Redistribución de energía electromagnética en un sistema de película de cadena de partículas quirales acopladas

Resultados y discusiones

Los espectros de absorción y el análisis de espectros de CD

Los espectros de absorción de los sistemas de luz LCP y RCP se representan con curvas sólidas azules y rojas en la Fig. 1c. Se puede ver que hay cuatro picos principales de resonancia de plasmón, que se encuentran alrededor de 590, 635, 710 y 785 nm. Comparando los dos espectros de absorción, obviamente hay diferencias en las posiciones de los picos y la intensidad del pico resonante en el rango de 530 a 860 nm, lo cual es particularmente obvio en las dos longitudes de onda resonantes cortas. El panel inferior de la Figura 1c muestra los espectros de CD (CD ≈ ΔA =(1 - R _R ) - (1 - R _L ) = R _L - R _R en nuestro sistema, R _L y R _R son reflectividad para la estructura excitada por luz LCP y RCP respectivamente) de este sistema. Podemos ver que hay respuestas de CD más fuertes cerca de los picos resonantes. Debido a la disposición quiral de las partículas, las respuestas de las cuatro partículas son diferentes. Las interacciones entre las diferentes partículas que responden conducirán a una diferencia de respuesta total para LCP y RCP, que es quiral. La respuesta se puede explicar mediante el emparejamiento o desajuste del vector eléctrico y los modos de estructura en un momento específico. Muy similar a un modelo de Born-Kuhn, el vector de campo eléctrico giratorio coincidirá con diferentes modos en diferentes momentos en un período de LCP y RCP y los vectores eléctricos de LCP y RCP están girando en direcciones contrarias [57, 58], que también ha propuesto en varios trabajos anteriores [42]. Sin embargo, en la condición del sistema de cadena de partículas, las cargas de imagen en la película interactuarán con la cadena de partículas y formarán una cadena doble equivalente. En consecuencia, hay fuertes respuestas de CD debido a los vectores eléctricos giratorios de la luz incidente LCP o RCP que está a lo largo o en contra de la dirección del dipolo formada por la cadena de partículas LH en la película a longitudes de onda de excitación específicas.

La comparación de los espectros de absorción y los espectros de dicroísmo circular para diferentes espacios entre las partículas se colocan en Archivo adicional 1:Figura S1 para ayudar a mostrar la tendencia. Podemos ver que cuando la brecha se hace más pequeña, el CD se vuelve más fuerte, lo cual no es sorprendente debido a las interacciones más fuertes.

