Electrodo de grafeno de transferencia secundaria para FOLED estable

Resultados y discusiones

Para determinar la calidad del grafeno obtenido, realizamos una prueba de microscopio óptico y mediciones Raman. La Figura 2a muestra el mapa de microscopio óptico de grafeno en una lámina de Cu. Los granos de cobre con un tamaño de 50-200 μm y las grietas se observaron obviamente después del recocido a alta temperatura. Puede verse en la vista en sección de la morfología de la superficie que el punto 1-4 era el límite de grano en forma de grieta y se transformaron en arrugas afiladas después del burbujeo de grafeno transferido a HRA / PET; como se muestra en la Fig. 2b, el mapa insertado dio la morfología tridimensional de las arrugas afiladas cuya altura puede alcanzar cientos de nanómetros. La Figura 2c muestra los espectros Raman del grafeno transferido desde láminas de Cu a SiO ₂ / Si, un láser Nd:YAG de doble frecuencia (532 nm) como fuente de excitación. Banda G causada por la vibración en el plano de sp ² átomos de carbono con una posición máxima de ~ 1590 cm ⁻¹ , y el G 'se originó a partir del proceso Raman de doble resonancia de dos fonones con una posición máxima de ~ 2686 cm ⁻¹ . Aquí, la relación de intensidad de la banda G ’a la banda G ( I _{G ’} / Yo _G ) fue 1,75 ± 0,015 (se pueden encontrar datos detallados en el archivo adicional 1:Figura S1), lo que ilustra que la mayor parte del grafeno que preparamos era SLG [29]. Además, la relación de intensidad de la banda D a la banda G ( I _D / Yo _G ) cuantificó los defectos y desórdenes estructurales del grafeno; su valor fue de ~ 0.065, lo que ilustra la alta calidad del SLG preparado [30].

Mapa tridimensional de microscopio confocal láser de a grafeno sobre lámina de Cu y b grafeno en HRA / PET. c Espectros Raman del grafeno transferidos de láminas de Cu a SiO ₂ / Si

Además, exploramos con precisión la altura de las arrugas afiladas y los cambios de la morfología de la superficie y las propiedades fotoeléctricas antes y después de la transferencia secundaria. La Figura 3a1-a4 muestra el microscopio óptico y la medición AFM de SLG en HRA / PET; como se mencionó anteriormente, el grafeno reprodujo la morfología de la superficie de la hoja de cobre, las grietas en los límites del grano se convirtieron en arrugas afiladas como se muestra en la Fig. 3a2 ampliada localmente. La altura de la sección de la imagen AFM tridimensional del punto 1-3 muestra que la altura de las arrugas agudas en SLG puede alcanzar ~ 300 nm, lo que fue perjudicial para FOLED estable. La Figura 3b1-b4 muestra la película SLG en NOA63; después de la transferencia secundaria, las arrugas afiladas en el grafeno volvieron a la forma de "valle" casi simétricamente y de forma no destructiva, por lo que la segunda transferencia puede verse como una inversión de espejo de la topografía de la superficie del grafeno, como mostró el punto 1-3. en la Fig. 3c. La Figura 4a muestra los mapas y la distribución de histogramas de la resistencia de la hoja medida desde 36 puntos de 20 mm x 20 mm de SLG en HRA / PET y NOA63; La resistencia laminar de la película de grafeno se midió mediante la técnica de Van der Pauw, que se realizó mediante un equipo de sonda de cuatro puntos conectado a un medidor de fuente (Keithley 2400) en condiciones ambientales, la precisión es de 0,1 Ω / sq. Como se observó, al área correspondiente a malas cualidades eléctricas se le atribuyó el contacto no cercano entre HRA y grafeno, donde las películas de grafeno eran propensas a agujeros o pliegues debido a la falta de sustrato de soporte. Sin embargo, casi no hubo cambios en la distribución de la resistencia de la hoja antes y después de la transferencia secundaria, como se muestra en los mapas insertados, y los valores promedio de resistencia de la hoja de ambos se concentraron en aproximadamente 360 ​​Ω / sq. como lo ven las líneas de ajuste de Gauss; esto se debió principalmente a la fuerte adhesión de NOA63. La Figura 4b muestra los espectros de transmitancia de SLG, SLG / HRA / PET y SLG / NOA63 en la región visible; el espesor de HRA / PET y NOA63 fue de aproximadamente 150 µm con fines de comparación que se midieron con un medidor de espesor (CHY-CA, Labthink International, Inc., China). La transmitancia óptica de ellos fue respectivamente del 96,6%, 88,1% y 90,8% a 550 nm. Se puede ver que NOA63 tiene una transmitancia más alta que PET / HRA, lo que fue beneficioso para la extracción de luz de FOLED.

