Fotodetector visible UV basado en heteroestructura tipo I de ZnO-QDs / MoS2 monocapa

Resumen

Monocapa MoS ₂ ha mostrado excelentes propiedades de fotorrespuesta, pero sus prometedoras aplicaciones en fotodetección de alta sensibilidad sufren de adsorción limitada por espesor atómico y selectividad espectral limitada por banda prohibida. Aquí hemos realizado investigaciones sobre MoS ₂ fotodetectores basados en monocapa con y sin decoración de puntos cuánticos de ZnO (ZnO-QD) para comparación. En comparación con MoS ₂ monocapa fotodetectores, la monocapa ZnO-QDs / MoS ₂ El dispositivo híbrido exhibe una velocidad de respuesta más rápida (1.5 sy 1.1 s, respectivamente), rango extendido de fotorespuesta de banda ancha (UV-visible profundo) y fotorrespuesta mejorada en el espectro visible, como una mayor capacidad de respuesta sobre 0.084 A / W y una mayor detección de 1.05 × 10 ¹¹ Jones, que resulta de una inyección considerable de acarreos de ZnO-QD a MoS ₂ debido a la formación de heteroestructura tipo I existente en la interfaz de contacto de los mismos.

Aspectos destacados

1.
Monocapa MoS ₂ ha mostrado excelentes propiedades de fotorrespuesta.
2.
ZnO-QDs / MoS ₂ El dispositivo híbrido exhibe una velocidad de respuesta más rápida, un rango de fotorrespuesta de banda ancha extendido y una fotorrespuesta mejorada en el espectro visible.
3.
Heteroestructura tipo I existente en la interfaz de contacto de ZnO-QDs / MoS ₂ .

Introducción

Los fotodetectores de banda ancha son componentes importantes de los sistemas optoelectrónicos, la comunicación óptica, el control ambiental, etc. [1, 2, 3, 4, 5]. Especialmente, los fotodetectores UV-visible, uno de los fotodetectores importantes de banda ancha, se han utilizado en sistemas de imágenes biomédicas, astronomía ultravioleta, conmutadores espectrales amplios, almacenamiento de memoria, etc. [6, 7, 8]. Por lo tanto, es muy necesario fabricar varios materiales con una fotorrespuesta altamente efectiva en esta región de banda ancha [9, 10]. Como uno de los dicalcogenuros de metales de transición (TMD) más estudiados, el disulfuro de molibdeno 2D (MoS ₂ ) ha presentado un potencial excepcional para la construcción de varios dispositivos electrónicos y optoelectrónicos debido a la reducción de la dimensionalidad [11,12,13], la alta movilidad del portador, el fuerte confinamiento de los huecos de electrones y la alta sensibilidad a la luz [14,15,16]. Sin embargo, debido a la brecha de banda más estrecha de 1.8 eV para la monocapa, MoS ₂ generalmente exhibe una excelente absorción de luz en la región de la luz verde en lugar del rango visible UV. Para lograr este rango de fotorrespuesta de banda ancha, una de las soluciones más efectivas es la construcción de heterounión con otros semiconductores que poseen un intervalo de banda más grande, que no solo puede extender el rango de respuesta a la región UV desde el rango visible sino también inyectar portadores fotoexcitados para mejorar enormemente la ganancia de la foto.

La heterounión de tipo II es el tipo más ampliamente estudiado de fotodetectores bidimensionales basados en materiales, en los que los campos eléctricos incorporados pueden separar los portadores de manera eficiente y así mejorar la fotocorriente, pero el tiempo de recombinación de los portadores también se prolonga, lo que lleva a un tiempo de respuesta lento. En comparación, la estructura de la banda de energía de la heterounión de tipo I permite que las cargas se inyecten desde un material de banda prohibida más grande a otro material de banda prohibida más estrecha, lo que conduce a la acumulación de cargas en el material de banda prohibida más estrecha. Además, las cargas confinadas dentro del material pueden aumentar la eficiencia de recombinación del portador para que los dispositivos basados en él tengan un tiempo de respuesta más rápido. Debido a los méritos anteriores, se ha prestado una atención considerable a la heterounión de tipo I, especialmente a la heterounión formada entre los QD y los materiales estratificados. Estas arquitecturas híbridas 2D-0D se han enfocado recientemente por su alto rendimiento como fotodetectores debido a que esta estructura impulsa la mejora de la absorción de luz, facilita la sintonización de la banda prohibida, disminuye la respuesta y el tiempo de caída y promueve la concentración de cargas fotoexcitadas inducidas por I heterounión de tipo formado entre los QD y los materiales en capas [17,18,19].