Análisis de enfoque de luz polarizada circularmente

Nuestros estudios previos han demostrado que los "puntos calientes" con una alta mejora del campo electromagnético para el sistema de nanopartículas y películas metálicas se producen no solo entre las nanopartículas, sino también entre las nanopartículas y las películas metálicas. Y en algunos casos, el campo electromagnético entre la partícula y la película es incluso más fuerte [35, 36]. La energía electromagnética se redistribuiría debido a las diferentes interacciones entre la película de cadena de partículas quirales y las luces excitantes LCP / RCP. El efecto de enfoque de energía de campo cercano del sistema se investiga para diferencia de luz polarizada circularmente, como se muestra en la Fig. 2. La Figura 2a, b muestra la distribución del campo eléctrico en el medio del espacio entre la cadena de partículas quirales y la película de Ag en los picos resonantes para la luz LCP y RCP, respectivamente. Por conveniencia, los espacios entre las partículas de diferentes diámetros y la película se etiquetan como F1, F2, F3 y F4 (como se muestra en la columna de la derecha de la Fig. 2c. En las Fig. 2a, b, cada gráfico representa la distribución del campo eléctrico en el correspondiente pico resonante, y cada posición de mejora de campo corresponde respectivamente a F1, F2, F3 y F4. A la misma longitud de onda excitada, la posición de mejora de campo y la intensidad muestran una diferencia obvia para LCP y RCP. En 590, 635, 710 y 785 nm longitudes de onda resonantes, los campos más fuertes ocurren en F1, F4, F2 y F4, respectivamente. Para LCP, las mejoras de campo máximas correspondientes son 270, 346, 333 y 385, respectivamente. Sin embargo, los campos más fuertes ocurren en F3, F2 , F3 y F3-F4 por encima de la longitud de onda para RCP; y las mejoras máximas correspondientes son 187, 319, 463 y 386, respectivamente. Además, las mejoras de campo de otras brechas también muestran diversidad para diferentes longitudes de onda para LCP y RCP. Figura 2c muestra la intensidad del campo eléctrico en huecos entre diferentes partículas-película en el sistema de cadena-película de partículas quirales con la longitud de onda de excitación que varía de 400 a 1000 nm. La curva sólida azul representa el campo eléctrico para LCP y la curva sólida roja para RCP. Aproximadamente, la mejora máxima se produce en una partícula más pequeña con un pico de resonancia de longitud de onda más corta y en un intervalo de partículas más grande con un pico de resonancia de longitud de onda más larga, lo que está de acuerdo con la expectativa pero no una tendencia absoluta. Además, en el mismo espacio con diferentes picos resonantes, o en diferentes espacios en el mismo pico resonante, las mejoras de campo cercano también muestran diferencias significativas en las posiciones del pico resonante y la intensidad de mejora para diferentes luces polarizadas circulares. En los espacios de F1 y F2, la diferencia de mejora máxima causada por la diferente polaridad de la luz LCP y la luz RCP se produce alrededor de 635 nm de longitud de onda resonante, y las proporciones de las mejoras bajo RCP y LCP son 3,5 y 5,5 para F1 y F2, respectivamente. Para F3, las diferencias de mejora más grandes se basan en 635 y 710 nm, y las relaciones de mejora para LCP a RCP, respectivamente, son 3 y 0,5. Vale la pena señalar que la mejora de 0,5 veces aquí muestra una mejora más fuerte bajo luz RCP que con luz LCP alrededor de 635 nm. Para F4, hay una mayor diferencia de mejora alrededor de 635 nm, y la relación de LCP a RCP es 1.4. Estos fenómenos son buenos para estimular la respuesta de CD y brindan perspectivas de sensores moleculares en sustratos en diferentes posiciones.

El efecto de enfoque de energía electromagnética en el sistema de película de cadena de partículas quirales de Ag. un , b Las distribuciones eléctricas de campo cercano en x - y plano en el medio del espacio entre la película de partículas quirales en diferentes picos resonantes para el sistema excitado por LCP ( a ) y RCP ( b ) luz, respectivamente. Cada imagen corresponde al pico resonante marcado. c Mejoras del campo eléctrico en los espacios F1, F2, F3 y F4, indicados en las imágenes de la derecha (y en a también) muestran grandes diferencias en los picos resonantes. Las líneas sólidas azules y rojas representan la mejora del campo eléctrico para la luz LCP y RCP. Las líneas punteadas verticales de izquierda a derecha corresponden a los picos a 590, 635, 710 y 785 nm, respectivamente

Para obtener una comprensión profunda del mecanismo detrás de la mejora del campo eléctrico del sistema de película de cadena de partículas quirales, ahora investigamos el modo de cada pico resonante desde el punto de vista de la hibridación. Según los espectros de reflectancia del sistema, hay cuatro picos resonantes que están marcados como 1, 2, 3 y 4 respectivamente, como se muestra en la Fig. 3 (el azul para LCP y la curva roja para RCP). Las distribuciones de carga superficial del sistema bajo excitación LCP o RCP se muestran a la izquierda y a la derecha, respectivamente, con los niveles híbridos en el medio. Las flechas de color indican los estados de polarización de las partículas de diferentes radios, que corresponden a 20, 30, 40 y 50 nm trazados con colores negro, rojo, azul y amarillo. La película se representa como la línea cian debajo de las flechas; y las líneas cian también representan los niveles híbridos. Los dipolos de imágenes opuestos inducidos en la película se muestran en color gris.