a1 Mapas de planos bidimensionales de grafeno en HRA / PET. a2 Vista tridimensional localmente ampliada de a1 . a3, a4 Imagen AFM tridimensional y el mapa bidimensional correspondiente de grafeno en HRA / PET. b1 Mapas de planos bidimensionales de grafeno en NOA63. b2 Vista tridimensional localmente ampliada de b1 . b3 , b4 Imagen AFM tridimensional y el mapa bidimensional correspondiente de grafeno en NOA63. c Altura de sección del AFM del punto 1–6

un Histograma y distribución espacial de la resistencia laminar de las muestras SLG en HRA / PET y NOA63 (tamaño 20 mm × 20 mm). b Transmitancia de SLG, SLG / HRA / PET y SLG / NOA63 en la región visible; el grosor de HRA / PET y NOA63 es de aproximadamente 150 μm

Fabricamos los FOLED como una aplicación específica para explorar la efectividad de nuestro progreso de transferencia secundaria donde el grafeno actúa como un ánodo. En la Figura 5a se muestra un diagrama de la estructura del dispositivo del FOLED, en el que se utilizó Hat-CN de 10 nm como capa de inyección de orificios, TAPC de 40 nm fue la capa de transporte de orificios, CBP de 30 nm dopado con PO-01 al 10% fue una capa emisora ​​de luz, 30 nm TPBI fue capa de transporte de electrones, mientras que 1 nm Liq y 100 nm Al se utilizaron como cátodo. Teniendo en cuenta la coincidencia del nivel de energía en la interfaz de grafeno, también introdujimos PEDOT:PSS de 50 nm con la adición de 3% en peso de DMSO como capa modificada. Por un lado, PEDOT:PSS era líquido antes de que se formara la película y alisaba la superficie de la película SLG llenando parte del "Valle". Por otro lado, también redujo la altura de la barrera entre el grafeno y la capa de transporte del agujero, como se ve en la Fig. 5b. La función de trabajo de SLG fue 4.8 eV, medido por el sistema de sonda Kelvin, el agujero necesita superar 0.7 eV al orbital molecular desocupado más bajo (LUMO) de Hat-CN, mientras que solo necesita superar 0.4 eV para alcanzar el orbital molecular ocupado más alto ( HOMO) de PEDOT:PSS; No cabía duda de que facilitó la inyección del agujero.

un Estructura esquemática del dispositivo del FOLED. b Función de trabajo de SLG y nivel energético HOMO / LUMO de los componentes FOLED. Características del dispositivo de D1 (basado en SLG / HRA / PET), D2 (basado en SLG / NOA63) y D3 (basado en PEDOT:PSS / SLG / NOA63). c Características J-V-L. d Características de eficiencia actual y eficiencia energética-voltaje. e Fotografía del FOLED basada en SLG / NOA63 (tamaño 4 mm × 4,5 mm × 6)

Las características optoelectrónicas, incluida la densidad de corriente-voltaje-luminancia (JVL) y la eficiencia de corriente-voltaje (CE-V) de los FOLED con / sin estructura de electrodo de grafeno de transferencia secundaria, se muestran en la Fig.5c, d para las unidades de dispositivo D1 ( basado en SLG / HRA / PET), D2 (basado en SLG / NOA63) y D3 (basado en PEDOT:PSS / SLG / NOA63). Como podemos ver, D1 en el que el grafeno transferido por el primer progreso del burbujeo mostró una caída significativa en el brillo y la densidad de corriente a un voltaje de 13 V; como se mencionó anteriormente, las arrugas afiladas que existen en la superficie del grafeno causaron un cortocircuito en la corriente local, lo que hizo que el FOLED no pudiera soportar una gran densidad de corriente. Mientras que D2 muestra una tendencia ascendente estable, incluso si el voltaje era alto a 14,5 V con una luminancia de ~ 15000 cd / m ² , esto se atribuyó a la disminución de los parpadeos agudos de la película de grafeno después de la transferencia secundaria. Es más, podemos ver que el proceso de transferencia secundaria casi no redujo el rendimiento de FOLED al comparar la eficiencia actual de D1 y D2; una serie de experimentos repetitivos también apoyan esta conclusión. Mejoramos aún más el brillo y la eficiencia de FOLED al introducir la capa modificada PEDOT:PSS como mostró el D3. La luminancia de la D3 puede alcanzar los 35000 cd / m ² , y la eficiencia de corriente máxima fue de 16,19 cd / A, que fue superior al D2 de 10,74 cd / A. Esto se debe a que PEDOT:PSS desempeñó un papel como escalera de función de trabajo y mejoró las conductividades de la hoja. Además, también alisó la superficie de la película SLG de transferencia secundaria al llenar parte del "Valle", haciendo que el FOLED sea más estable.