Entre varios semiconductores de banda ancha ancha, el óxido de zinc (ZnO) ha sido un material bien establecido para la fotodetección UV debido a su amplia banda prohibida (3.37 eV), alta energía de enlace de excitones (60 meV) y rápido tiempo de conmutación en la iluminación con UV. luz [1, 20]. Recientemente, los ZnO-QD se han aplicado ampliamente en optoelectrónica debido a sus propiedades ópticas únicas, su gran relación superficie-volumen y su banda prohibida óptica sintonizable [21, 22]. Además, la combinación de tunelización cuántica con estados de captura de carga se produce en la superficie de los ZnO-QD en virtud de que los portadores de carga están confinados en las tres direcciones. Por lo tanto, es muy importante presentar una heteroestructura híbrida de tipo I basada en 2D MoS ₂ y ZnO-QD para lograr la excelente fotorrespuesta de banda ancha UV-visible con alta fotoabsorbancia, capacidad de respuesta, detectividad, EQE, relación actual de encendido / apagado, etc.

Aquí, reportamos un fotodetector basado en monocapa ZnO-QDs / MoS ₂ estructura híbrida fabricada en un proceso simple. Debido a la heterounión de tipo I formada entre la monocapa MoS ₂ y ZnO-QDs, el dispositivo exhibe una velocidad de respuesta rápida, rango extendido de fotorrespuesta de banda ancha (UV-visible profundo), fotorrespuesta mejorada, fotorrespuesta y detectividad. También es notable que la capacidad de respuesta alcance hasta 0,084 A / W con una luz de 405 nm a una densidad de potencia (PD) de 0,073 mW / cm ² , que es comparable con la fotodetección híbrida a la misma longitud de onda [23, 24]. Por lo tanto, nuestro estudio puede proporcionar un método para mejorar el rendimiento de los fotodetectores y ampliar los componentes básicos de los dispositivos optoelectrónicos de alto rendimiento.

Sección de método

Crecimiento de MoS monocapa triangular ₂

Trióxido de molibdeno (MoO ₃ , 99,99%) y azufre (S, 99,5%) se utilizaron para sintetizar MoS triangular cristalino ₂ escamas en zafiros mediante el procedimiento de deposición química en fase de vapor (CVD) [7]. Como sustratos, los zafiros se limpiaron bien en acetona, alcohol y agua desionizada con sonicación durante 10 min, respectivamente. Y luego, se alinearon firmemente y se colocaron sobre un bote de alúmina que contenía 3 mg de MoO ₃ polvos, y el bote se colocó en el tubo de cuarzo y se ubicó en la región de alta temperatura del horno. Posteriormente, se colocó otro bote que contenía 120 mg de azufre (S) en polvo también en el tubo de cuarzo y se ubicó en la región de temperatura más baja del horno. Antes del crecimiento, el tubo se evacuó mediante un golpe de vacío y se purgó con gas argón (Ar) puro (99,999%) varias veces para eliminar el oxígeno y el agua del tubo. A continuación, la temperatura del MoO ₃ el polvo se elevó a 400 ° C y mantuvo esta temperatura durante 10 min, y luego, subió a 780 ° C. Cuando alcanzó los 650 ° C, la temperatura de los polvos S subió a 150 ° C en 5 min. Luego, la región de alta y baja temperatura permaneció a las temperaturas finales durante 5 y 15 min, respectivamente, y el tubo se lavó abundantemente con gas argón con un caudal de 10 sccm. Después de que el horno se enfrió a temperatura ambiente, hicimos crecer las muestras en los sustratos.

