Estados electrónicos de nanocristales dopados con oxígeno y emisión visible en silicio negro Preparado por ns-Laser

Antecedentes

El silicio a granel tiene una banda prohibida indirecta de 1,12 eV y una baja eficiencia de emisión. Sin embargo, los científicos piensan que desarrollar un emisor de luz de silicio eficiente es crucial para integrar dispositivos optoelectrónicos en un chip basado en silicio. Informes recientes demuestran que la emisión visible a temperatura ambiente se produce en nanoestructuras de silicio de baja dimensión [1,2,3,4,5,6], especialmente en la estructura de silicio negro (BS) fabricada mediante láser pulsado [7,8, 9,10,11,12]. Una técnica de procesamiento de láser pulsado simple (láser de femtosegundos (fs) o nanosegundos (ns)) puede cambiar drásticamente las propiedades ópticas del silicio. En particular, la emisión visible en la superficie de BS atrae el interés científico, donde el mecanismo de emisión aún está en debate [13,14,15].

En la carta, fabricamos la estructura de la superficie BS mediante el uso de láser ns en vacío o en un entorno de oxígeno, en el que se observó una emisión eficiente en el rango visible. Es interesante que la condición de recocido adecuada en la BS puede obviamente mejorar la emisión visible debido al proceso de cristalización. Más interesante aún, la emisión visible medida a temperatura ambiente se puede mejorar en la BS preparada en un ambiente de oxígeno. El análisis de los espectros de fotoluminiscencia (PL) y la imagen TEM demuestra que los nanocristales de Si (NC) dopados con oxígeno juegan un papel principal en la emisión visible en la BS, y el mecanismo de emisión visible cerca de 420, 560 y 700 nm es unívocamente revelado. Estas observaciones implican el potencial en la fabricación de fuentes de luz e iluminación de estado sólido basadas en silicio para rango visible.

Experimentos y resultados

Se utiliza un dispositivo de grabado láser pulsado (PLE) para fabricar las estructuras de la superficie BS, en las que el diámetro del punto del láser ns es de aproximadamente 10 μm enfocado en las obleas de silicio del sustrato tipo P con 10 Ωcm en vacío (muestra I) o en ambiente de oxígeno con 80 Pa (muestra II), como se muestra en la Fig. 1a. Es interesante que la estructura reticular plasmónica se produzca en la superficie de BS en el proceso PLE como se muestra en el recuadro de la Fig. 1a. La imagen SEM en la Fig. 1b muestra la estructura de la superficie BS preparada por láser ns después del recocido, en la que la tasa de reflexión es inferior al 10% y el índice de refracción es de aproximadamente 1,88 en el rango visible en el SiO ₂ superficie. Estos resultados experimentales concuerdan con las relaciones K-K [16, 17]. Los nanocristales de silicio ocurren en el BS preparado por láser ns después del recocido, como se muestra en la imagen TEM de la Fig. 1c.

un Representación de la estructura del dispositivo PLE utilizado para fabricar las estructuras BS. b Imagen SEM de la estructura de la superficie BS preparada por láser ns después del recocido. c Imagen TEM de nanosilicio en el BS preparada por láser ns después del recocido

Los espectros PL de las muestras se miden con un láser de excitación de 266 nm a temperatura ambiente (300 K) y una temperatura más baja (10 ~ 200 K) en la cámara de muestra de 1 Pa.

Cabe señalar que la temperatura y el tiempo de recocido en el BS son importantes debido al proceso de cristalización. El recocido a 1000 ° C es adecuado para la emisión visible en los espectros PL medidos en 10 K en el BS preparado al vacío (muestra I), y el tiempo de recocido óptimo es de aproximadamente 15 min a 1000 ° C para la emisión visible en los espectros PL medido a temperatura ambiente en el BS preparado en oxígeno de 80 Pa (muestra II).

Es muy interesante hacer una comparación entre la muestra que preparé al vacío y la muestra II preparada en oxígeno con 80 Pa en el análisis de espectros PL a diferentes temperaturas.

Se exhibe detalladamente que la intensidad máxima en una longitud de onda más corta cerca de 330 nm medida a 10 K en la muestra que preparé al vacío es más fuerte como se muestra junto con la curva negra en la Fig.2a que puede originarse a partir de la emisión de nanocristales, pero el PL La intensidad en una longitud de onda más larga cercana a 400 nm medida a temperatura ambiente en la muestra II preparada en oxígeno con 80 Pa se mejora obviamente como se muestra junto con la curva roja en la Fig. 2b.

un Espectros PL de 300 a 500 nm medidos a una temperatura más baja en la muestra I ( curva negra ) y la muestra II ( curva roja ). b Espectros PL medidos a temperatura ambiente en la muestra I ( curva negra ) y la muestra II ( curva roja ), en el que los estados de impurezas en los nanocristales se exhiben en los picos de PL mejorados más amplios en la muestra II

Es más interesante hacer una comparación entre la muestra II y la muestra I en el análisis de espectros PL cerca de 560 nm. El pico de PL medido cerca de 560 nm a temperatura ambiente se mejora en la muestra II de BS preparada en oxígeno de 80 Pa como se muestra junto con la curva roja en la Fig.3 relacionada con los estados de impurezas en nanocristales, mientras que la intensidad de PL cerca de 560 nm es más débil en la muestra BS que preparé al vacío, como se muestra junto con la curva negra en la Fig. 3.

