Control de histéresis magnética en nanoestructuras mediante acoplamiento RKKY sintonizado térmicamente

Resumen

Se discuten los mecanismos del control térmico ex-situ del acoplamiento de intercambio indirecto en multicapas magnéticas recientemente demostrado para diferentes diseños de la capa espaciadora. Se muestra que los cambios inducidos por temperatura en la histéresis de magnetización están asociados con diferentes tipos de interacciones de intercambio intercapas competidoras. El análisis teórico indica que la forma escalonada medida y la histéresis de los bucles de magnetización se deben a la anisotropía magnética planar local de nanocristalitos dentro de las películas fuertemente ferromagnéticas. La comparación del experimento y la teoría se usa para contrastar los mecanismos de conmutación de magnetización basados en la competencia de (i) intercambio intercapas indirecto (RKKY) y directo (no-RKKY) así como (ii) intercambio indirecto ferromagnético y antiferromagnético indirecto (ambos tipo RKKY). Estos resultados, que detallan el rico espacio de fases magnético del sistema, deberían ayudar a permitir el uso práctico de RKKY para conmutar térmicamente la magnetización en multicapas magnéticas.

Antecedentes

Los importantes descubrimientos del acoplamiento de intercambio indirecto (IEC) de tipo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) y del efecto magnetorresistencia gigante han generado gran cantidad de nuevos resultados de física básica así como numerosas aplicaciones. El IEC descubierto oscila en magnitud y signo versus la separación de capas ferromagnéticas individuales en una pila metálica, produciendo estados fundamentales magnéticos paralelos (P) o antiparalelos (AP). Esta interacción tipo RKKY es casi independiente de temperatura e insensible a cualquier otro control externo post-fabricación, lo que limita el uso del efecto. Intentos recientes para mejorar el efecto de temperatura en RKKY y usarlo para controlar IEC en multicapas Tb/Y/Gd y Co/Pt reportan RKKY relativamente débil sin conmutación térmica directa paralela-a-antiparalela (P-a-AP), con transiciones térmicas amplias (~100 K).

Recientemente demostramos un nuevo mecanismo de control térmico ex-situ del acoplamiento RKKY intercapas en multicapas magnéticas. La idea se basa en el uso de una aleación ferromagnética diluida con temperatura de Curie relativamente baja (T_C*) en lugar del espaciador no magnético entre capas fuertemente ferromagnéticas (FM). En el diseño inicial, el espaciador Cr en una trilayer clásica RKKY Fe/Cr/Fe es reemplazado con la aleación diluida Fe_xCr_{100-x} (Fig. 1a, b). Cuando el espaciador es paramagnético (PM) a T > T_C* (Fig. 1a), las trilayers exhiben alineación antiparalela de los momentos Fe debido al acoplamiento de intercambio indirecto antiferromagnético (AFM) (RKKY). La alineación paralela es impuesta por el acoplamiento de intercambio directo cuando el espaciador es FM (T < T_C*) (Fig. 1b). A medida que la temperatura varía, estas trilayers demuestran conmutación de magnetización paralela-a-antiparalela, con una transición bastante amplia de ~100 K debido al efecto de proximidad magnética. En contraste con trilayers con espaciador uniforme, trilayers con espaciadores compuestos no uniformes demuestran rendimiento significativamente mejorado con anchos de transición termo-magnética hasta ~10 K. Además, al adaptar propiedades del espaciador, se puede obtener un estado fundamental antiparalelo (Fig. 1c) o paralelo (Fig. 1e) a T < T_C*. Al calentar por encima de T_C*, los momentos Fe invierten su orientación mutua ya sea en paralela para Fe/sp1/Fe (Fig. 1d) o antiparalela para Fe/sp2/Fe (Fig. 1f). La transición térmica estrecha y la capacidad de elegir el régimen magnético (P/AP) así como el intervalo de temperatura de operación son ventajas importantes en términos de implicaciones prácticas.