Síntesis de puntos cuánticos de ZnO

Los puntos cuánticos de ZnO se sintetizaron mediante el método sol-gel a temperatura ambiente. Un total de 0,878 g de acetato de zinc dihidrato (Zn (Ac) ₂ · 2H ₂ O) se añadió en 80 ml de trietilenglicol (TEG) en una botella cónica y se agitó vigorosamente; 0,252 g de hidróxido de litio monohidrato (LiOH · H ₂ A continuación, se añadió gradualmente O) a la solución. Después de agitar durante más de 5 h, la solución se volvió transparente y se pudo observar fluorescencia verde bajo iluminación de excitación UV. Si la solución se agitó durante 24 h, exhibió una fluorescencia mucho más fuerte. A continuación, la botella se selló y se sonicó en agua helada durante 30 min. Y luego, se añadió acetato de etilo a la botella hasta que aparecieron precipitados. Finalmente, las muestras en polvo de puntos cuánticos de ZnO se recolectaron por centrifugación de precipitados, se lavaron con acetona tres veces para eliminar los precursores que no habían reaccionado, se calentaron a 70 ° C durante 6 horas y se dispersaron en etanol durante 1 hora.

ZnO-QDs / Monocapa MoS ₂ Fabricación de dispositivos

Se utilizó fotolitografía convencional para fabricar directamente electrodos de Au / Ti en la monocapa MoS ₂ cultivado en los sustratos de zafiro para construir los dispositivos. El fotorresistente positivo se revistió por centrifugación sobre zafiro a 4000 rpm durante 1 min y se horneó a 90ºC durante 1 min. Y luego, se hicieron patrones de electrodos en monocapa MoS ₂ por sistema de fotolitografía. A continuación, la película de Ti (5 nm) y la película de Au (50 nm) se depositaron sobre el sustrato una tras otra por evaporación térmica y luego se despegaron en acetona para eliminar las películas de Ti y Au que se adhirieron al fotorresistente para que se formaran los electrodos. Después de eso, los dispositivos se recocieron a 200 ° C durante 2 h con un flujo de Ar (100 sccm) para eliminar los residuos a fin de formar un mejor contacto entre MoS ₂ y electrodos. Finalmente, los ZnO-QD se dispersaron en una solución de etanol (2 mg / ml) y se dejó caer una gota y se revistió por rotación sobre el MoS ₂ dispositivo a 1000 rpm durante 60 s antes de hornear a 70 ° C durante 10 min; este proceso se repite 3 veces para garantizar que MoS ₂ La superficie estaba cubierta por suficientes ZnO-QD.

Caracterización

Motic BA310Met tomó imágenes ópticas para verificar la morfología del MoS ₂ recién crecido . Los datos de altura del microscopio de fuerza atómica (AFM) fueron registrados por Bruker Dimension FastScan. El mapeo Raman, los espectros de Raman y la fotoluminiscencia (PL) se registraron en un sistema Raman (InVia-Reflex) con un láser de excitación de 532 nm en condiciones ambientales. La difracción de rayos X (XRD) para la estructura cristalina de las muestras de polvo de ZnO se midió a una velocidad de 8 ° min ⁻¹ mediante el uso de un difractómetro de polvo de rayos X in situ D8 Advance. El microscopio electrónico de transmisión (TEM) y el microscopio electrónico de transmisión de alta resolución (HRTEM) fueron examinados por el instrumento FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). Las soluciones de muestra (2 mg / ml) se vertieron sobre rejillas de cobre recubiertas de carbón y se colocaron en un horno de secado al vacío para secarlas a 70ºC durante la noche. Los espectros de absorción y reflectancia difusa UV-Vis se obtuvieron mediante espectrofotómetro (Lambda950, PerkinElmer).