Los espectros PL cerca de 560 nm medidos a temperatura ambiente hicieron una comparación entre la muestra I ( curva negra ) y la muestra II ( curva roja )

La Figura 4a muestra los espectros PL con potencia de excitación medida a temperatura ambiente en la muestra que preparé al vacío, en la que la banda PL más ancha se origina a partir de la distribución de tamaño de los nanocristales en la BS. El análisis de los espectros PL demuestra que la emisión de banda más amplia originada por la distribución de tamaño de los nanocristales desaparece obviamente, mientras que la emisión de los estados de impureza ocurre cerca de 600 y 700 nm después del recocido a 1000 ° C, como se muestra en la Fig. 4b.

un Espectros PL con potencia de excitación medida a temperatura ambiente en la muestra que preparé al vacío. b Espectros PL con potencia de excitación medida a temperatura ambiente en la muestra I después del recocido

Más interesante, el pico PL más nítido con láser cerca de 600 nm ocurre en la estructura de la cavidad de Purcell en escala micrométrica en el BS bajo láser de excitación a 514 nm, como se muestra en la Fig. 5. La Figura 5a muestra la imagen óptica de la estructura de la cavidad de Purcell en escala micrométrica en la superficie de la BS, y la Fig. 5b muestra el pico PL más nítido con láser cerca de 600 nm en la BS después de un recocido adecuado, en el que la ganancia óptica medida mediante el uso de varios métodos de longitud de tira es de aproximadamente 130 cm ^-1 .

un Imagen óptica de la estructura de la cavidad de Purcell en escala micrométrica en la superficie BS. b Pico PL más nítido con láser cerca de 600 nm medido a temperatura ambiente en la estructura de la cavidad Purcell en una escala micrométrica en la superficie BS bajo láser de excitación a 514 nm

Discusión

El análisis de los espectros de desintegración de PL en Si NC con varios diámetros demuestra que la transformación del espacio indirecto al espacio directo aparece en los Si NC más pequeños, como se muestra en la Fig. 6a, b. La emisión de espacio directo cerca de 400 y 560 nm se relaciona con los fotones más rápidos en los NC más pequeños (diámetros <2 nm), y la emisión de espacio indirecto se relaciona con los fotones más lentos (que involucran el proceso de asistencia de fonones) en los NC más grandes (diámetros> 2,5 nm). La Figura 6c muestra los espectros de desintegración de PL cerca de 700 nm que involucran los fotones más lentos (~ μs) en los NC más grandes y los fotones más rápidos (~ ns) debido a los estados de impureza.

un Espectros de desintegración PL cerca de 400 nm con los fotones más rápidos. b Espectros de desintegración de PL cerca de 560 nm con los fotones más rápidos (ns) en NC de Si más pequeños. c Espectros de desintegración PL cerca de 700 nm con los fotones más rápidos (ns) relacionados con la emisión del estado de impurezas y los fotones más lentos (μs) en Si NC más grandes

Como se muestra en la Fig.7, en este modelo de emisión, la emisión de espacio directo se relaciona con los fotones más rápidos en los NC más pequeños (diámetros <2 nm), y la emisión de espacio indirecto se relaciona con los fotones más lentos (que involucra el proceso de asistencia de fonones) en los NC más grandes (diámetros> 2,5 nm), que está junto con la curva de estados de energía en el efecto de confinamiento cuántico.

La representación del modelo de emisión del análisis de los espectros de desintegración de PL en NC de Si con varios diámetros, en el que la emisión de intervalo directo se relaciona con los fotones más rápidos en los NC más pequeños (diámetros <2 nm), y la emisión de intervalo indirecto se relaciona con los fotones más lentos (que implican el proceso de asistencia de fonones) en los NC más grandes (diámetros> 2,5 nm)

Conclusión

En conclusión, la microestructura y la nanoestructura se encontraron en la BS preparada por láser ns. En los espectros PL en las estructuras de la superficie BS, los picos de emisión se midieron en longitud de onda visible para la aplicación de LED. Hemos comparado los espectros PL en las muestras BS que preparé al vacío y la muestra II preparada en oxígeno de 80 Pa por láser ns, en la que se demuestra que la emisión visible medida a temperatura ambiente cercana a 400, 560, 600 y 700 nm se origina a partir de los estados de impurezas de oxígeno en los nanocristales de Si de la BS, mientras que la emisión cercana a 330 nm medida a 10 K se debe a la emisión de nanocristales. Es un nuevo camino para obtener dispositivos de emisión para aplicación de LED visible en chip de silicio.

Métodos

Medición de fotoluminiscencia

Los espectros de fotoluminiscencia (PL) de las muestras se miden bajo la excitación de 266 o 488 nm a temperatura ambiente (300 K) y temperatura más baja (17 ~ 200 K) en una cámara de muestra de 1 Pa. En los espectros PL, los picos más nítidos con estimulación Se han observado características de emisión y emisión de espacio directo, en las que el pico PL con láser cercano a 600 nm en la BS después de un recocido adecuado se mide utilizando varios métodos de longitud de tira cuya ganancia óptica es de aproximadamente 130 cm ^-1 . Los espectros de desintegración de PL cerca de 400, 560 y 700 nm se miden con un láser de pulso ps a 266 nm.

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