Esquema de la hibridación del sistema quiral partícula-película. Las curvas sólidas azules y rojas de la izquierda son los espectros de reflectancia del sistema excitado por LCP y RCP, respectivamente. Las distribuciones de carga de la superficie de la cadena de partículas quirales y la película de oro para la luz LCP o RCP se muestran en los lados izquierdo y derecho. Las flechas de color indican los estados de polarización de las diferentes partículas de radio, que son 20, 30, 40 y 50 nm para el negro, rojo, azul y amarillo. Las líneas discontinuas horizontales de arriba a abajo representan los niveles de energía de los picos a 590, 635, 710 y 785 nm, respectivamente

Para el primer nivel alrededor de 785 nm, es un modo de dipolo grande híbrido típico con imágenes inducidas del dipolo opuesto en la película. Para la excitación RCP, debido al momento más débil de la partícula de 50 nm (dipolo amarillo), el nivel de energía azul cambia varios nanómetros (hay que mirar muy de cerca para resolverlo) relacionado con la excitación LCP. De acuerdo con la teoría de hibridación de partículas y películas [34], se sabe que para tal acoplamiento de carga de imágenes inducidas, el sistema es siempre un modo de enlace, de modo que siempre reduce la energía. Si el acoplamiento es más débil, la energía será mayor (desplazamiento al azul). Desde el dipolo grande acoplado y el dipolo de imagen, podemos ver fácilmente que para la excitación LCP, el campo eléctrico más fuerte debe estar debajo de la partícula de 50 nm (dipolo amarillo); y para la excitación RCP, los puntos más fuertes F3 y F4 deben estar por debajo de 40 nm (azul) y partículas de 50 nm (amarillas) (50 nm es aún más fuerte). Para el segundo nivel alrededor de 710 nm, a partir de las distribuciones de carga superficial en las partículas, podemos ver que para la excitación LCP, las dos partículas más pequeñas están en la misma orientación (que es un modo antienlazante para las dos partículas) [59] y son verticales a la superficie; las dos partículas más grandes están en la misma orientación con dirección opuesta a las dos más pequeñas. Pero para la excitación RCP, la polarización del dipolo negro está en el horizonte, lo que reducirá el nivel de energía. Desde las direcciones del dipolo, se debe considerar que para la excitación LCP el dipolo rojo y el azul son opuestos, por lo que pueden fortalecerse entre sí para que F2 y F3 sean más fuertes. Según Ref. [36], en este caso, la partícula más pequeña confinará más energía, por lo que F2 es el espacio más fuerte. Para la excitación RCP, el horizonte uno (flecha negra) cancela F2 parcialmente porque el dipolo negro y el dipolo rojo son parcialmente antienlazantes, por lo que F3 es el más fuerte. El tercer nivel está alrededor de 635 nm. En comparación con el segundo nivel, el dipolo azul se voltea y el fuerte rendimiento de campo de los dipolos negro, rojo y azul dibuja el dipolo amarillo en un ángulo inclinado. El dipolo azul volteado también aumenta el nivel de energía bajo excitación LCP porque este modo está hibridado por los tres dipolos. Cuando se excita con RCP, los dipolos negros y azules están en el horizonte haciendo que la energía sea más baja. A partir de las orientaciones de los dipolos, podemos encontrar directamente que la brecha F4 es la más fuerte para LCP porque la flecha azul y la flecha amarilla se fortalecen entre sí y F2 es la más fuerte para RCP porque las flechas negra y azul fortalecen la roja. Para el cuarto nivel alrededor de 590 nm, los cuatro dipolos orientados casi iguales hacen que la energía sea la más alta. Bajo excitación LCP, los primeros tres dipolos están casi en la misma orientación, y el amarillo está titulado en un ángulo grande, lo que reduce la energía. Bajo excitación RCP, el dipolo con título es el negro. Debido a que el momento dipolar es más débil, la energía total es mayor que la de ejecución del LCP. De la configuración del dipolo, podemos ver que para el LCP, la brecha más fuerte debería ser F1 debajo de la partícula más pequeña porque la partícula más pequeña tiene la capacidad de enfoque más fuerte bajo dicha configuración porque las partículas más grandes mejorarán el campo alrededor de una más pequeña más. Para el RCP, el espacio más fuerte no es F1 o F2 porque el dipolo negro es demasiado pequeño y está casi debajo del espacio del dipolo rojo. Entonces, el campo opuesto entra demasiado en la brecha del dipolo rojo y cancela el campo. Para los azules y amarillos, la brecha más fuerte debería ser F3 porque la partícula azul es más pequeña. En total, el análisis en la hibridación encaja muy bien con el resultado de la Fig. 2.