Caracterización del rendimiento fotoeléctrico

Nuestro dispositivo fue probado en una caja sellada para evitar perturbaciones electromagnéticas. Las luces DUV a visibles fueron generadas por láseres (VIASHO). Se irradió perpendicularmente una mancha de luz con un diámetro de 0,7 cm sobre el dispositivo para asegurar que el dispositivo estuviera completamente irradiado. La intensidad de la energía luminosa se midió con un medidor de energía eléctrica (Thorlabs PM100D) con un cabezal de potencia de silicio (Thorlabs S120VC). Todas las mediciones fotoeléctricas se llevaron a cabo con un medidor de fuentes (Keithley 2636B).

Resultados y discusión

Morfología y estructura de ZnO-QDs / MoS monocapa ₂ Fotodetector

Se adoptó el recubrimiento por centrifugación de la solución ZnO-QDs para fabricar ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo, como se muestra en la Fig. 1a. La Figura 1b muestra la imagen óptica de la monocapa MoS ₂ copos con una longitud media de los lados de 25 μm. La imagen de AFM en la Fig. 1c muestra el grosor de MoS ₂ escamas es de ~ 0,8 nm, lo que indica estas formas de triángulo MoS ₂ los copos son monocapa [25]. Además, dos modos activos Raman ubicados a 384,24 cm ⁻¹ y 403,18 cm ⁻¹ que se muestran en los espectros Raman en la Fig. 1d corresponden al plano E ¹ _2g y fuera del plano A _1g , respectivamente. La diferencia de dos picos es 18,94 cm ⁻¹ a continuación, en el espectro PL que se muestra en la Fig. 1e, hay un pico ubicado en 1.84 eV. Ambos resultados son características distintivas de MoS ₂ monocapa [26]. El mapeo Raman correspondiente que se muestra en la Fig. 1f indica que el MoS ₂ las escamas tienen un espesor uniforme.

un Diagrama esquemático del dispositivo prístino y ZnO-QD / MoS ₂ dispositivo. b Imágenes ópticas de MoS ₂ escamas, barra de escala, 10 μm. c Imagen AFM, el recuadro muestra el grosor de MoS ₂ , barra de escala, 2 μm. d Espectro Raman y e Espectro PL del MoS ₂ escama. f Mapeo Raman del MoS ₂ escamas, barra de escala, 5 μm

Los ZnO-QD pueden emitir luz debido al efecto de emisión espontánea, que se observó en nuestro experimento, como se muestra en la Fig. 2b. La Figura 2b demuestra los patrones XRD de ZnO-QD en polvo que, de acuerdo con la tarjeta JCPDS no. 36-1451 y no se observan otros picos, lo que no solo verifica la existencia de ZnO sino que también significa que los precursores han sido completamente removidos por la acetona. Los patrones de XRD de los materiales QD tienden a tener un ancho completo más amplio a la mitad del máximo (FWHM) en comparación con los materiales a granel o en polvo [27], lo que también se observa en nuestros polvos de ZnO tal como se fabrican. Para asegurar el tamaño medio y la distribución de ZnO-QDs dispersos en etanol, se utilizan TEM y HRTEM; las imágenes correspondientes de ZnO-QD se muestran en la Fig. 2c y d. El tamaño medio de los ZnO-QD es de 4,3 ± 1,87 nm; este resultado se obtiene mediante un análisis TEM estadístico de más de 100 ZnO-QD. A partir de la imagen HRTEM en la Fig. 2d, encontramos que los ZnO-QD tienen una alta calidad de cristal con un espaciado de red de 0.28 nm, que corresponde al plano (100) del ZnO cristalino.

un Los ZnO-QD con diferentes tiempos de síntesis emitían luz bajo iluminación de luz ultravioleta. b Patrones de difracción XRD de ZnO-QD en polvo. c , d Imágenes TEM y HRTEM de ZnO-QD. El recuadro muestra la distribución del tamaño de ZnO-QD

