Fotodetector UV-Visible de ultra-alto rendimiento: Heteroestructura ZnO-QD/Monocapa MoS₂

Resumen

La monocapa de MoS₂ ha mostrado excelentes propiedades de fotorrespuesta, pero sus prometedoras aplicaciones en fotodetección de alta sensibilidad sufren de la absorción limitada por espesor atómico y selectividad espectral limitada por banda prohibida. Aquí hemos llevado a cabo investigaciones en fotodetectores basados en monocapa de MoS₂ con y sin decoración de puntos cuánticos de ZnO (ZnO-QDs) para comparación. Comparado con fotodetectores de monocapa MoS₂, el dispositivo híbrido monocapa ZnO-QDs/MoS₂ exhibe mayor velocidad de respuesta (1.5 s y 1.1 s, respectivamente), rango de fotorrespuesta de banda ancha extendido (UV profundo-visible), y fotorrespuesta mejorada en espectro visible, como mayor responsividad sobre 0.084 A/W y mayor detectividad de 1.05 × 10¹¹ Jones, lo que resulta de la inyección considerable de portadores desde ZnO-QDs a MoS₂ debido a la formación de heteroestructura tipo I existente en la interfaz de contacto de ellos.

Aspectos Destacados

La monocapa MoS₂ ha mostrado excelentes propiedades de fotorrespuesta.
El dispositivo híbrido ZnO-QDs/MoS₂ exhibe mayor velocidad de respuesta, rango de fotorrespuesta de banda ancha extendido y fotorrespuesta mejorada en espectro visible.
Heteroestructura tipo I existente en la interfaz de contacto de ZnO-QDs/MoS₂.

Introducción

Los fotodetectores de banda ancha son componentes importantes de sistemas optoelectrónicos, comunicación óptica, monitoreo ambiental, etc. [1,2,3,4,5]. Especialmente, los fotodetectores UV-visibles, uno de los importantes fotodetectores de banda ancha, se han usado en sistemas de imagen biomédica, astronomía ultravioleta, interruptores de amplio espectro, almacenamiento de memoria, etc. [6,7,8]. Por lo tanto, es muy necesario fabricar varios materiales con fotorrespuesta altamente efectiva en esta región de banda ancha [9, 10]. Como uno de los diclorogenuros de metales de transición (TMD) más estudiados, el disulfuro de molibdeno 2D (MoS₂) ha presentado un potencial sobresaliente para construir varios dispositivos electrónicos y optoelectrónicos debido a la dimensionalidad reducida [11,12,13], alta movilidad de portadores, fuerte confinamiento electrón-hueco y alta sensibilidad a la luz [14,15,16]. Sin embargo, debido a la banda prohibida más estrecha de 1.8 eV para la monocapa, MoS₂ generalmente exhibe excelente absorción de luz en la región de luz verde en lugar de rango UV-visible. Para lograr este rango de fotorrespuesta de banda ancha, una de las soluciones más efectivas es la construcción de heterounión con otros semiconductores que poseen banda prohibida más grande, que no solo puede extender el rango de respuesta a región UV desde rango visible sino también inyectar portadores fotoexcitados para mejorar grandemente la ganancia fotónica.

La heterounión tipo II es el tipo más ampliamente estudiado de fotodetectores basados en materiales bidimensionales, en la cual los campos eléctricos incorporados pueden separar portadores eficientemente y así mejorar la fotocorriente, pero el tiempo de recombinación de portadores también se prolonga, llevando a tiempo de respuesta lento. En comparación, la estructura de banda de energía de heterounión tipo I permite que las cargas se inyecten desde un material de banda prohibida más grande a otro material de banda prohibida más estrecha, lo que lleva a la acumulación de cargas en el material de banda prohibida más estrecha. Además, las cargas confinadas dentro del material pueden aumentar la eficiencia de recombinación de portadores para que los dispositivos basados en él tengan un tiempo de respuesta más rápido. Debido a los méritos anteriores, se ha prestado considerable atención a la heterounión tipo I, especialmente heterounión formada entre QDs y materiales estratificados. Estas arquitecturas híbridas 2D-0D han sido recientemente enfocadas por su alto rendimiento como fotodetectores debido a esta estructura que impulsa la mejora de absorción de luz, facilita la sintonizabilidad de banda prohibida, disminuye el tiempo de respuesta y decaimiento, y promueve la concentración de cargas fotoexcitadas inducida por heterounión tipo I formado entre los QDs y los materiales estratificados [17,18,19].