El acoplamiento intercapas antiferromagnético en nuestras multicapas se manifiesta claramente como magnetización remanente cero, reflejando la alineación antiparalela de los momentos de las capas Fe. Además del remanente cero, las curvas de magnetización M(H) se caracterizan por una aproximación escalonada a la saturación e histéresis al invertir el barrido de campo (Fig. 2a). El modelo de acoplamiento de intercambio bi-lineal da M(H) como línea que se acerca a la saturación en el campo efectivo del intercambio indirecto, H_J. Un carácter escalonado de la saturación ocurre debido a anisotropía magnética planar de las capas ferromagnéticas de la estructura, resultando en un escalón para anisotropía de eje fácil y dos escalones secuenciales para anisotropía cuádruple. Sin embargo, nuestros estudios magnetométricos y magnetorresonancia dependientes del ángulo de las multicapas revelan ausencia de anisotropía magnética planar macroscópica. Este hecho justifica un análisis más exhaustivo de los resultados experimentales, acompañado de simulaciones de modelo. A continuación, se usa tal enfoque integral para contrastar los mecanismos de conmutación de magnetización para los dos diseños clave de multicapas —con espaciadores uniformes (Fig. 1a, b) versus compuestos (Fig. 1c, e).

Métodos

En este trabajo, analizamos dos series de muestras: (1) Fe(2)/sp1(x = 30-40 at.%)/Fe(2), donde sp1 = N/f/N/f/N, N = Cr(1,5), f = Fe(0,25)/Fe_xCr_{100-x}(3)/Fe(0,25) (Fig. 1c), y (2) Fe(2)/sp2(x = 10-20 at.%)/Fe(2), donde sp2 = N/f/N, N = Cr(d_Cr), f = Fe_xCr_{100-x}(d), d_tot = (2d_Cr + d) = 1,5 nm (Fig. 1e). Adicionalmente, se depositaron varias películas de referencia y bicapas. Los espesores entre paréntesis están en "nanómetros". Las multicapas se depositaron a temperatura ambiente sobre sustratos Si (100) no dopados pre-grabados con Ar usando sistema de pulverización catódica magnetrón dc. Capas de aleaciones binarias diluidas Fe_xCr_{100-x} de composición variada se depositaron por co-pulverización desde blancos separados Fe y Cr. Detalles adicionales sobre fabricación de multicapas pueden encontrarse en [8, 9].

La caracterización magnética planar se realizó usando magnetómetro de muestra vibrante (VSM) equipado con horno de alta temperatura (Lakeshore Inc.) en rango 295-400 K, y magnetómetro de efecto Kerr magneto-óptico (MOKE) equipado con criostato óptico (Oxford Instr.) en rango 77-450 K. Adicionalmente, mediciones de resonancia ferromagnética (FMR) se realizaron a temperatura ambiente usando espectrómetro Bruker ELEXYS E500 banda X equipado con goniómetro automático para medir dependencia angular planar de espectros de resonancia magnética.

Resultados y Discusión

Fenomenología del acoplamiento de intercambio indirecto

Un modelo magnetostático fenomenológico usado para simulaciones de curvas de magnetización para trilayer F1/NM/F2, donde F1 y F2 son capas ferromagnéticas y NM es espaciador no magnético, tiene los siguientes supuestos. Primero, el campo magnético se aplica en el plano de las películas, lo que corresponde a nuestro experimento y simplifica cálculos. Segundo, los granos individuales en películas policristalinas se caracterizan por anisotropía planar de dos ejes con ejes fáciles distribuidos uniformemente en todos los ángulos planares (las películas se depositaron bajo rotación planar). Estos supuestos son razonables para el sistema estudiado y produjeron el mejor ajuste a los datos M(H) medidos a varias temperaturas como se discute abajo.