Rendimiento optoelectrónico de ZnO-QDs / Monolayer MoS ₂ Fotodetectores

Características de corriente frente a voltaje de polarización (I – V) de ZnO-QDs / MoS ₂ En la Fig. 3a se muestran los dispositivos en condiciones de iluminación oscura y con poca luz (532 nm), y el recuadro son las características I – V de mayor aumento ubicadas a voltaje negativo. La relación de encendido / apagado más alta se midió en aproximadamente 100 a un voltaje de 0,5 V. El área efectiva del dispositivo es de 185,71 μm ² y la PD del láser varía de 1,97 a 24,08 mW / cm ² . Debido a los contactos de Schottky entre la monocapa MoS ₂ y electrodos, las curvas I – V son asimétricas. Las ventajas de la barrera de Schottky ubicada en las áreas de contacto son que la barrera de Schottky no solo puede separar pares de electrones y huecos fotogenerados en un tiempo más corto, sino que también reduce la tasa de recombinación de electrones y huecos para que sea beneficiosa para lograr una alta fotocorriente y una rápida velocidad de respuesta. [28,29,30]. A medida que aumentó la DP, la fotocorriente aumentó significativamente cuando el dispositivo se aplicó con voltaje positivo, por lo que todas las mediciones adicionales se realizaron a V _ds =1 V.

un Características I – V de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector bajo diferentes densidades de potencia de iluminación. En el recuadro se muestran las características I – V de mayor aumento (voltaje negativo) en condiciones de oscuridad y con diferentes densidades de potencia de iluminación. b Mapa de capacidad de respuesta 3D de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector. c Fotocorriente dependiente de la intensidad de potencia (rojo) y capacidad de respuesta (R, verde) bajo una longitud de onda de excitación de 532 nm a V _ds =1 V. d Eficiencia cuántica externa dependiente de la intensidad de potencia (EQE, rojo) y detectividad específica (D *, verde) en V _ds =1 V

La capacidad de respuesta es uno de los parámetros cruciales de los fotodetectores, definido por R _λ = yo _ph / PS, donde P es la luz PD y S es el área efectiva de la fotosensible. Presentamos un mapa de capacidad de respuesta 3D de ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo en la Fig. 3b, que refleja el impacto de diferentes V _ds y DP sobre la capacidad de respuesta. Para descubrir las diferencias de rendimiento entre el dispositivo prístino y el dispositivo decorado con ZnO-QD, medimos y comparamos la fotocorriente ( I _ph = yo _ligero - yo _oscuro ) trazada por puntos rojos y capacidad de respuesta ( R _λ ) trazada por puntos verdes, bajo la iluminación de un láser de 405 nm con V _ds =1 V, como se muestra en la Fig. 3c. La fotocorriente está ajustada por I _ph ∼ P ^α , donde P es la luz PD y α representa el índice de la ley de potencia. Ajustando las fotocorriente medidas, el valor de α =0.8 para el inmaculado MoS ₂ y α =0.84 para ZnO-QDs / MoS ₂ se logran. Aquí, el α calculado cerca de 1 implica que se pierde menos portador fotoexcitado debido a la recombinación [31]. El dispositivo prístino tiene una fotocorriente máxima de 0,168 nA con una PD láser de 24,08 mW / cm ² y muestra una capacidad de respuesta de 0,028 A / W con una PD láser más baja de 0,073 mW / cm ² . Con el mismo PD, ZnO-QDs / MoS ₂ El dispositivo muestra una fotocorriente más alta de 0,667 nA y una capacidad de respuesta de 0,084 A / W. Este resultado revela la fotocorriente de la monocapa MoS ₂ Los dispositivos pueden mejorarse significativamente mediante la decoración de ZnO-QD. Además, también se calcularon dos parámetros importantes en la fotodetección, la eficiencia cuántica externa (EQE) y la detectividad (D *) para su posterior comparación. EQE es la relación entre los electrones fotogenerados que se recogen fuera del dispositivo y la cantidad de fotones incidentes, expresada como EQE =hc R _λ / λ e, donde h es la constante de Planck, c es la velocidad de la luz, λ es la longitud de onda de la luz de excitación ye es la carga electrónica elemental. En cuanto a D *, puede cuantificar la sensibilidad del fotodetector y se define como D * = R _λ S ^1/2 / (2e I _oscuro ) ^1/2 si asumimos el I _oscuro contribuye a un mayor ruido. Como se muestra en la Fig. 3d, el dispositivo prístino exhibe un EQE máximo (rojo) y D * (verde), correspondiente a 8.5% y 3.84 × 10 ¹⁰ Jones, respectivamente, con una PD láser de 0,075 mW / cm ² . Mientras tanto, con el mismo PD, máximo EQE y D *, correspondiente a 25,7% y 1,05 × 10 ¹¹ Jones, respectivamente, siendo ambos aproximadamente 3 veces más altos que los del prístino se obtienen por ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo. El D * logrado por nuestro dispositivo híbrido es competitivo con el de muchos otros fotodetectores reportados basados en materiales en capas, como el punto cuántico de grafeno / WSe ₂ / Si heterounión (4,51 × 10 ⁹ Jones) y grafeno / grafeno QDs / estructura de grafeno (~ 10 ¹¹ Jones) [32, 33]. Esto se debe a que yo _oscuro obtenido en el dispositivo se reduce a un valor extremadamente pequeño por debajo de 0,1 nA a 1 V de polarización; es comparable con I _oscuro del fotodetector de heterounión grafeno-silicio (0,1 nA con sesgo cero) [34].