Entre varios semiconductores de banda prohibida ancha, el óxido de zinc (ZnO) ha sido un material bien establecido para fotodetección UV debido a su banda prohibida ancha (3.37 eV), alta energía de enlace de excitón (60 meV) y tiempo de conmutación rápido bajo iluminación con luz UV [1, 20]. Recientemente, los ZnO-QDs se han aplicado ampliamente en optoelectrónica debido a propiedades ópticas únicas, gran relación superficie-volumen y banda prohibida óptica sintonizable [21, 22]. Además, el túnel cuántico combinado con estados de captura de carga ocurre en la superficie de los ZnO-QDs en virtud de los portadores de carga confinados en las tres direcciones. Por lo tanto, es muy crucial presentar una heteroestructura híbrida tipo I basada en MoS₂ 2D y ZnO-QDs para realizar una excelente fotorrespuesta de banda ancha UV-visible con alta absorbancia fotónica, responsividad, detectividad, EQE, relación corriente encendido/apagado, etc.

Aquí reportamos un fotodetector basado en estructura híbrida monocapa ZnO-QDs/MoS₂ fabricado en un proceso simple. Debido a la heterounión tipo I formada entre monocapa MoS₂ y ZnO-QDs, el dispositivo exhibe velocidad de respuesta rápida, rango de fotorrespuesta de banda ancha extendido (UV profundo-visible), absorbancia fotónica mejorada, fotorrespuesta y detectividad. También es notable que la responsividad alcanza hasta 0.084 A/W bajo luz de 405 nm a densidad de potencia (PD) de 0.073 mW/cm², que es comparable con la de fotodetección híbrida a la misma longitud de onda [23, 24]. Así, nuestro estudio puede proporcionar un método para mejorar el rendimiento de fotodetectores y expandir los bloques de construcción para dispositivos optoelectrónicos de alto rendimiento.

Sección de Método

Crecimiento de Monocapa MoS₂ Triangular

Trióxido de molibdeno (MoO₃, 99.99%) y azufre (S, 99.5%) se usaron para sintetizar escamas triangulares de MoS₂ de alta cristalinidad en zafiros mediante procedimiento de deposición química de vapor (CVD) [7]. Como sustratos, los zafiros se limpiaron bien en acetona, alcohol y agua desionizada con sonicación durante 10 min, respectivamente. Y luego, se alinearon firmemente y colocaron encima de una barquilla de alúmina que contenía 3 mg de polvos MoO₃, y la barquilla se colocó en el tubo de cuarzo y se ubicó en la región de alta temperatura del horno. Subsecuentemente, otra barquilla conteniendo 120 mg de polvos de azufre (S) se colocó en el tubo de cuarzo también y se ubicó en la región de baja temperatura del horno. Antes del crecimiento, el tubo se evacuó por bomba de vacío y se purgó con gas argón (Ar) puro (99.999%) varias veces para remover oxígeno y agua en el tubo. Luego, la temperatura del polvo MoO₃ subió a 400 °C y mantuvo esta temperatura por 10 min, y luego subió a 780 °C. Cuando alcanzó 650 °C, la temperatura de los polvos S subió a 150 °C dentro de 5 min. Luego, las regiones de alta y baja temperatura permanecieron en temperaturas finales por 5 y 15 min, respectivamente, y el tubo se purgó con gas argón con una tasa de flujo de 10 sccm. Después de que el horno se enfrió a temperatura ambiente, obtuvimos las muestras crecidas en los sustratos.