De hecho, la mejora del campo eléctrico entre las partículas en el sistema de película y cadena de partículas quirales también es muy fuerte. Los espectros de mejora en los espacios P1, P2 y P3 entre las partículas (recuadros de la Fig. 4) se muestran en la Fig. 4. Observamos que los picos de campo máximo se desplazan hacia la longitud de onda larga cuando aumenta el diámetro de las partículas adyacentes, que son aproximadamente 620 nm para el espacio P1, 710 nm para el espacio P2 y 785 nm para el espacio P3, respectivamente. Las mejoras máximas del campo eléctrico son 120, 217 y 226. La tendencia es similar a la excitante RCP. Es interesante que las posiciones de los picos de mejora no sean exactamente las mismas para la excitación LCP y RCP. No obstante, en comparación con los espectros de mejora del campo eléctrico que se muestran en la Fig. 2c, el efecto de mejora entre partículas-película es más fuerte que entre partículas.

La mejora del campo eléctrico en los espacios P1, P2 y P3 (como se indica en los recuadros) entre diferentes partículas de plata en la cadena de partículas quirales. Las líneas sólidas azules y rojas representan los espectros de mejora del campo eléctrico para la luz LCP y RCP, respectivamente. Las líneas punteadas verticales de izquierda a derecha corresponden a los picos a 590, 635, 710 y 785 nm, respectivamente