La fotocorriente del dispositivo prístino y el dispositivo decorado con ZnO-QD bajo exposición de láser con diferente longitud de onda se muestran en la Fig. 4a. Existe una clara mejora de la fotocorriente en 405 nm, 532 nm o 635 nm, lo que implica que los puntos cuánticos de ZnO con una banda prohibida amplia pueden mejorar el rendimiento de la detección de luz visible. Investigamos más a fondo la respuesta espectral de banda ancha del dispositivo híbrido, luz de 254 nm con PD de 0,26 mW / cm ² y luz de 375 nm con PD de 0,51 mW / cm ² se aplicaron para iluminar el dispositivo híbrido y se observaron excelentes propiedades de fotorrespuesta como se muestra en la Fig. 4b. Además, el dispositivo híbrido no muestra respuesta cuando fue iluminado por la luz con una longitud de onda superior a 800 nm. Aunque la potencia de la iluminación con luz ultravioleta es baja, la fotocorriente es todavía mucho mayor o al menos comparable con las obtenidas bajo iluminación con luz visible con una PD mucho más alta. Creemos que es la amplia banda prohibida de los ZnO-QD lo que permite que el dispositivo híbrido absorba más fotones cuando la luz ultravioleta incide sobre él; por lo tanto, se generan muchos acarreos y se transfieren a MoS ₂ para ampliar enormemente la fotocorriente. Además, después de cambiar el estado de encendido / apagado durante 6 veces durante 250 s, la fotocorriente y la corriente oscura aún se mantuvieron en su nivel, lo que demostró una excelente fotoestabilidad de este dispositivo híbrido.

un Fotocorriente de dispositivo prístino y ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector iluminado bajo diferentes DP con diferente longitud de onda en V _ds =1 V. b Múltiples ciclos de fotorrespuesta de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector bajo iluminación de luz DUV (254 nm) y UV (375 nm) ( V _ds =1 V). El tiempo de respuesta de c dispositivo prístino y d ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector iluminado bajo DP de 35 mW / cm ² con longitud de onda de 635 nm en V _ds =1 V. e PDCR normalizado de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector bajo una iluminación láser de 532 nm a V _ds =1 V; Se insertó la fotocorriente medida el día 1 y el día 31 para una mejor comparación