La densidad de energía libre para nuestro sistema F1/NM/F2 puede escribirse como:

U = U_H + U_a + U_J = -MH[cos(φ₁-φ_H) + cos(φ₂-φ_H)] - (1/2 M H_a1 cos²φ₁ + 1/2 M H_a2 cos²φ₂) + 1/2 M H_J cos(φ₁-φ₂)

donde U_H, U_a y U_J son, respectivamente, energía Zeeman de capas FM en campo H = (H, φ_H), energía de anisotropía uniaxial, y energía de acoplamiento intercapas de tipo bi-lineal. Los momentos magnéticos de capas FM, M₁ = (M, φ₁) y M₂ = (M, φ₂), son de misma magnitud, como se ilustra en Fig. 2c. H_a1,2 y H_J son campos efectivos de anisotropía uniaxial (dos ejes) y acoplamiento intercapas bi-lineal, respectivamente. Conversión a variables angulares φ_m = (φ₁+φ₂)/2 y φ_d = (φ₁-φ₂) simplifica la expresión para energía libre magnética del sistema a:

U = -2 MH cos(φ_m-φ_H) cos(φ_d/2) - 1/2 M [H_a1 cos²(φ_m+δ/2) + H_a2 cos²(φ_m-δ/2)] + 1/2 M H_J cos φ_d

En las siguientes simulaciones, las curvas de magnetización M(H) se obtienen encontrando parámetros φ_m y φ_d que corresponden al mínimo de U para dados φ_H, H_a1, H_a2 y H_J, según:

M/M_s = [cos(φ₁-φ_H) + cos(φ₂-φ_H)]/2 = cos(φ_m-φ_H) cos(φ_d/2)

Coercividad de la magnetización

Los M(H) medidos para estructuras con acoplamiento de intercambio AFM son de forma escalonada, con coercividad bien definida para barrido de campo inverso (Fig. 3a). El modelo fenomenológico anterior se usa para analizar tanto las propiedades magnéticas de las capas ferromagnéticas Fe(2 nm) como la transición magnética inducida térmicamente en espaciadores compuestos, que media el acoplamiento intercapas.

Las multicapas epitaxiales (100) basadas en Fe crecidas sobre sustratos monocristalinos usualmente se caracterizan por anisotropía magnética planar cuádruple, mientras sustratos de otra textura [ej. (211)] pueden resultar en anisotropía de dos ejes. La principal diferencia en M(H) entre los dos casos es la presencia de dos escalones característicos en M vs. H cuando anisotropía es cuádruple y solo un escalón M-vs-H cuando es de dos ejes. Nuestros estudios VSM y FMR de películas de referencia Fe(2 nm) y trilayers Fe/Cr/Fe (datos no mostrados) no revelaron dependencia angular planar significativa en bucles de histéresis o espectros de resonancia, llevándonos a concluir que esencialmente no hay anisotropía magnética planar macroscópica presente. Por otro lado, el análisis numérico descrito arriba concluye que los bucles M(H) de forma escalonada medidos para trilayers Fe/Cr/Fe acopladas RKKY deben deberse a anisotropía magnética de dos ejes a escala de cristalitos individuales formando las películas policristalinas. La distribución angular uniforme de ejes fáciles de anisotropía local en el plano de la película puede resultar de deposición sobre sustratos rotatorios en el caso de nuestras muestras. Tal patrón de anisotropía magnética puede explicarse en términos de naturaleza policristalina de nuestras multicapas pulverizadas y variaciones de deformación planar entre granos nanocristalinos.

Las curvas M(H) para el sistema modelo F1/NM/F2, simuladas para diferentes intensidades de acoplamiento de intercambio intercapas AFM (campo efectivo H_J) y mostradas en Fig. 3b, exhiben todas las características clave encontradas en curvas experimentales (Fig. 3a). M(H) para Fe/sp1(x=35 at.%)/Fe sufre cambio significativo con temperatura creciente. Los cambios se deben al debilitamiento del acoplamiento intercapas, que puede compararse directamente con M(H) simulado mostrado en Fig. 3b. Todos los cambios vistos en datos experimentales M(H), incluyendo aumento de coercividad a medida que el acoplamiento intercapas se debilita, correlacionan muy bien con comportamiento simulado, validando el modelo. Debe notarse que cálculos del modelo se realizan sin tomar en cuenta efecto de temperatura directamente (solo mediante H_J efectivamente reducido), lo que debería reducir coercividad magnética de capas individuales. Esta es la causa probable de coercividad algo menor en el experimento.