Síntesis de Puntos Cuánticos de ZnO

Los puntos cuánticos de ZnO se sintetizaron por el método sol-gel bajo temperatura ambiente. Un total de 0.878 g de acetato de zinc dihidratado (Zn(Ac)₂·2H₂O) se agregó en 80 ml glicol trietileno (TEG) en una botella cónica y se agitó vigorosamente; 0.252 g de hidróxido de litio monohidratado (LiOH·H₂O) se agregó luego gradualmente en la solución. Después de ser agitado por más de 5 h, la solución se volvió clara y fluorescencia verde pudo observarse bajo iluminación de excitación UV. Si la solución se agitó por 24 h, exhibió fluorescencia mucho más fuerte. Luego, la botella se selló y se sonicó en agua con hielo por 30 min. Y luego, se agregó acetato de etilo en la botella hasta que aparecieron precipitados. Finalmente, las muestras de polvo de puntos cuánticos ZnO fueron recogidas por centrifugación de precipitados, lavadas por acetona tres veces para remover precursores no reaccionados, calentadas a 70 °C por 6 h, y dispersadas en etanol por 1 h.

Fabricación de Dispositivo ZnO-QDs/Monocapa MoS₂

La fotolitografía convencional se usó para fabricar directamente electrodos Au/Ti en la monocapa MoS₂ crecida en sustratos de zafiro para construir los dispositivos. Fotoresistente positivo se recubrió por centrifugado en zafiro a 4000 rpm por 1 min y se horneó a 90 °C por 1 min. Y luego, patrones de electrodos se hicieron en monocapa MoS₂ por sistema de fotolitografía. Luego, película Ti (5 nm) y película Au (50 nm) se depositaron en el sustrato uno tras otro por evaporación térmica y seguido por lift-off en acetona para remover película Ti y Au que se adhirieron al fotoresistente para que se formaran electrodos. Después de eso, los dispositivos se recocieron a 200 °C por 2 h con un flujo de Ar (100 sccm) para remover residuos para formar mejor contacto entre MoS₂ y electrodos. Finalmente, los ZnO-QDs se dispersaron en solución de etanol (2 mg/ml) y una sola gota se depositó y se centrifugó sobre el dispositivo MoS₂ a 1000 rpm por 60 s antes de hornear a 70 °C por 10 min; este proceso repitiéndose 3 veces para asegurar que la superficie MoS₂ fuera cubierta por suficientes ZnO-QDs.

Caracterización

Imágenes ópticas fueron tomadas por Motic BA310Met para verificar morfología del MoS₂ crecido. Datos de altura de microscopio de fuerza atómica (AFM) fueron registrados por Bruker Dimension FastScan. Mapeo Raman, espectros de Raman y fotoluminiscencia (PL) fueron registrados en un sistema Raman (InVia-Reflex) con láser de excitación de 532 nm bajo condiciones ambientales. Difracción de rayos X (XRD) para estructura cristalina de muestras de polvo ZnO se midió a velocidad de 8° min⁻¹ usando difractómetro de rayos X en polvo D8 Advance in situ. Microscopio electrónico de transmisión (TEM) y microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (HRTEM) fueron examinados por instrumento FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). Las soluciones de muestra (2 mg/ml) se depositaron en rejillas de cobre recubiertas de carbono y se pusieron en un horno de secado al vacío para secar a 70 °C durante la noche. Espectros de reflectancia difusa y absorción UV-Vis se obtuvieron por espectrofotómetro (Lambda950, PerkinElmer).

Caracterización del Rendimiento Fotoeléctrico

Nuestro dispositivo se probó en una caja sellada para prevenir disturbios electromagnéticos. Luces DUV a visibles fueron generadas por láseres (VIASHO). Punto de luz con diámetro de 0.7 cm fue irradiado perpendicularmente en el dispositivo para asegurar que el dispositivo fuera irradiado completamente. La intensidad de potencia de luz se midió por un medidor de energía de potencia (Thorlabs PM100D) con una cabeza de potencia de silicio (Thorlabs S120VC). Todas las mediciones fotoeléctricas se llevaron a cabo por un medidor de fuente (Keithley 2636B).