Un fotodetector con una velocidad de respuesta rápida es adecuado para algunas áreas, como la comunicación óptica y las imágenes de video. Como otro parámetro importante de los fotodetectores, el tiempo de respuesta también se investigó bajo luz incidente de 635 nm con PD de 35 mW / cm ² . En este trabajo, definimos el tiempo de subida y el tiempo de caída del fotodetector como el tiempo que tarda el dispositivo en alcanzar el 90% del valor de equilibrio de la corriente inicial, y viceversa, respectivamente. Para el dispositivo prístino, el tiempo de subida fue de 9.5 sy el tiempo de caída fue de 17.4 s, una velocidad de respuesta tan lenta principalmente debido a los estados de trampa ubicados en la banda prohibida que fue introducida por defectos en los materiales [35]. Después de MoS ₂ El fotodetector se decoró con ZnO-QD, como se muestra en la Fig. 4c yd, el tiempo de subida y bajada se redujo a 1,5 sy 1,1 s, el tiempo de respuesta se redujo en un 84,2% y 93,7%, respectivamente. Este resultado demuestra que los ZnO-QD pueden acortar en gran medida el tiempo de respuesta de MoS ₂ fotodetectores y hacen de este fotodetector híbrido un candidato adecuado para aplicaciones prácticas. Para evaluar la estabilidad a largo plazo del fotodetector híbrido, medimos la fotocorriente del dispositivo durante 1 mes (intervalo de 3 días), como se muestra en la Fig. 4e; relación fotocorriente / corriente oscura (PDCR = I _ph / Yo _oscuro ) se aplicó. Después de estar expuesto al aire durante 1 mes, el PDCR del dispositivo no muestra una degeneración evidente; las imágenes insertadas muestran que la corriente medida el día 1 y el día 31 casi permanece en el mismo nivel; Claramente, este fotodetector híbrido tiene buena estabilidad para la fotodetección a largo plazo.

Mecanismo de respuesta fotográfica

Aquí investigamos el mecanismo de mejora del rendimiento de la fotodetección de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector. En primer lugar, comprobamos la absorción de la estructura híbrida mediante simulaciones numéricas. Utilizando el método de elementos finitos, construimos un modelo de cálculo que consta de un dominio de aire en la parte superior y un sustrato de zafiro en la parte inferior. La parte superior e inferior del modelo fueron truncadas por dos capas perfectamente combinadas para evitar reflejos espurios. El índice de refracción del sustrato de zafiro se estableció como constante en 1,75. Al principio, colocamos respectivamente MoS ₂ de 0.8 nm de espesor capa y capa de ZnO de 4,5 nm de espesor sobre el sustrato de zafiro, para comprobar las absorciones independientes. El índice de refracción de MoS ₂ la monocapa se tomó de la referencia [36], y la de ZnO se tomó de la referencia [37]. Luego colocamos una capa híbrida (ZnO sobre MoS ₂ ) sobre el mismo sustrato de zafiro para examinar la absorción total. Como se muestra en la Fig. 5a, la capa híbrida presenta una absorción mejorada en la región de longitud de onda por debajo de 400 nm en comparación con el MoS ₂ desnudo. monocapa, revelando una mejor absorción de los rayos UV después de la decoración con ZnO-QDs. Luego, verificamos experimentalmente los espectros de absorción UV-Vis de MoS ₂ , ZnO-QD y ZnO-QD / MoS ₂ y el resultado se corresponde con el calculado. Como se muestra en la Fig. 5b, monocapa MoS ₂ exhibe un rango de absorción de banda ancha desde UV hasta luz de longitud de onda visible y no se encuentran picos de absorción cuando la longitud de onda aumenta a NIR. En cuanto a ZnO-QD, los picos de absorción se encuentran en la luz de longitud de onda UV y existe una tasa de absorción mayor en comparación con MoS ₂ . Después de la decoración de ZnO-QDs, encontramos que ZnO-QDs / MoS ₂ exhibe una capacidad de absorción más fuerte que la prístina MoS ₂ , lo que indica que la heteroestructura tiene una interacción luz-materia más intensa. Los gráficos de Tauc correspondientes se muestran en la Fig. 5c, y la banda prohibida de MoS ₂ y las ZnO-QD se pueden calcular en ~ 1,77 eV y ~ 3,42 eV, respectivamente, que se acercan a los valores de los informes anteriores [27, 38].

un Espectros de absorción calculados de MoS ₂ , ZnO-QD y ZnO-QD / MoS ₂ . b Espectros de absorción UV-vis de MoS ₂ , ZnO-QD y ZnO-QD / MoS ₂ . c Gráficos Tauc de MoS ₂ y ZnO-QD