Las curvas M(H) simuladas mostradas en Fig. 3b se obtienen promediando M(H) calculado para diferentes ángulos φ_H entre campo externo H y eje fácil de anisotropía magnética uniaxial. Figura 3c muestra curvas en ángulos seleccionados φ_H para caso H_J/H_a^av = 2. Aquí, H_a^av = (H_a1 + H_a2)/2, donde H_a1 y H_a2 son campos efectivos de anisotropía uniaxial planar actuando en capas F1 y F2 respectivamente. Ratio H_a1/H_a2 = 0,7, usado en cálculo, corresponde a valor obtenido experimentalmente (Fig. 2b). La forma escalonada y coercividad están bien definidas para φ_H < 60°. Como se mencionó, estudios adicionales VSM y FMR de películas de referencia Fe(2 nm) y trilayers Fe/Cr/Fe no revelaron dependencia angular planar significativa en bucles de histéresis o espectros de resonancia. Dado que VSM y FMR miden propiedades integrales de las muestras, concluimos que esencialmente no hay anisotropía magnética planar macroscópica presente. Por otro lado, la coercividad observada solo puede atribuirse a anisotropía magnética planar. Adicionalmente, la forma de curvas M(H) experimentales es más cercana a curvas calculadas obtenidas por promediado que a cualquier curva individual para φ_H selecto. Por tanto, teniendo en cuenta la naturaleza policristalina de nuestras multicapas pulverizadas, se puede concluir que las capas Fe(2 nm) tienen distribución angular uniforme de ejes fáciles de anisotropía local en el plano de la película.

Figura 3d ilustra cómo la energía U(φ_m, φ_d) de Ec. 2 cambia en respuesta a H. Tomamos H_J/H_a^av = 2 y φ_H = 15°, que corresponde a la segunda curva en panel (c). La línea gruesa sólida en Fig. 3d traza el camino conectando mínimos de energía para diferentes φ_m (φ_d). Los mínimos locales de energía están bien definidos dentro de este camino de valor mínimo. El mínimo a campo bajo corresponde a orientación antiparalela de momentos Fe (φ_m ≈ 90°, φ_d ≈ 180°). Con H creciente, emerge un segundo mínimo local de energía y se profundiza, mientras el primero se vuelve más somero y eventualmente desaparece. Este estado de mínimo único corresponde a orientación paralela de momentos Fe (φ_m ≈ φ_H, φ_d ≈ 0°). Al disminuir H subsecuentemente, el sistema inicialmente está en el segundo mínimo (estado magnético paralelo) hasta que desaparece a H menor y el sistema termina en el primer mínimo de energía (estado antiparalelo).

Competencia entre acoplamiento de intercambio directo e indirecto: Dependencia de temperatura de coercividad magnética

Mientras la primera serie de trilayers Fe/sp1/Fe exhibe transición inducida térmicamente desde acoplamiento intercapas AFM a baja temperatura hacia estado desacoplado a alta temperatura, la segunda serie muestra transición desde acoplamiento FM a baja temperatura a AFM a alta temperatura. Para la transición térmica FM-a-AFM en el segundo caso, no se requiere campo magnético externo y la conmutación de magnetización es totalmente reversible —una ventaja clave para aplicaciones.

