la matriz de GaN. Por lo tanto, como alternativa, la estructura del caparazón interno se visualiza extrayendo cortes delgados del tomograma 3D reconstruido.

La figura 4 muestra un ejemplo de cinco cortes transversales a través de la punta NW ya lo largo del eje del alambre [0001]. Cada rebanada tiene un grosor de aproximadamente 7 nm. La orientación de los cortes se ha seleccionado de manera que se tenga en cuenta la simetría hexagonal de seis partes. Por lo tanto, las rodajas se giran 30 ° entre sí, en correspondencia con el etiquetado introducido en la Fig. 3b. Para ilustrar más este punto, una imagen renderizada en 3D del NW junto con la posición espacial del corte que está inclinado 60 ° (es decir, el corte paralelo al \ (\ left (\ overline {2} 110 \ right) \ ) plano de celosía) se muestra adicionalmente en la figura.

Cortes transversales a través de la tomografía. Una representación renderizada en 3D del NW y un corte (esquina superior izquierda) especifica la posición espacial del corte inclinado -60 °. Todos los cortes se giran alrededor de un eje que atraviesa la punta NW y que es paralelo al eje de crecimiento NW. Se etiquetan un dominio de inversión (ID) y la ubicación de las fallas de apilamiento (SF). Las orientaciones de los cortes corresponden al etiquetado de la Fig. 3. La longitud de la barra de escala negra corresponde a 50 nm

Los vóxeles reconstruidos de (In, Ga) N tienen intensidades ligeramente más altas en comparación con los de GaN. En consecuencia, en referencia al código de color de la Fig. 4, GaN se presenta en verde mientras que las capas que contienen In aparecen rojizas para aclarar. Los cortes transversales demuestran la estructura núcleo-caparazón del NW. Debido a la reducción en la temperatura de crecimiento para el crecimiento excesivo de (In, Ga) N, es razonable suponer que la morfología del núcleo de GaN permanece sin cambios y el crecimiento de (In, Ga) N procede de manera conforme. Por lo tanto, la capa interna de (In, Ga) N, así como la capa externa de GaN, replica aproximadamente la morfología del núcleo de GaN NW. Específicamente, la capa (In, Ga) N forma una m- completa caparazón plano alrededor del cable que se convierte en s - y r -plano de conchas piramidales facetadas en la punta del NO. La punta de la carcasa interior se expande formando una configuración denominada (In, Ga) N DIW con la forma de una pirámide truncada inversa con base hexagonal compuesta de c - facetas del plano como límites superior e inferior (consulte el siguiente párrafo).

Además, la figura 4 ofrece una descripción general de los distintos espesores de capa (In, Ga) N. El m -La carcasa del plano tiene solo 1 nm de grosor (de acuerdo con las micrografías HAADF STEM a lo largo de la dirección \ (\ left \ langle 11 \ overline {2} 0 \ right \ rangle \), cf. Archivo adicional 1:Figura S1) mientras que s - y r -Las facetas del plano tienen espesores que van de 8 a 14 nm. Esta diferencia de espesor es una consecuencia de las tasas de crecimiento heterogéneas [28, 29] de las diferentes facetas y el efecto de sombra inducido por la baja difusión del indio durante el crecimiento de MBE [30]. Además, los átomos de indio no se distribuyen homogéneamente a lo largo de la estructura de la capa, porque la tasa de incorporación de indio depende de la orientación de la faceta con el valor más alto en c -capas planas [31]. Además, parece que en algunas áreas del caparazón, la concentración es mayor cerca de las interfaces. Cabe mencionar que el m -El caparazón del avión solo está mal resuelto en la reconstrucción. El eje de rotación de la transformación Radon se eligió para penetrar la punta NW para lograr la mejor resolución de tomografía en el centro del NW según el criterio de Crowther.

El corte orientado a -60 ° muestra una franja de alta intensidad con un ancho de 10 nm. Esta tira también fue visible como contraste brillante en las imágenes HAADF de la serie tilt. Campo oscuro g ₀₀₀₂ Las mediciones indican la presencia de límites de dominio de inversión que está de acuerdo con la observación de estructuras similares por Kong et al. [32]. Se ha encontrado que el dominio de inversión fue inducido por una capa atómica involuntaria de titanio (residuos de máscara) que se encuentra entre el sustrato y NW. La tomografía electrónica de este dominio de inversión revela la forma de un cilindro elíptico, como se demostrará a continuación.

Además de las secciones transversales, se realizaron una serie de cortes de vista en planta a través del tomograma perpendicular al eje NW para obtener una imaginación 3D completa de la estructura del caparazón. En la figura 5 se muestran nueve cortes a diferentes alturas junto con una representación de la posición espacial del primer corte, junto con una sección transversal que representa las diferentes posiciones de altura. Todos los cortes de vista en planta tienen un ancho de 3.6 nm.