Campo superquiral en enfoque quiral

Está muy claro que una vez que hay película debajo de las partículas, hay un efecto de enfoque en el espacio entre las partículas y la película. Y el efecto de enfoque varía bajo excitación LCP y RCP. Uno de los grandes problemas de la quiralidad mejorada por plasmón es que la estructura puede producir campos cercanos superquirales, que se espera que se apliquen para detectar o detectar moléculas quirales. Para investigar la respuesta de campo cercano quiral mejorada, se calcula la mejora de campo cercano superquiral alrededor de los sistemas. El factor de mejora de la quiralidad óptica, que se define como \ (\ widehat {C} =C / {C} _ {CP} \) [46], donde C =- ε ₀ / 2 ω Soy [ E ^∗ ⋅ B ] se denomina quiralidad óptica, tal como la introdujeron Tang y Cohen [50], que puede caracterizarse cuantitativamente por el grado de asimetría quiral. Aquí, ε ₀ es la permitividad del espacio libre, ω es la frecuencia angular de la luz incidente y E y B son los campos eléctricos y magnéticos locales. \ ({C} _ {CP} =\ pm {\ varepsilon} _0 \ omega {E} _0 ^ 2 / (2c) \) es la quiralidad óptica para la luz LCP (+) y la luz RCP (-) con luz eléctrica amplitud de campo E ₀ . Debido al fuerte acoplamiento de campo cercano, la enorme mejora del campo en los espacios entre partículas y película (ver Fig. 2) puede generar campos quirales locales claramente mejorados en los espacios correspondientes. Las distribuciones del campo quiral local en el pico resonante con 635 nm se muestran en la Fig. 5. Podemos encontrar que hay una fuerte mejora de la quiralidad en los espacios F4 y F3 para LCP. Sin embargo, las mejoras ocurren en los espacios F2 y F1 para RCP. Los resultados anteriores corresponden a la Fig. 2. Las distribuciones de campo quiral local para otros picos resonantes se presentan en el archivo adicional 1:Figura S2 (a) - (c). En la Fig. 6a, b, mostramos la distribución de mejora del campo quiral óptico en x - y plano en el medio del espacio entre partículas-película en los cuatro picos resonantes respectivamente cuando el sistema es excitado por luz LCP y RCP. Las posiciones de mejora corresponden a las regiones de los espacios F1, F2, F3 y F4 en el sentido de las agujas del reloj, respectivamente. La fuerza de la mejora en diferentes espacios es diferente en el mismo modo resonante para la luz LCP y RCP. Bajo la misma excitación CPL, el campo superquiral en el espacio también varía. Podemos ver que el factor de mejora quiral puede alcanzar 90 veces en posiciones beneficiosas y longitud de onda resonante. La mejora óptica quiral también es selectiva para la luz LCP y RCP en las diferentes ubicaciones del mismo espacio. Además, las regiones de mejora quiral están limitadas a un área pequeña en cada espacio y cambian rápidamente. En las aplicaciones de mejora quiral, la señal de CD sobre el volumen de la sonda se determina mediante la integración del campo quiral local. Por tanto, es necesario investigar la quiralidad óptica promediada. Aquí, tomamos un cilindro pequeño con un radio de 4, 6, 8 y 10 nm, respectivamente, debajo de la partícula con un radio de 20, 30, 40 y 50 nm, y las alturas son solo cortar la película y el partículas. Cada cilindro se cruza con la partícula correspondiente y la película. El volumen de la región de diferencia entre el cilindro y cada película de partículas es V . El radio se elige cuando el campo eléctrico decae a 1 / e del máximo bajo las partículas. El factor de mejora de la quiralidad óptica promedio se puede obtener integrando C / | C _CP | en la parte diferencial del cilindro con la partícula y la película y tomando el promedio de volumen, que es

$$ \ left \ langle \ widehat {C} \ right \ rangle =\ frac {1} {V} \ underset {V} {\ int} C / \ left | {C} _ {CP} \ right | dV $$ (1)

Distribuciones quirales de mejora de campo cercano en los espacios entre partículas y entre partículas-película a un pico resonante de 635 nm para la excitación de LCP y RCP. Los diámetros de cuatro nanoesferas de plata en el sistema de película de cadena de partículas quirales se marcan respectivamente como 20, 30, 40 y 50 nm. Los espacios entre partículas y películas de diferentes diámetros se etiquetan respectivamente como F1, F2, F3 y F4, y los espacios entre partículas están etiquetados como P1, P2 y P3, respectivamente

Los factores de mejora de la quiralidad óptica de las partículas de plata quirales se encadenan en una película de oro. un Distribuciones de realce quiral de campo cercano en el medio del espacio entre la película de partículas en x - y plano en diferentes picos resonantes para la luz LCP y b para luz RCP. c Factores de mejora de la quiralidad óptica promediados en volumen en los espacios F1, F2, F3 y F4. Las líneas sólidas azul y roja corresponden a la luz LCP y RCP, respectivamente. Las líneas punteadas verticales de izquierda a derecha corresponden a los picos a 590, 635, 710 y 785 nm, respectivamente

y los correspondientes espectros de mejora quiral promediados en volumen en los espacios F1, F2, F3 y F4 se representan en la Fig. 6c. A partir de los espectros, podemos ver que incluso si hay un efecto de cancelación para el campo quiral opuesto debajo de las partículas, la mejora del campo quiral promedio sigue siendo muy fuerte. Para F1, el pico más fuerte llega incluso a 50 veces. Rara vez se informa sobre la mejora del campo quiral en la película metálica. La mejora del campo quiral promedio en la película de metal en nuestro trabajo está en el mismo orden que en la ref. 51. Y en diferentes espacios, el campo quiral bajo excitación LCP y RCP puede ser totalmente opuesto, como en los espacios F1 y F3. Con las propiedades, podemos usarlo para detectar moléculas quirales. Por ejemplo, cuando dos moléculas quirales con quiralidad opuesta se encuentran debajo del espacio F1, la L uno se excitará bajo LCP a 590 nm y el R uno se excitará bajo RCP a 635 nm. Si solo se excita a 600 nm, la luz LCP y RCP distinguirá totalmente la L y R moléculas en el espacio F3.