Usando el modelo validado a través del análisis anterior de la primera serie de muestras, nos enfocamos en investigar la competencia entre acoplamiento de intercambio intercapas directo e indirecto en Fe/sp2*(x)/Fe, con espaciadores uniformes tipo sp2* = Fe_xCr_{100-x}(1,5 nm) y espaciadores compuestos tipo sp2* = Cr(d_Cr)/Fe_xCr_{100-x}(d)/Cr(d_Cr), d + d_Cr = 1,5 nm (sp2* es derivado del espaciador sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) de la segunda serie con espesor fijo). Figura 4 compara los bucles M(H) experimentales para estructuras con sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) [panel (a)] y los correspondientes M(H) simulados con H_J elegido para obtener mejor ajuste al experimento. Primero a notar es la alta similitud entre bucles calculados y medidos, con todas las características clave reproducidas. Segundo, el experimento muestra transición inducida por temperatura desde acoplamiento intercapas FM [bucle único a baja temperatura en Fig. 4a] a acoplamiento AFM [bucle a alta temperatura con remanencia cero en Fig. 4a]. La variación en forma de bucles simulados para varios valores de campo de acoplamiento efectivo H_J (Fig. 4b) confirma adicionalmente validez de la descripción fenomenológica elegida. Igual que en sección previa, H_a1/H_a2 = 0,7 se usó en simulaciones. Debe notarse que, aunque no es el caso aquí, la forma escalonada M(H) tomada como debida a acoplamiento intercapas AFM (por ejemplo, bucles a 300 K y H_J = 0,5 H_a^av) puede en principio ser causada por campos coercitivos diferentes en F1 y F2 en ausencia de acoplamiento intercapas (H_J = 0). Fuerte acoplamiento intercapas FM, sin embargo, siempre resulta en un solo bucle M(H).

La coercividad de bucles parciales (H_c^part) tiene dependencia de temperatura pronunciada para todas las muestras y aumenta casi linealmente con temperatura decreciente. Figura 5a muestra dependencia de temperatura del campo coercitivo definido como diferencia entre campos de los dos picos en la derivada de magnetización, dM/dH vs H. La serie con x = 15 % contiene muestras con diferentes espesores de capas componiendo el espaciador: d (d_Cr) = 3 (6), 7 (4), 9 (3), 11 (2), 15 (0) Å. La última muestra [d (d_Cr) = 15 (0) Å] es la trilayer con espaciador uniforme Fe_15Cr_85 (1,5 nm). Las muestras con d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) muestran aumento monótono en H_c^part con temperatura decreciente. La coercividad de muestras con d_Cr menores (< 4 Å) comienza a desviarse de esta pendiente justo debajo de temperatura de transición. La parte de alta temperatura de H_c^part(T), sin embargo, está en la tendencia lineal general [mostrada como línea roja gruesa en Fig. 5a]. Esta pendiente lineal en campo coercitivo versus temperatura está asociada principalmente con cambio en coercividad intrínseca de capas Fe(2 nm) externas.

En nuestro trabajo previo, las estructuras con espesor de espaciador d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) mostraron la conmutación termo-magnética más aguda. Sugerimos entonces que la razón para tal estrechamiento de transición magnética era apagar el canal de intercambio directo entre capas Fe externas. Por otro lado, la dependencia de H_c^part* vs T (Fig. 5b), obtenida normalizando H_c^part(T) al fondo de coercividad intrínseca inclinada, muestra una desviación negativa notable solo para estructuras con espaciadores Cr delgados (d_Cr < 4 Å) y esencialmente ninguna desviación para d_Cr ≥ 4 Å. La dependencia para x = 20 %, d_Cr = 4 Å se muestra para comparación porque la transición para x = 15 %, d_Cr = 4 Å (T_C* ≈ 140 K) está cerca de la temperatura de medición más baja. La ausencia de desviación negativa en H_c^part* vs T para estructuras con d_Cr ≥ 4 Å puede servir como confirmación adicional de que el acoplamiento intercapas directo está completamente suprimido.