Cortes de vista en planta a través de la tomografía. Una representación renderizada en 3D del NW y un corte (esquina superior izquierda) especifican la posición espacial del corte 1. Todos los cortes son perpendiculares a la dirección [0001], y las diferentes posiciones de los cortes están etiquetadas en el corte transversal (parte inferior derecha ). Los cortes tienen un ancho de 3.6 nm. La longitud de la barra de escala blanca corresponde a 50 nm

La consideración de la Fig. 5 ofrece dos nuevos conocimientos sobre la estructura interna del NO que no era accesible experimentalmente sin tomografía electrónica. En primer lugar, es directamente evidente que el diámetro NO y, por tanto, el área de corte de la vista en planta disminuye de abajo hacia arriba, lo que es el resultado de la forma de lápiz del NO. Sin embargo, es digno de mención que la pared lateral cercana al dominio de inversión en forma de cilindro elíptico permanece en su posición y cambia su dimensión más lentamente que las otras paredes laterales. Una comparación con la representación de la isosuperficie (véase la Fig. 3) muestra que esta pared lateral corresponde a la capa exterior de GaN con la m muy alargada - faceta del plano que se convierte en una faceta similar a \ (\ left \ {2 \ overline {2} 01 \ right \} \) de forma triangular (flecha verde en la Fig. 3). Por lo tanto, se puede concluir que la presencia del dominio de inversión afecta la cinética de crecimiento general, lo que resulta en una fijación de la pared lateral más cercana. En consecuencia, el centro de la punta NW se desplaza hacia el dominio de inversión, y las facetas opuestas deben girar a alturas más bajas de m -plano a s - y r -plano facetas para formar la punta NW desplazada.

En segundo lugar, el caparazón (In, Ga) N no siempre es paralelo al m -, r -, o s -plano de pared lateral de GaN facetado. En la parte inferior del NW, el caparazón (In, Ga) N reproduce uno a uno la forma del núcleo de GaN con m -plano facetas al igual que la capa exterior de GaN. Por otro lado, en la punta piramidal del NO, la capa interna (In, Ga) N se desvía de la forma hexagonal de la capa externa de GaN. Por ejemplo, el corte 4 en la Fig. 5 muestra que la faceta exterior de GaN y la capa (In, Ga) N tienen facetas que están giradas 30 ° a la orientación esperada basándose en razones de simetría. Estas facetas corresponden a facetas \ (\ left \ {11 \ overline {2} l \ right \} \) semipolares. Con respecto al corte 1 y 2, la cáscara (In, Ga) N vuelve a una forma hexagonal hacia la punta con dos de las seis facetas solo ligeramente pronunciadas. Esta desviación de la forma hexagonal es inesperada y solo puede revelarse mediante tomografía electrónica. Es notable que la capa exterior de GaN no replica completamente la forma de la capa interna (In, Ga) N, sino que la forma NW cambia a la simetría hexagonal esperada de un GaN NW.

Estructura Dot-in-a-Wire

Como se mostró previamente en las Figs. 4 y 5, una inserción de mayor contenido de indio se encuentra en la punta de la cáscara de (In, Ga) N. En la figura 6 se muestra una vista más detallada de esta estructura DIW. La figura presenta versiones ampliadas tanto de la vista en planta como de los cortes transversales de la reconstrucción tomográfica. Además, muestra una representación de la isosuperficie de la forma 3D del punto, así como la distribución de indio medida por EDX. El análisis EDX se realiza desde el vértice de un NO similar de la misma oblea.

Ampliado a vista en planta y b , c cortes tomográficos de sección transversal de las Figs. 4 y 5 que revelan la morfología de la estructura de punto en un alambre. d Representación 3D de la isosuperficie del punto (In, Ga) N. Las medidas de EDX en una punta NW similar se presentan en forma de e un mapa EDX que muestra la distribución espacial del indio y f un espectro EDX extraído del mapa en tres regiones diferentes:(I) en el punto (In, Ga) N, (II) en la capa (In, Ga) N y (III) en la capa externa de GaN

Los tres cortes en la Fig. 6a – c revelan la forma y dimensiones del punto. Según el corte de la vista en planta en (a), el punto casi muestra la geometría de un paralelogramo en lugar de un hexágono con dos paredes laterales menos pronunciadas. Las longitudes de los dos pares más grandes de paredes laterales son 32 nm y 24 nm, respectivamente. La altura del punto, dada por los dos cortes transversales en (b) y (c), es de aproximadamente 14 nm. Además, los cortes transversales revelan un ensanchamiento lateral del punto hacia la parte superior que se acompaña de una formación de r - y s - facetas laterales del plano en las que la parte inferior y la superior forman c - facetas del plano. Por tanto, la estructura de puntos se asemeja a una pirámide truncada inversa con una base hexagonal distorsionada. Esta forma 3D del nanodot se ilustra con más detalle mediante la representación de isosuperficie en la Fig. 6d, que confirma la forma facetada del punto y además demuestra que la c inferior -la faceta del plano presenta una mayor rugosidad.

