Fotodetectores de perovskita totalmente inorgánicos autoalimentados con velocidad de respuesta rápida

Resultados y discusión

La Figura 1 muestra las imágenes SEM de vista superior de CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ películas delgadas con o sin tratamiento DE. Obviamente, la impecable CsPbI _x Br _{3− x} Las películas de perovskita son discontinuas y muestran grandes poros. Después del tratamiento con DE, la calidad de la película de CsPbI _x Br _{3− x} se mejora significativamente mostrando una mayor cobertura y compacidad. Para investigar más a fondo la estructura cristalina y la pureza de fase de las películas de perovskita totalmente inorgánicas, se registraron los patrones de XRD como se muestra en la Fig. 2a. Para el patrón de CsPbI ₂ Br (como se muestra en la Fig. 2b), los picos principales a 14,6 ° y 29,6 ° se asignan a los planos cristalográficos (100) y (200) de la CsPbI ₂ Br estructura de perovskita cúbica, respectivamente. Para el caso de CsPbIBr ₂ película, los tres picos centrados en 14,9 °, 21,08 ° y 29,96 ° están asociados con los planos (100), (110) y (220) del CsPbIBr ₂ fase ortorrómbica de perovskita, respectivamente. Además, las relaciones de pico de difracción (P) 14,6 ° y 29,6 ° se calculan en 1,10 y 1,12 para CsPbI ₂ Br después del tratamiento con DE, respectivamente. Esto indica que el CsPbI ₂ La película de perovskita Br crece preferentemente con la faceta (200) en el tratamiento con DE. Mientras tanto, para el caso de CsPbIBr ₂ película de perovskita después del tratamiento con DE, las relaciones de pico de difracción (P) 14,9 ° y 29,96 ° se calculan en 5 y 12, respectivamente, lo que demuestra la CsPbIBr ₂ La película de perovskita crece preferentemente con la faceta (200) en el tratamiento con DE. Ambos resultados de XRD demuestran que el tratamiento con DE puede mejorar la calidad cristalina y la pureza de fase de CsPbI _x Br _{3− x} películas, obviamente.

Imágenes SEM de vista superior de las películas de perovskita totalmente inorgánicas. CsPbI ₂ Br película a sin b con tratamiento DE; CsPbIBr ₂ películas c sin d con tratamiento DE

Comparación de a Patrones XRD de CsPbI ₂ Br películas, b Patrones XRD de CsPbIBr _2, c absorción de CsPbI _x Br _{3− x} , d espectros de fotoluminiscencia de CsPbI _x Br _{3− x} con o sin tratamiento DE

Además, las propiedades ópticas de CsPbI _x Br _{3− x} Las películas con o sin tratamiento con DE se midieron mediante la absorción UV-Vis y el espectro PL. Como se muestra en la Fig. 2c, tanto CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ las muestras presentan una absorbancia mejorada después del tratamiento con DE. Los espectros de absorbancia sugieren estos CsPbI _x Br _{3− x} Las películas se pueden utilizar como capas activas para la fotodetección visible de forma eficaz. La figura 2d es el espectro PL de CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ películas depositadas sobre sustratos de vidrio. El pico PL de CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ películas ubicadas a 655 nm y 603 nm, respectivamente, que estaban de acuerdo con los informes anteriores [31]. Para los casos tratados por DE, las intensidades de PL aumentan significativamente en comparación con las de las películas de perovskita no tratadas. Las intensidades de PL aumentadas se relacionan con la densidad de trampa disminuida que facilitaría a los portadores en el estado excitado recombinarse radiativamente con el suelo. Los resultados indican que la introducción del antidisolvente DE es una forma eficaz de lograr una mejor calidad de película y una reducción de la densidad de captura en películas de perovskita totalmente inorgánicas. Por lo tanto, usamos las películas de perovskita modificadas como capas fotoactivas para fabricar CsPbI _{x totalmente inorgánico.} Br _{3− x} PD de perovskita, con la estructura que se muestra en la Fig. 3a.

Rendimiento optoelectrónico de CsPbI _x Br _{3− x} PD de perovskita. un Ilustración esquemática de CsPbI _x Br _{3− x} fotodetector de perovskita, b características de corriente-voltaje de la CsPbI _x Br _{3− x} PD de perovskita en la oscuridad y con una iluminación inferior a 520 nm con una intensidad de luz de 3,5 mW / cm ² _, c fotorrespuesta temporal de la CsPbI ₂ Br PD con irradiación de 520 nm cuando se polariza a 0 V, d Curva I – t de la CsPbI ₂ Br PD con irradiación de 520 nm a 0 V