Resultados y Discusión

Morfología y Estructura del Fotodetector ZnO-QDs/Monocapa MoS₂

El centrifugado de solución ZnO-QDs se adoptó para fabricar dispositivo ZnO-QDs/MoS₂, como se muestra en Fig. 1a. La Figura 1b muestra la imagen óptica de escamas de monocapa MoS₂ con longitud de lado promedio de 25 μm. La imagen AFM en Fig. 1c muestra el espesor de escamas MoS₂ es ~ 0.8 nm, indicando que estas escamas MoS₂ de forma triangular son monocapa [25]. Adicionalmente, dos modos activos Raman ubicados a 384.24 cm⁻¹ y 403.18 cm⁻¹ mostrados en espectros Raman en Fig. 1d corresponden a E¹_2g en el plano y A_1g fuera del plano, respectivamente. La diferencia de dos picos es 18.94 cm⁻¹ luego, en espectro PL mostrado en Fig. 1e, hay un pico ubicado a 1.84 eV. Ambos resultados son características distintivas de monocapa MoS₂ [26]. El mapeo Raman correspondiente mostrado en Fig. 1f indicando que la escama MoS₂ tiene espesor uniforme.

Fotodetector UV-Visible de ultra-alto rendimiento: Heteroestructura ZnO-QD/Monocapa MoS₂

Los ZnO-QDs pueden emitir luz debido al efecto de emisión espontánea, que se observó en nuestro experimento, como se muestra en Fig. 2b. La Figura 2b demuestra los patrones XRD de ZnO-QDs en polvo que de acuerdo con tarjeta JCPDS no. 36-1451 y no se observan otros picos, lo que no solo verifica la existencia de ZnO sino que también significa que los precursores han sido completamente removidos por acetona. Los patrones XRD de materiales QDs tienden a tener ancho a media altura (FWHM) más ancho comparado con materiales a granel o polvo [27], lo cual también se observa en nuestros polvos ZnO fabricados. Para asegurar el tamaño promedio y distribución de ZnO-QDs dispersos en etanol, se usan TEM y HRTEM; imágenes correspondientes de ZnO-QDs se muestran en Fig. 2c y d. El tamaño promedio de ZnO-QDs es 4.3 ± 1.87 nm; este resultado se obtiene por análisis estadístico TEM de más de 100 ZnO-QDs. De la imagen HRTEM en Fig. 2d, encontramos que ZnO-QDs tienen alta calidad cristalina con un espaciado de red de 0.28 nm, que corresponde al plano (100) de ZnO cristalino.

Rendimiento Optoelectrónico de los Fotodetectores ZnO-QDs/Monocapa MoS₂

Las características corriente vs voltaje de sesgo (I-V) de dispositivos ZnO-QDs/MoS₂ en oscuridad y bajo iluminación de luz (532 nm) se muestran en Fig. 3a, y el recuadro es características I-V de mayor aumento ubicadas en voltaje negativo. La relación encendido/apagado más alta se midió en aproximadamente 100 a voltaje de 0.5 V. El área efectiva del dispositivo es 185.71 μm² y la PD del láser varía de 1.97 a 24.08 mW/cm². Debido a contactos Schottky entre la monocapa MoS₂ y electrodos, las curvas I-V son asimétricas. Las ventajas de la barrera Schottky ubicada en las áreas de contacto son que la barrera Schottky no solo puede separar pares electrón-hueco fotogenerados en un tiempo más corto sino también reducir la tasa de recombinación electrón-hueco para ser beneficioso para lograr alta fotocorriente y velocidad de respuesta rápida [28,29,30]. A medida que PD aumentaba, la fotocorriente aumentaba significativamente cuando el dispositivo se aplicaba con voltaje positivo, así que todas las mediciones adicionales se realizaron a V_ds = 1 V.