Además de la fuerte mejora quiral de campo cercano en los espacios entre partículas-película, también hay grandes respuestas quirales en los espacios entre partículas (Fig.5 y archivo adicional 1:Figura S2 (a) - (c) exhiben el quiral distribuciones de mejora de campo cercano en picos resonantes en los espacios P1, P2 y P3). Para ver los campos quirales entre partículas, los espectros de mejora de la quiralidad óptica promedio también se calculan mediante la Ec. (1) en las regiones del espacio P1, P2 y P3, como se muestra en la Fig. 7. El volumen en la fórmula aquí se obtiene con un método similar al del espacio entre partículas y película. Se observa claramente que los campos quirales en los espacios P1, P2 y P3 son siempre negativos para LCP en el amplio rango de longitudes de onda; para la luz RCP, la quiralidad del campo es opuesta en los espacios. La diferencia significativa para dos luces polarizadas circulares es importante para la aplicación de la mejora molecular quiral.

Factores de mejora de la quiralidad óptica promediados en volumen en los espacios P1, P2 y P3. Las líneas sólidas azul y roja corresponden a la excitación de luz LCP y RCP, respectivamente. Las líneas punteadas verticales de izquierda a derecha corresponden a los picos a 590, 635, 710 y 785 nm, respectivamente

Comparison with Linearly Arranged Particles, Larger Radius of Arrangement Circle, and Different Particle Number

The electric field energy focusing effect of the linear particle chain on gold film system was also studied as a comparison. The linear particle chain is also consisted of four Ag particles with different diameters, which are 20, 30, 40, and 50 nm as shown in Fig. 8. In contrast to chiral structures, linear particle chain has a stronger reflex response (Fig. 8a), the focus effect in the gaps between particles-film is more pronounced, and especially the linear system is probed by linear polarized light (Fig. 8b). In Fig. 9, the volume-averaged chiral enhancement spectra in the gaps between particles-film are plotted. The solid curves represent the enhancement spectra of the linear particle chain-film system, and the blue and pink solid lines correspond to LCP light and linear polarized (LP) light, respectively. The dotted lines represent the enhancement of chiral particle chain-film system as above discussed, and the blue and red dotted lines correspond to LCP and RCP light excitation, respectively. One can notice that there is stronger chiral field enhancement in some gaps at some resonant peak, e.g., in gap F1 the chiral field enhancement may reach values of 48 near the peak 640 nm. However, compared to chiral structure, it is clear that for circular polarized light the optical chirality of the linear structure is weaker in general, and for linear polarized light the linear structure do not exhibit CD response, so it is more advantageous that chiral structure is used in chiral molecular sensor than linear structure.

Comparison with linearly arranged particles by different polarized light. un Reflectance spectra of different silver particle-film system. The blue and pink solid lines represent the reflectance spectra of the linear silver particle chain-film system excited by left-hand circle light (marked as LCP(L)) and linear polarized light (marked as LP(L)), respectively. The structure of linear particle chain-film is shown in the inset. In the diagram, Arabic numerals 20, 30, 40, and 50 represent the radius of corresponding particles. b The electric field enhancement spectra in the gaps between particle-film in the chiral particle chain-film and the linear particle chain-film systems. The gaps between particle-film are respectively labeled as F1, F2, F3, and F4, which are indicated in the insets. The blue and pink solid lines represent the enhancement on the film in the linear chain structure excited by left-hand circle light (marked as LCP(L)) and linear polarized light (marked as LP(L)), respectively. The blue and red dotted lines are electric field enhancement for the chiral particle chain-film system probed by LCP and RCP light, respectively. The vertical dashed lines from left to right correspond to the peaks at 590, 635, 710, and 785 nm, respectively