Para separar y analizar la parte de la dependencia H_c^part(T) impulsada por cambios en intensidad y signo del acoplamiento intercapas (H_J), la coercividad de M(H) simulado se grafica versus H_J en Fig. 5c. Así, H_c^sim vs T obtenido depende de la relación entre campos efectivos de anisotropía de capas F1 y F2, H_a1/H_a2. Cuanto mayor la desviación de H_a1/H_a2 de la unidad, más profundo el mínimo y mayor su offset desde campo cero en lado FM del diagrama (H_J < 0). Cuando los campos de anisotropía son iguales (H_a1/H_a2 = 1), el mínimo no está presente. Este comportamiento es similar a la diferencia entre H_c^part*(T) para estructuras con espaciadores uniformes y compuestos con d_Cr grande (≥ 4 nm) [curvas azul y negro en Fig. 5b, respectivamente]. Esto indica que estos dos tipos de espaciadores transmiten el acoplamiento intercapas entre las dos capas Fe externas de manera diferente. En el espaciador uniforme, intercambio FM directo compite con intercambio AFM indirecto, en alguna temperatura compensándolo de modo que H_J = 0. Este caso es bien descrito por nuestro modelo, donde capas F1 y F2 tienen diferentes campos de anisotropía [curva azul en Fig. 5c]. En contraste, las capas Fe en la estructura con espaciador compuesto están acopladas FM a baja temperatura secuencialmente a través de Fe/Cr/FeCr y FeCr/Cr/Fe, con la capa interna FeCr del espaciador en estado FM. Dado que esta capa FeCr actúa como enlace de intercambio adicional, el espaciador transmite el intercambio de manera que efectivamente iguala la coercividad de las capas Fe externas [curva negra en Fig. 5c]. Cuando la capa FeCr está en su estado paramagnético, el sistema se comporta similar al de espaciador uniforme [parte de alta temperatura de H_c^part* vs T en Fig. 5b y lado AFM de H_c^sim vs T (H_J > 0) en Fig. 5c].

Conclusiones

En resumen, hemos descrito y comparado dos mecanismos de conmutación de magnetización inducida por temperatura en multicapas con diferentes tipos de espaciadores mediadores de intercambio intercapas. Los mecanismos de conmutación reflejan la competencia ya sea del intercambio directo e indirecto a través de un espaciador uniforme o del acoplamiento indirecto totalmente de tipos ferromagnético y antiferromagnético a través de un espaciador compuesto. El elemento clave del diseño del espaciador es la capa de aleación diluida débilmente magnética, la transición de Curie de la cual se transforma en conmutación de magnetización P-AP en la estructura. Nuestros datos medidos, apoyados por simulaciones teóricas detalladas de la histéresis magnética en la multicapa, se explican como debidos a nanogranos de anisotropía magnética uniaxial con sus ejes fáciles distribuidos uniformemente en el plano de las capas ferromagnéticas externas. La dependencia de temperatura de la coercividad magnética en la región de transición magnética tiene forma diferente para diferentes diseños de espaciador. El comportamiento específico para la estructura con espaciador compuesto se encuentra como resultado del canal de intercambio intercapas directo suprimido, de modo que el mecanismo relevante de conmutación P-AP es una competencia de intercambio indirecto ferromagnético y antiferromagnético (ambos tipo RKKY).

Hemos mostrado así que el canal roto de intercambio intercapas directo dentro del espaciador se correlaciona con transición termo-magnética más aguda. Además, hemos mostrado que la competencia impulsada térmicamente del intercambio intercapas puramente indirecto, RKKY ferromagnético versus RKKY antiferromagnético, donde el efecto de proximidad en el espaciador está fuera de acción, conduce a rendimiento de conmutación aún mejor. Estos resultados deberían ser importantes para aplicaciones de dispositivos de nanoestructuras Curie-RKKY en dispositivos espín-termo-electrónicos.

Abreviaturas

AFM

Antiferromagnético

AP

Antiparalelo

FM

Ferromagnético

FMR

Resonancia ferromagnética

IEC

Acoplamiento de intercambio indirecto

MOKE

Efecto Kerr magneto-óptico

NM

No magnético

P

Paralelo

PM

Paramagnético

RKKY

Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida

VSM

Magnetómetro de muestra vibrante