Según los informes anteriores, MoS ₂ y ZnO-QD son ambos semiconductores de tipo n con la función de trabajo de 4,7 eV y 5,3 eV [39, 40], respectivamente. Afinidad electrónica de MoS ₂ es de aproximadamente 4,3 eV [41], que es ligeramente mayor que el de ZnO-QD (4,2 eV) [42]. Band gap de MoS ₂ y ZnO-QD se considera que es de 1,8 eV y 3,4 eV según los cálculos de la gráfica de Tauc. La estructura de la banda de energía de MoS ₂ y ZnO (antes y después del contacto), que se muestran en la Fig. 6a yb, se construye y se utiliza para investigar el mecanismo sobre la mejora del rendimiento de la fotodetección.

un y b son diagramas de bandas de MoS ₂ y ZnO-QD antes y después del contacto

MoS ₂ La heterounión de / ZnO-QD está formada por fuerzas de Van der Waals y la alineación de la banda de tipo I en la interfaz se puede utilizar para explicar la capacidad de respuesta mejorada [42]. Cuando estas heteroestructuras se iluminan con luz ultravioleta, tanto ZnO-QD como MoS ₂ Absorben fuertemente los fotones de luz y los electrones se mueven de valencia a la banda de conducción para que ocurra el proceso “I”. Posteriormente, se inyectan electrones de la banda de conducción de ZnO-QD en MoS ₂ banda de conducción para formar el proceso "V" a través de la agitación térmica, mientras tanto, parte de los electrones en ZnO-QDs túnel de la banda de conducción a la banda de conducción en MoS ₂ , resultando en el proceso "III". Y luego, los agujeros en la banda de valencia de ZnO-QD se mueven a la banda de valencia correspondiente en MoS ₂ , como se muestra en el proceso "IV". Además, la emisión espontánea puede producir algunos de los electrones en la banda de conducción de ZnO-QD y regresar a la banda de valencia para emitir fotones que pueden excitar electrones en la banda de valencia de MoS ₂ a la banda de conducción para formar el proceso "II". Por otro lado, ocurrieron procesos similares cuando los dispositivos híbridos fueron iluminados con luz visible, excepto que los electrones excitados provenían del nivel de energía de defecto de ZnO-QDs [43], lo que reduciría la energía excitada. Como resultado, estos pares de electrones excitados se transfieren de ZnO-QD a MoS ₂ y conducir a una mejora significativa de la fotocorriente en comparación con el dispositivo prístino. Además, gran número de portadores excitados MoS ₂ aumentará en gran medida la tasa de recombinación y disminuirá la respuesta y el tiempo de desintegración [42], que se observaron en la Fig. 4c y d.

Conclusiones

En resumen, reportamos un fotodetector basado en MoS ₂ monocapa / Estructura híbrida de ZnO-QDs. En comparación con la monocapa MoS ₂ La decoración de ZnO-QD conduce no solo a una gran mejora de la fotorrespuesta en el espectro visible, sino también a la extensión al rango ultravioleta profundo (DUV). Bajo la excitación de la luz visible, este dispositivo híbrido exhibe una velocidad de respuesta más rápida (1.5 sy 1.1 s, respectivamente), mayor capacidad de respuesta sobre 0.084 A / W y mayor capacidad de detección de 1.05 × 10 ¹¹ Jones. Estos se atribuyen a una gran cantidad de inyecciones de acarreos de ZnO-QD a MoS ₂ . Además, el dispositivo híbrido muestra una excelente estabilidad bajo exposición a la atmósfera a temperatura ambiente. Por lo tanto, nuestro estudio puede proporcionar un método para mejorar el rendimiento de los fotodetectores y ampliar los componentes básicos de los dispositivos optoelectrónicos de alto rendimiento.

Disponibilidad de datos y materiales

En el manuscrito, todos los datos que respaldan sus hallazgos provienen de la fabricación experimental, la caracterización y la medición. Todos los autores desean compartir sus datos. Los datos se pueden compartir.