La responsividad es uno de los parámetros cruciales de fotodetectores, que se define por R_λ = I_ph/PS, donde P es la PD de luz, y S es el área efectiva del fotosensible. Presentamos un mapa 3D de responsividad del dispositivo ZnO-QDs/MoS₂ en Fig. 3b, que refleja el impacto de diferentes V_ds y PD en responsividad. Para averiguar las diferencias de rendimiento entre dispositivo prístino y dispositivo decorado con ZnO-QDs, medimos y comparamos fotocorriente (I_ph = I_light − I_dark) graficada por puntos rojos y responsividad (R_λ) graficada por puntos verdes, bajo iluminación de láser 405 nm con V_ds = 1 V, como se muestra en Fig. 3c. La fotocorriente se ajusta por I_ph ∼ P^α, donde P es la PD de luz y α representa el índice de la ley de potencia. Ajustando las fotocorrientes medidas, se logran valores de α = 0.8 para MoS₂ prístino y α = 0.84 para ZnO-QDs/MoS₂. Aquí, el α calculado cercano a 1 implica que hay menos portadores fotoexcitados perdidos debido a recombinación [31]. El dispositivo prístino tiene fotocorriente máxima de 0.168 nA bajo PD de láser de 24.08 mW/cm² y exhibe responsividad de 0.028 A/W bajo PD de láser más bajo de 0.073 mW/cm². Con la misma PD, el dispositivo ZnO-QDs/MoS₂ muestra una fotocorriente más alta de 0.667 nA y una responsividad de 0.084 A/W. Este resultado revela que la fotocorriente de dispositivos de monocapa MoS₂ puede mejorarse significativamente por decoración de ZnO-QDs. Además, dos parámetros importantes en fotodetección, eficiencia cuántica externa (EQE) y detectividad (D*), también se calcularon para comparación adicional. EQE es la relación de electrones fotogenerados que son recogidos fuera del dispositivo al número de fotones incidentes, expresado como EQE = hcR_λ/λe, donde h es la constante de Planck, c es la velocidad de la luz, λ es la longitud de onda de luz de excitación, y e es la carga electrónica elemental. En cuanto a D*, puede cuantificar la sensibilidad del fotodetector y se define como D* = R_λS^1/2/(2eI_dark)^1/2 si asumimos que I_dark contribuye al ruido principal. Como se muestra en Fig. 3d, el dispositivo prístino exhibe un EQE máximo (rojo) y D* (verde), correspondientes a 8.5% y 3.84 × 10¹⁰ Jones, respectivamente, bajo PD de láser de 0.075 mW/cm². Mientras tanto, con la misma PD, el EQE máximo y D*, correspondientes a 25.7% y 1.05 × 10¹¹ Jones, respectivamente, ambos siendo aproximadamente 3 veces más altos que los del prístino, son obtenidos por el dispositivo ZnO-QDs/MoS₂. El D* logrado por nuestro dispositivo híbrido es competitivo con el de muchos otros fotodetectores reportados basados en materiales estratificados, como heterounión punto cuántico de grafeno/WSe₂/Si (4.51 × 10⁹ Jones) y estructura grafeno/puntos cuánticos de grafeno/grafeno (~ 10¹¹ Jones) [32, 33]. Esto es porque I_dark obtenido en el dispositivo se reduce a un valor extremadamente pequeño por debajo de 0.1 nA a 1 V de sesgo; es comparable con I_dark de fotodetector heterounión grafeno-silicio (0.1 nA a sesgo cero) [34].

La fotocorriente del dispositivo prístino y dispositivo decorado con ZnO-QDs bajo exposición de láser con diferentes longitudes de onda se dan en Fig. 4a. Existe una clara mejora de fotocorriente ya sea en 405 nm, 532 nm o 635 nm, lo que implica que los puntos cuánticos de ZnO con banda prohibida ancha son capaces de mejorar el rendimiento de detección de luz visible. Investigamosさらに la respuesta espectral de banda ancha del dispositivo híbrido, luz de 254 nm con PD de 0.26 mW/cm² y luz de 375 nm con PD de 0.51 mW/cm² se aplicaron para iluminar el dispositivo híbrido y se observaron excelentes propiedades de fotorrespuesta como se muestra en Fig. 4b. Además, el dispositivo híbrido no muestra respuesta cuando fue iluminado por luz con longitud de onda superior a 800 nm. Aunque la potencia de iluminación UV es baja, la fotocorriente sigue siendo mucho más alta o al menos comparable con las obtenidas bajo iluminación de luz visible con PD mucho más alto. Creemos que es la banda prohibida ancha de ZnO-QDs la que permite al dispositivo híbrido absorber más fotones cuando la luz UV cae sobre él; así, muchos portadores se generan y transfieren a MoS₂ para agrandar grandemente la fotocorriente. Además, después de encender/apagar estado por 6 veces sobre 250 s, la fotocorriente y corriente oscura aún se mantuvieron en su nivel, lo que demostró excelente estabilidad fotónica de este dispositivo híbrido.