La Figura 3b muestra las curvas I – V de los dispositivos en la oscuridad y con una iluminación de 520 nm. Bajo la iluminación de una fuente de luz de 520 nm, las fotocorrientes aumentan enormemente debido a la gran contribución de los portadores fotogenerados. Obviamente, las curvas de fotocorriente de dos PD diferentes muestran un comportamiento de rectificación, lo que indica que existen barreras de unión entre las películas de ITO y perovskita. Estas barreras de unión podrían atribuirse al contacto de Schottky formado en ITO / CsPbI ₂ Br o ITO / CsPbIBr ₂ interfaces y estados superficiales, como defectos superficiales, vacantes y absorción [33]. El fenómeno siempre existe en los TP con perovskita informados previamente [34,35,36]. Cuando el dispositivo se polarizó a 0,1 V, el detector basado en CsPbI ₂ Br perovskita mostró una corriente oscura de ~ 2 nA. Una vez expuesto a una fuente de luz de diodo láser (LD) de 520 nm con una intensidad de iluminación de 3,5 mW / cm ² , la fotocorriente aumentó a μA, logrando una alta relación de encendido / apagado superior a 10 ³ . Para el caso de CsPbIBr ₂ fotodetector sesgado a 0,1 V, la corriente oscura fue 2,45 nA, lo que resultó en una relación de encendido / apagado de 10 ³ también. Cuando se encendió y apagó la fuente de luz, ambos dispositivos mostraron una respuesta rápida en las curvas de corriente-tiempo (I-t) con polarización cero, como se muestra en la Fig. 3c, d. Además, de la Fig. 2b, los valores de voltaje de circuito abierto de CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ los fotodetectores son - 0,74 y - 0,68 V, respectivamente. Cuando la luz estaba encendida, la fotocorriente aumentaba bruscamente y luego disminuía rápidamente una vez que se apagaba la luz. Cabe señalar que las curvas I – t se midieron controlando la fuente de luz LD para lograr reciclos de encendido / apagado. Los resultados ilustran además que el CsPbI _x Br _{3− x} Los fotodetectores de perovskita muestran un buen comportamiento de cambio de luz y una respuesta de fotocorriente reproducible a la luz periódica de encendido / apagado. Además, las curvas I – t encajan bien con las curvas I – V, lo que indica además que los dispositivos tienen una velocidad de respuesta rápida y propiedades de retardo más bajas. Como parámetros críticos para evaluar un fotodetector comercial, la capacidad de respuesta ( R ) y detectividad específica ( D ) son analizados. Cuando se supone que la corriente oscura está dominada por el ruido de disparo, D se puede calcular mediante la siguiente ecuación

donde \ (J _ {{\ text {d}}} \) es la corriente oscura, \ (J _ {{{\ text {ph}}}} \) es la fotocorriente, \ (L _ {{{\ text {light }}}} \) es la intensidad de la luz incidente. R significa la fotocorriente generada por unidad de intensidad de la luz incidente, que refleja la eficiencia del detector responde a las señales de luz incidente.

La Figura 4a, b muestra los valores de detección y capacidad de respuesta de CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ fotodetectores de perovskita medidos a diferentes potencias de luz incidente. Para CsPbI ₂ Br dispositivo, bajo débil (3,5 mW / cm ² ) y fuerte (6 mW / cm ² ) iluminación, D ^* se calcularon en 4,9 × 10 ¹¹ y 3,2 × 10 ¹¹ Jones (\ ({\ text {Jones}} ={\ text {cm}} \ times {\ text {Hz}} ^ {\ frac {1} {2}} \ times {\ text {W}} ^ { - 1} \)), respectivamente. Para el caso de CsPbIBr ₂ fotodetector, D ^* bajo iluminación de luz débil y fuerte fueron ~ 2.3 × 10 ¹¹ y 1,3 × 10 ¹¹ Jones, respectivamente. El D calculado ^* y R los valores disminuyeron linealmente con el aumento de la intensidad de la luz incidente. Bajo una iluminación intensa (6 mW / cm ² ), el CsPbI ₂ Br y CsPbIBr ₂ los detectores mostraron R valores de 8 y 4,6 mA / W, respectivamente. Bajo una iluminación débil (3,5 mW / cm ² ), los dos PD mencionados anteriormente mostraron un buen rendimiento con R de 12 y 8 mA / W, respectivamente. La alta detección significa que las señales de luz débiles también podrían detectarse y transferirse a una gran fotocorriente. Esto se atribuye a la calidad mejorada de la película de perovskita totalmente inorgánica mediante el tratamiento con DE.

Responsividad y detectividad específica de CsPbI _x Br _{3− x} PD de perovskita. un CsPbI ₂ Br fotodetector de perovskita, b CsPbIBr ₂ fotodetector de perovskita

Además, la velocidad de respuesta es una cifra de mérito para que los fotodetectores caractericen el dispositivo. Definimos el tiempo de subida como el tiempo empleado en subir del 10 al 90% de la fotocorriente máxima, y ​​viceversa, el tiempo de caída. Para obtener la velocidad de respuesta detallada, se utilizó un osciloscopio para controlar y registrar la respuesta temporal. Como se muestra en la Fig. 5a, b, el tiempo de subida y el tiempo de caída para CsPbI ₂ El dispositivo Br se extrajo para tener 175 y 180 μs, respectivamente. Mientras tanto, el tiempo de subida y bajada de CsPbIBr ₂ fueron 320 y 230 μs, respectivamente. El tiempo de respuesta rápido significa que existen menos estados de trampa electrónica en la interfaz de perovskita / metal, lo que podría afectar el transporte y la recolección de la carga.

Velocidad de respuesta de CsPbI _x Br _{3− x} PD de perovskita. un CsPbI ₂ Br fotodetector de perovskita, b CsPbIBr ₂ fotodetector de perovskita