Las figuras 6e yf revelan el resultado de la medición EDX por medio de un mapa de indio en combinación con espectros tomados de posiciones dentro del punto (I) (I) y capa (II) de (In, Ga) N, así como en la capa exterior de GaN (III). Sin intensidad del In- Lα ₁ La línea se detecta en la región de GaN (III). Por otro lado, existe una enorme diferencia en la intensidad de la línea entre la capa y el punto, lo que verifica la enorme diferencia en la concentración de indio [7]. El contenido de indio del punto se estima aproximadamente en (24 ± 6)% (consulte el archivo adicional 1:Figura S2 para obtener más detalles). Por lo tanto, el mapa EDX permite una clara separación espacial entre la capa N (In, Ga) y el punto, demostrando al mismo tiempo su forma facetada. Además, el mapa EDX demuestra que los vóxeles de alta intensidad en el tomograma muy cerca de la punta NW no surgen de la incorporación de indio. Este aumento de intensidad se puede atribuir al contraste HAADF que surge de las fallas de apilamiento en la región perturbada del "sombrero" [25]. Además, la punta tiene un grosor mucho menor en comparación con las otras partes del NO, lo que lleva a una sobrevaloración de la densidad de masa de la región de la punta [26].

La representación 3D de la isosuperficie del punto (In, Ga) N revela una rugosidad química significativa de la interfaz inferior en comparación con la suave c -Interfaz de plano en la parte superior (cf. Fig. 6d). El origen de esta rugosidad puede estar relacionado con el mecanismo de nucleación de (In, Ga) N en el ápice multifacético del núcleo de GaN NW. Mientras que el crecimiento de (In, Ga) N en m -, r - y s -los aviones ocurren en un modo 2D debido a la pequeña concentración de indio, el contenido de indio (In, Ga) N mucho más alto en c -plano da como resultado el crecimiento de núcleos 3D tensos. Estos núcleos generan tensión en su entorno que deformará la interfaz y finalmente conducirá a la rugosidad medida.

Conclusiones

Un (In, Ga) N / GaN núcleo-capa NW se ha investigado mediante tomografía electrónica. La representación de la isosuperficie, así como los cortes tomográficos, permitieron determinar las facetas de la capa externa de GaN y la capa interna de (In, Ga) N. Se ha demostrado que la simetría del NW se ve alterada por la presencia de un dominio de inversión cilíndrico. Especialmente, se aclaró una desviación de la simetría hexagonal esperada de la capa interna (In, Ga) N, que solo pudo resolverse mediante tomografía electrónica. Además, se analizaron las diferencias del espesor de la cáscara (In, Ga) N y la incorporación de indio de las diversas facetas. Además, se caracterizó en detalle la morfología de la estructura (In, Ga) N DIW. Se ha encontrado que el punto tiene facetas y contiene un contenido de indio significativamente más alto en comparación con la cáscara. Se utilizó un mapa EDX complementario para confirmar las intensidades del vóxel del tomograma, que se vieron influenciadas, por ejemplo, por las fallas de apilamiento que se formaron en el extremo noroeste que pueden deberse al crecimiento a baja temperatura de la capa exterior de GaN.

El análisis de tomografía proporciona una figura completa de la compleja estructura núcleo-capa del NW investigado. El núcleo de GaN tiene una forma hexagonal que incluye una punta piramidal con ligeras desviaciones debido a la influencia de un dominio de inversión, y el caparazón (In, Ga) N replica uno a uno la forma del núcleo. Inesperadamente, la capa exterior de GaN no reproduce la forma de la capa interna (In, Ga) N y el núcleo de GaN; en cambio, se transforma en la forma esperada basada en la simetría hexagonal. Los resultados demuestran que la tomografía electrónica permite conocer la evolución de la formación de la estructura núcleo-capa durante el crecimiento.

Las investigaciones futuras en este campo apuntan al problema de la estabilidad de la aleación y las fluctuaciones potenciales de la aleación en la escala nanométrica y su distribución espacial porque afectan fuertemente las características de emisión y las propiedades ópticas. Por lo tanto, nuestro intento podría ser mejorar la resolución espacial y la sensibilidad química de nuestra reconstrucción 3D de la estructura (In, Ga) N DIW para poder detectar inhomogeneidades y nanoclusters de aleaciones de indio.

Disponibilidad de datos y materiales

Los conjuntos de datos utilizados y analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a solicitud razonable.

Abreviaturas

(S) TEM:: Microscopio electrónico de transmisión (de barrido)
BF:: Campo claro
DIW:: Punto en un alambre
EDX:: Rayos X de dispersión de energía
FIB:: Haz de iones enfocado
HAADF:: Campo oscuro anular de ángulo alto
ID:: Dominio de inversión
MBE:: Epitaxia de haz molecular
NW:: Nanocable
PAMBE:: MBE asistido por plasma
QD:: Punto cuántico
SAD:: Difracción de área seleccionada
SAG:: Selective area growth
SEM:: Microscopía electrónica de barrido
SF:: Stacking faults
ZA:: Zone axis

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