Un fotodetector con velocidad de respuesta rápida es adecuado para algunas áreas, como comunicación óptica e imagen de video. Como otro parámetro importante de fotodetectores, el tiempo de respuesta también se investigó bajo luz incidente de 635 nm con PD de 35 mW/cm². En este trabajo, definimos el tiempo de subida y tiempo de decaimiento del fotodetector como el tiempo tomado para que el dispositivo alcance el 90% del valor de equilibrio desde la corriente inicial, y viceversa, respectivamente. Para el dispositivo prístino, el tiempo de subida fue 9.5 s y el tiempo de decaimiento fue 17.4 s, tal velocidad de respuesta lenta principalmente debido a estados de trampa ubicados en banda prohibida que fue introducido por defectos en los materiales [35]. Después de que el fotodetector MoS₂ fue decorado con ZnO-QDs, como se muestra en Fig. 4c y d, el tiempo de subida y decaimiento se redujeron a 1.5 s y 1.1 s, el tiempo de respuesta se redujo en 84.2% y 93.7%, respectivamente. Este resultado demuestra que los ZnO-QDs pueden acortar grandemente el tiempo de respuesta de fotodetectores MoS₂ y hacer este fotodetector híbrido un candidato adecuado para aplicaciones prácticas. Para evaluar la estabilidad a largo plazo del fotodetector híbrido, medimos la fotocorriente del dispositivo por más de 1 mes (intervalo de 3 días), como se muestra en Fig. 4e; la relación fotocorriente/corriente oscura (PDCR = I_ph/I_dark) se aplicó. Después de ser expuesto al aire por 1 mes, PDCR del dispositivo no muestra degeneración obvia; imágenes insertadas muestran que la corriente medida en día 1 y día 31 casi permanece en el mismo nivel; claramente, este fotodetector híbrido tiene buena estabilidad para fotodetección a largo plazo.

Mecanismo de Fotorrespuesta

Aquí investigamos el mecanismo en la mejora del rendimiento de fotodetección del fotodetector ZnO-QDs/MoS₂. Primero, verificamos la absorción de la estructura híbrida por medio de simulaciones numéricas. Usando el método de elementos finitos, construimos un modelo de cálculo que consiste en un dominio de aire en la parte superior y un sustrato de zafiro en la parte inferior. La parte superior e inferior del modelo fueron truncadas por dos capas perfectamente acopladas para evitar reflexiones espurias. El índice de refracción del sustrato de zafiro se estableció como constante 1.75. Al principio, pusimos respectivamente capa de MoS₂ de 0.8 nm de espesor y capa de ZnO de 4.5 nm de espesor en el sustrato de zafiro, para verificar las absorciones independientes. El índice de refracción de monocapa MoS₂ se tomó de la referencia [36], y el de ZnO se tomó de la referencia [37]. Luego pusimos una capa híbrida (ZnO sobre MoS₂) en el mismo sustrato de zafiro para examinar la absorción general. Como se muestra en Fig. 5a, la capa híbrida presenta una absorción mejorada en la región de longitud de onda inferior a 400 nm comparado con la monocapa MoS₂ desnuda, revelando una mejor absorción UV después de la decoración de ZnO-QDs. Luego, verificamos experimentalmente los espectros de absorción UV-Vis de MoS₂, ZnO-QDs y ZnO-QDs/MoS₂ y el resultado coincide con el calculado. Como se muestra en Fig. 5b, la monocapa MoS₂ exhibe un rango de absorción de banda ancha desde UV hasta longitud de onda de luz visible y no se encuentran picos de absorción cuando la longitud de onda aumenta a NIR. En cuanto a ZnO-QDs, los picos de absorción están ubicados en longitud de onda UV y existe una tasa de absorción más grande en comparación con MoS₂. Después de la decoración de ZnO-QDs, encontramos que ZnO-QDs/MoS₂ exhibe una capacidad de absorción más fuerte que MoS₂ prístino, indicando que la heteroestructura tiene interacción luz-materia más intensa. Los gráficos Tauc correspondientes se muestran en Fig. 5c, y la banda prohibida de MoS₂ y ZnO-QDs puede calcularse en ~ 1.77 eV y ~ 3.42 eV, respectivamente, que están cerca de los valores en reportes previos [27, 38].