Volume-averaged optical chirality enhancement factors in the gaps F1, F2, F3, and F4 indicated in the insets of Fig. 8. The blue and pink solid lines represent the volume-averaged chiral near-field enhancement spectra of the linear structure excited by left-hand circle light (marked as LCP (L)) and linear polarized light (marked as LP (L)), respectively. The blue and red dotted lines represent the volume-averaged chiral near-field enhancement spectra of the chiral silver particle chain-film for LCP and RCP light, respectively. The vertical dashed lines from left to right correspond to the peaks at 590, 635, 710, and 785 nm, respectively

To investigate the arrangement effect of the chirality of this structure on optical chirality, we changed the arranged circle radius (R ) in x -y plane (as shown by blue dotted circle in Fig. 1b) and simulated the optical properties of the chiral NP chain-film system with different R . From the absorption spectra and CD spectra, we can see that the resonant peaks are almost the same with the increase of R (Additional file 1:Figure S3); but the CD becomes weaker when R aumenta. Because the chirality of structure becomes lower (symmetry becomes higher) with R increasing, the chiral responses for LCP and RCP are not so sensitive any more. Meantime, the volume-averaged chiral enhancement between NPs-film shows a trend of decrease as well (Additional file 1:Figure S4). However, R has less influence on the volume-averaged chiral enhancement between particles (Additional file 1:Figure S5).

In addition, the relation of chiral enhancement and particle number is also investigated (Additional file 1:Figure S6). Very similar with the above discussed system with four particles (which is labeled as 50-40-30-20), we took away the 20-nm particle to make the chiral chain having three particles (labeled as 50-40-30). The CD spectra of the two systems are obviously different. There are three CD response peaks in the 50-40-30 system. With the particle number reducing, the volume-averaged chiral enhancement in gap F2 is more affected than in gaps F3 and F4. However, the volume-averaged chiral enhancement between particles has small change.

The results presented above somehow give a way of enhancing chiral molecule optical activity signals other than direct enhancement by a dimer. However, to fabricate such system is a bit tricky. A rough way to make such system may be to directly drop a droplet particle sol with different size on the Au film substrate. Because there are plenty of particles, it is not very hard to find such curved shape with different size. But if someone want it more controllable and delicate, chemical synthesis is a possible way. The nanoparticle is not perfect round because of the crystalline structure. One can first put the particles with the uniform size in some functional molecule solution (like DNA with special functional group), in which the chemical molecules will only adsorb on specific facet. Perform similar steps on the particles with different size [11]. Mix the particles together and they will form a chain. Then, drop the solution on substrate and the tension of the solvent will curve the chain. Other possible way may be pulling method with mill curved slots substrate [60], magnetic self-assembly of particles with magnetic core particles [61], capillary effects [62], or optical force [63].

Conclusiones

In conclusion, we have demonstrated an electromagnetic energy focusing effect and chiral near-field enhancement of the chiral chain consisted of four different diameter nanoparticles on gold film. When the chiral chain is excited by LCP and RCP light, obvious difference electric field enhancement gaps are observed at resonant peak. The hybridization analysis recovers the mechanism. This difference in electric field enhancement results in strong chiral near-field enhancement near the gap between particles and between particle-film, which induces strong chiral response and provide prospect for chiral near-field enhancement applications in chiral molecule detection.

Abreviaturas

CD:

Circular dichroism

FEM:

Finite element method

LCP:

Left circularly polarized light

LH:

Left-handed

LP:

Linear polarized

LSPR:

Localized surface plasmon resonance

NPs:

Nanoparticles

RCP:

Right circularly polarized light

SERS:

Surface-enhanced Raman spectroscopy

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