Fuerte acoplamiento entre una molécula casi única y una cavidad plasmónica en el sistema de captura

Diagrama esquemático de una molécula atrapada en la estructura

Fuerte acoplamiento entre la estructura y una molécula

Las moléculas se colocan en cada unidad de nuestra estructura para estudiar la interacción de la molécula de luz en un régimen de acoplamiento fuerte. La molécula puede tratarse como un dipolo en simulaciones FDTD. Agregamos un dipolo en el punto mínimo potencial P, que está a 275 nm de la superficie, como se muestra en la Fig. 3a. La polarización del dipolo podría estar a lo largo de la X -eje, el Y -eje, o la Z -eje. La longitud de onda resonante de la molécula es 707 nm (1,756 eV). Primero, consideramos la polarización del dipolo a lo largo de Z -eje. También se obtiene el espectro de transmisión y el resultado se muestra en la Fig. 6.

Los espectros de transmisión con y sin una molécula quedan atrapados en el punto P

A modo de comparación, el espectro de transmisión de la estructura sin una molécula en cada unidad también se representa en la Fig. 6. En línea con la Fig. 6, podemos observar dos picos de división en el espectro de transmisión de la estructura con una molécula, que muestra la Rabi divide la forma de línea y presenta el fuerte fenómeno de acoplamiento. La luz incidente no solo se inyecta en la superficie de nuestra estructura, sino que también excita la molécula. Los SPP excitados por la luz incidente se acoplan a los excitados por la molécula alrededor de la longitud de onda de trabajo. Estos dos tipos de SPP se acoplan entre sí y forman dos picos de división en el espectro de transmisión. La forma lineal de la curva de transmisión muestra el fuerte fenómeno de acoplamiento. En genérico, las frecuencias de estos dos picos de división ω _± se indican como [36, 37]:

donde ω ₀ es la energía con la condición de que se asuma que la molécula y la cavidad aisladas están en resonancia, γ _c =4.08 × 10 ¹³ Hz [38] y γ _m =1,1 × 10 ¹⁴ Hz son las tasas de desintegración de la cavidad plasmónica y la molécula, respectivamente, y g es la constante de acoplamiento. Se produce un acoplamiento fuerte para g > 0.5 | γ _c - γ _m | y corresponde a la formación de un estado vestido con una vida finita. Para nuestra estructura propuesta, la constante de acoplamiento g es 144 meV, mientras que 0,5 | γ _c - γ _m | es 143 meV. En trabajos anteriores, la división de Rabi se denota como Ω =| ω ₊ - ω _- | está en el régimen de 100 a 450 meV en las estructuras basadas en nanoestructuras híbridas J agregado-metal o molécula-metal [39, 40]. La división Rabi está relacionada con la fuerza de acoplamiento g , que depende de \ (\ sqrt {N / V} \), donde N es el número de moléculas y V es el volumen del modo, respectivamente [37]. En nuestro trabajo, solo hay una molécula en cada unidad de la estructura propuesta y el volumen de modo V es tan grande que el Rabi dividiendo Ω es de aproximadamente 16 meV, esta división es comparable con un fuerte acoplamiento en nanoestructuras híbridas metal-semiconductor [41] y sistema de material metal-2D [42]. También hemos estudiado el fuerte acoplamiento de la estructura con la polarización de la molécula a lo largo de la X -eje y la Y -eje, respectivamente. Los resultados de la simulación se muestran en la Fig. 7.

Espectros de transmisión con una molécula polarizada en las direcciones X, Y y Z, respectivamente

En la Fig.7, dos picos de división (710 nm, 1.747 eV; 717 nm, 1.717 eV) solo aparecen en la estructura con la polarización de la molécula a lo largo de la Z -eje. La molécula polarizada a lo largo de la X -eje o la Y -axis muestra un fuerte comportamiento colectivo antes del acoplamiento con Au nanocavity o Au nanohole array. El comportamiento colectivo S _k de la molécula polarizada a lo largo de la X -eje o la Y -eje se puede calcular mediante el método de dipolo acoplado [43]:

donde k ₀ es el vector de onda en el vacío, θ es el ángulo entre dos dipolos y r = n L , n =1, 2, 3 ... Aquí, con la condición de \ (\ lambda =\ frac {L} {\ sqrt {i ^ {2} + j ^ {2}}} \) ( i , j =0, 1, 2, ..., pero ambos i y j no son iguales a 0 al mismo tiempo), el comportamiento colectivo es bastante grande, lo que presenta una singularidad en la Ec. (3) [35, 43]. Presenta una caída resonante en el espectro de transmisión. Para la molécula polarizada a lo largo de la X -eje o la Y -eje, el comportamiento colectivo es demasiado grande para debilitar el acoplamiento entre la molécula y la cavidad plasmónica. Solo vemos el orden de la anomalía de Wood [35] con el orden de (1, 1) en el espectro de transmisión alrededor de la longitud de onda de 707 nm (1.756 eV), el acoplamiento fuerte no pudo aparecer. Por lo tanto, solo la molécula polarizada a lo largo de la Z -eje en nuestra estructura propuesta puede generar el fenómeno de acoplamiento fuerte. Si se cambia la longitud de onda resonante de la molécula, también se puede obtener el fuerte acoplamiento en el sistema de atrapamiento desafinado con azul mediante los pasos a continuación. En primer lugar, de acuerdo con el resonante de la molécula, se puede fijar la constante de red de la matriz de nanoagujeros. En segundo lugar, también se puede determinar la longitud de onda de trabajo del sistema de captura con desafinación azul, que depende de la constante de red de la matriz de nanoagujeros metálicos. En tercer lugar, se obtiene la distribución del campo electromagnético para encontrar la posición de captura. Finalmente, colocamos la molécula en la mejor posición de captura para calcular el espectro de transmisión y se puede obtener la transmisión con la forma de línea de acoplamiento fuerte.