Basado en reportes previos, MoS₂ y ZnO-QDs son ambos semiconductores tipo n con función de trabajo de 4.7 eV y 5.3 eV [39, 40], respectivamente. La afinidad electrónica de MoS₂ es aproximadamente 4.3 eV [41], que es ligeramente mayor que la de ZnO-QDs (4.2 eV) [42]. La banda prohibida de MoS₂ y ZnO-QDs se considera 1.8 eV y 3.4 eV según cálculos de gráfico Tauc. La estructura de banda de energía de MoS₂ y ZnO (antes y después del contacto), mostrada en Fig. 6a y b, se construye y usa para investigar el mecanismo sobre la mejora del rendimiento de fotodetección.

La heterounión MoS₂/ZnO-QDs se forma por fuerzas de Van der Waals y la alineación de banda tipo I en la interfaz puede usarse para explicar la responsividad mejorada [42]. Cuando estas heteroestructuras son iluminadas bajo luz UV, tanto ZnO-QDs como MoS₂ absorben fuertemente fotones de luz y los electrones se mueven de banda de valencia a banda de conducción para que ocurra el proceso "I". Después, los electrones son inyectados desde la banda de conducción de ZnO-QDs en la banda de conducción de MoS₂ para formar el proceso "V" a través de agitación térmica, mientras tanto, parte de electrones en la banda de conducción de ZnO-QDs tunelan a la banda de conducción en MoS₂, resultando en el proceso "III". Y luego, los huecos en la banda de valencia de ZnO-QDs se mueven a la banda de valencia correspondiente en MoS₂, como se muestra en el proceso "IV". Además, la emisión espontánea puede hacer que algunos de los electrones en la banda de conducción de ZnO-QDs se muevan de vuelta a la banda de valencia para emitir fotón que puede excitar electrones en la banda de valencia de MoS₂ a la banda de conducción para formar el proceso "II". Por otro lado, procesos similares ocurrieron cuando los dispositivos híbridos fueron iluminados por luz visible, excepto que los electrones excitados fueron del nivel de energía de defecto de ZnO-QDs [43], lo que reduciría la energía excitada. Como resultado, estos pares electrón-hueco excitados se transfieren de ZnO-QDs a MoS₂ y llevan a una mejora significativa de fotocorriente en comparación con el dispositivo prístino. Además, el gran número de portadores excitados en MoS₂ aumentará grandemente la tasa de recombinación y disminuirá el tiempo de respuesta y decaimiento [42], que se observaron en Fig. 4c y d.

Conclusiones

En resumen, reportamos un fotodetector basado en estructura híbrida monocapa MoS₂/ZnO-QDs. Comparado con la monocapa MoS₂, la decoración de ZnO-QDs conduce no solo a una enorme mejora de fotorrespuesta en espectro visible sino también extensión a rango ultravioleta profundo (DUV). Bajo excitación de luz visible, este dispositivo híbrido exhibe mayor velocidad de respuesta (1.5 s y 1.1 s, respectivamente), mayor responsividad sobre 0.084 A/W y mayor detectividad de 1.05 × 10¹¹ Jones. Estos se atribuyen a la gran inyección de portadores desde ZnO-QDs a MoS₂. Además, el dispositivo híbrido muestra excelente estabilidad bajo exposición a atmósfera a temperatura ambiente. Así, nuestro estudio puede proporcionar un método para mejorar el rendimiento de fotodetectores y expandir los bloques de construcción para dispositivos optoelectrónicos de alto rendimiento.

Disponibilidad de Datos y Materiales

En el manuscrito, todos los datos que apoyan sus hallazgos son de la fabricación experimental, caracterización y medición. Todos los autores desean compartir sus datos. Los datos pueden ser compartidos.